对HY分子筛进行高温NH3处理,制备了一系列含氮样品。利用XRD、元素分析、29Si MAS NMR、NH3-TPD、CO2-TPD和TG等技术对NH3处理后样品的结构、酸碱性和反应后积碳量进行了深入表征。考察了其催化甲醛与异丁烯经Prins缩合制3-甲基-3-丁烯...对HY分子筛进行高温NH3处理,制备了一系列含氮样品。利用XRD、元素分析、29Si MAS NMR、NH3-TPD、CO2-TPD和TG等技术对NH3处理后样品的结构、酸碱性和反应后积碳量进行了深入表征。考察了其催化甲醛与异丁烯经Prins缩合制3-甲基-3-丁烯-1-醇(MBO)的催化性能,评价了反应条件及不同气氛氮化催化剂对反应性能的影响。结果表明,在230℃、4 h条件下,以含水体积分数为5%的氨气为氮源制备的催化剂(用量5%,以多聚甲醛的质量为基准,下同)对MBO的选择性达到89%,产率达到82%。并且反应后积碳量从未氮化HY催化剂上的27.0%显著下降到氮化催化剂上的4.3%。样品的酸性和碱性表征结果表明,NH3处理后的Y分子筛酸量减少而中等强度的碱量增加,从而抑制了副反应进行,提高了MBO的选择性,降低了积碳量。展开更多
文摘对HY分子筛进行高温NH3处理,制备了一系列含氮样品。利用XRD、元素分析、29Si MAS NMR、NH3-TPD、CO2-TPD和TG等技术对NH3处理后样品的结构、酸碱性和反应后积碳量进行了深入表征。考察了其催化甲醛与异丁烯经Prins缩合制3-甲基-3-丁烯-1-醇(MBO)的催化性能,评价了反应条件及不同气氛氮化催化剂对反应性能的影响。结果表明,在230℃、4 h条件下,以含水体积分数为5%的氨气为氮源制备的催化剂(用量5%,以多聚甲醛的质量为基准,下同)对MBO的选择性达到89%,产率达到82%。并且反应后积碳量从未氮化HY催化剂上的27.0%显著下降到氮化催化剂上的4.3%。样品的酸性和碱性表征结果表明,NH3处理后的Y分子筛酸量减少而中等强度的碱量增加,从而抑制了副反应进行,提高了MBO的选择性,降低了积碳量。
