本文基于三维区域空气质量模式WRF-Chem,通过修改模式化学模块,量化输出过程量和诊断量,提供了一种定量分析挥发性有机化合物(VOCs)源强不确定性对O_(3)生成影响的方法.为无法定量计算VOCs源强导致的臭氧生成率[P(O_(3))]偏差,以及由此...本文基于三维区域空气质量模式WRF-Chem,通过修改模式化学模块,量化输出过程量和诊断量,提供了一种定量分析挥发性有机化合物(VOCs)源强不确定性对O_(3)生成影响的方法.为无法定量计算VOCs源强导致的臭氧生成率[P(O_(3))]偏差,以及由此对O_(3)体积分数分布和污染控制相关联的VOCs敏感区和NOx敏感区分布的误判提供了方法参考.采用标准统计参数对WRF-Chem模式的气象场与污染场模拟性能进行了评估,相关指标均优于前人结果.以INTEX-B(intercontinental chemical transport experiment-phase B)人为源、FINNv1(fire inventory from NCAR version 1)生物质燃烧源和MEGAN(model of emissions of gases and aerosols from nature)生物源作为基准源,并以卫星观测数据作为约束,对排放源进行改进,评估了源改进前后臭氧生成率[P(O_(3))]、O_(3)体积分数和O_(3)控制敏感区指标(Ln/Q)的变化情况.仅人为VOCs(AVOCs)源增加68%后,P(O_(3))模拟峰值增升比例达13%~82%,以北京观测站点为例,P(O_(3))模拟月均峰值增加42%(22.5×10^(-9) h^(-1)).对P(O_(3))形成贡献比例最大的主要化学反应是HO2+NO(占比约68%),AVOCs源增加68%后,该反应贡献比例下降至65%.在改进源下,P(O_(3))普遍增加达到2×10^(-9)~4×10^(-9) h^(-1),O_(3)各季节增幅较大的区域均主要集中在京津冀、长三角和珠三角中心城市及周边区域,与我国大型城市区基本都是VOCs敏感区的结论一致.整体而言,VOCs源强改进后,NOx敏感区O_(3)体积分数增加幅度不大,不超过4×10^(-9),而部分VOCs敏感区增幅超过20×10^(-9).VOCs源强的不确定性会影响O_(3)形成过程中NOx和VOCs敏感区的判断,特别是VOCs源强明显低估会夸大VOCs敏感区的范围,从而降低O_(3)调控对策的有效性.展开更多
本文以INTEX-B(Intercontinental Chemical Transport Experiment-Phase B)人为源、FINNv1(Fire Inventory from NCAR version 1)生物质燃烧源、MEGAN(Model of Emissions of Gases and Aerosols from Nature)生物源作为基准源,用2005~2...本文以INTEX-B(Intercontinental Chemical Transport Experiment-Phase B)人为源、FINNv1(Fire Inventory from NCAR version 1)生物质燃烧源、MEGAN(Model of Emissions of Gases and Aerosols from Nature)生物源作为基准源,用2005~2007年3a的OMI观测资料作为参考,使用WRF-chem模式,建立了卫星观测数据与地面排放VOCs源数据的回归方程,通过OMI观测资料的约束,人为源在目前污染最为严重的京津冀、长三角、珠三角3个城市群区域分别增加了1.51倍、1.87倍和1.93倍,生物质燃烧源在3个区域分别增加了12.2倍、6.15倍和2.27倍,生物源在3个区域分别增加了1.66、1.31和1.21倍,增加后的浓度分布与前人研究结论有较好的一致性.使用改进后的源清单模拟结果来看,不同季节,3个区域O3浓度均有不同幅度的增加,各季节增幅较大的区域均主要集中在京津冀、长三角和珠三角中心城市及周边区域,与我国大型城市区基本都是VOCs敏感区的结论一致.整体而言,VOCs源强改进后,NOx敏感区O3浓度增加幅度不大,不超过4×10-9,而部分VOCs敏感区增幅超过20×10-9.本文所提供的方法可进一步改进后在大气污染相关研究中,特别是模式源清单研究中广泛使用.展开更多
文摘本文基于三维区域空气质量模式WRF-Chem,通过修改模式化学模块,量化输出过程量和诊断量,提供了一种定量分析挥发性有机化合物(VOCs)源强不确定性对O_(3)生成影响的方法.为无法定量计算VOCs源强导致的臭氧生成率[P(O_(3))]偏差,以及由此对O_(3)体积分数分布和污染控制相关联的VOCs敏感区和NOx敏感区分布的误判提供了方法参考.采用标准统计参数对WRF-Chem模式的气象场与污染场模拟性能进行了评估,相关指标均优于前人结果.以INTEX-B(intercontinental chemical transport experiment-phase B)人为源、FINNv1(fire inventory from NCAR version 1)生物质燃烧源和MEGAN(model of emissions of gases and aerosols from nature)生物源作为基准源,并以卫星观测数据作为约束,对排放源进行改进,评估了源改进前后臭氧生成率[P(O_(3))]、O_(3)体积分数和O_(3)控制敏感区指标(Ln/Q)的变化情况.仅人为VOCs(AVOCs)源增加68%后,P(O_(3))模拟峰值增升比例达13%~82%,以北京观测站点为例,P(O_(3))模拟月均峰值增加42%(22.5×10^(-9) h^(-1)).对P(O_(3))形成贡献比例最大的主要化学反应是HO2+NO(占比约68%),AVOCs源增加68%后,该反应贡献比例下降至65%.在改进源下,P(O_(3))普遍增加达到2×10^(-9)~4×10^(-9) h^(-1),O_(3)各季节增幅较大的区域均主要集中在京津冀、长三角和珠三角中心城市及周边区域,与我国大型城市区基本都是VOCs敏感区的结论一致.整体而言,VOCs源强改进后,NOx敏感区O_(3)体积分数增加幅度不大,不超过4×10^(-9),而部分VOCs敏感区增幅超过20×10^(-9).VOCs源强的不确定性会影响O_(3)形成过程中NOx和VOCs敏感区的判断,特别是VOCs源强明显低估会夸大VOCs敏感区的范围,从而降低O_(3)调控对策的有效性.
文摘本文以INTEX-B(Intercontinental Chemical Transport Experiment-Phase B)人为源、FINNv1(Fire Inventory from NCAR version 1)生物质燃烧源、MEGAN(Model of Emissions of Gases and Aerosols from Nature)生物源作为基准源,用2005~2007年3a的OMI观测资料作为参考,使用WRF-chem模式,建立了卫星观测数据与地面排放VOCs源数据的回归方程,通过OMI观测资料的约束,人为源在目前污染最为严重的京津冀、长三角、珠三角3个城市群区域分别增加了1.51倍、1.87倍和1.93倍,生物质燃烧源在3个区域分别增加了12.2倍、6.15倍和2.27倍,生物源在3个区域分别增加了1.66、1.31和1.21倍,增加后的浓度分布与前人研究结论有较好的一致性.使用改进后的源清单模拟结果来看,不同季节,3个区域O3浓度均有不同幅度的增加,各季节增幅较大的区域均主要集中在京津冀、长三角和珠三角中心城市及周边区域,与我国大型城市区基本都是VOCs敏感区的结论一致.整体而言,VOCs源强改进后,NOx敏感区O3浓度增加幅度不大,不超过4×10-9,而部分VOCs敏感区增幅超过20×10-9.本文所提供的方法可进一步改进后在大气污染相关研究中,特别是模式源清单研究中广泛使用.
