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MCM-41介孔分子筛合成研究Ⅱ.微波辐射合成法 被引量:37
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作者 许磊 王公 +3 位作者 魏迎旭 齐越 刘宪春 包信和 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1999年第3期251-255,共5页
采用 微波辐 射技术合 成了 M C M41 介孔分 子筛,并 用 X R D , S E M , I R, N M R 和吸 附等表征手段考 察了其 晶化过程 、晶体 形 貌和 稳定 性 等特 点. 结 果表 明, 微波 法合 成 M C M41 分 子 ... 采用 微波辐 射技术合 成了 M C M41 介孔分 子筛,并 用 X R D , S E M , I R, N M R 和吸 附等表征手段考 察了其 晶化过程 、晶体 形 貌和 稳定 性 等特 点. 结 果表 明, 微波 法合 成 M C M41 分 子 筛时诱导期 极短,晶 化速度很 快且在晶 化后期 无转晶现 象; 微 波法 合成 的 M C M41 试样 的吸 附容 量较低,但 具有较强 的耐热及 水热稳 定性和抗 酸碱能 展开更多
关键词 MCM-41 分子筛 微波法 合成 介孔分子筛
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MCM-41介孔分子筛合成研究Ⅰ.水热合成法 被引量:28
2
作者 许磊 王公 +1 位作者 魏迎旭 齐越 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1999年第3期247-250,共4页
以 十六 烷基 三甲 基溴 化铵 为附 加试 剂合 成了 M C M41 介 孔分 子筛, 并 用 X R D , S E M 和 I R 等 表征手段 考察了晶 化时间 、晶化温度 、物料 组 成和 附 加试 剂用 量 等对 其晶 化 过程 的影 响. 结... 以 十六 烷基 三甲 基溴 化铵 为附 加试 剂合 成了 M C M41 介 孔分 子筛, 并 用 X R D , S E M 和 I R 等 表征手段 考察了晶 化时间 、晶化温度 、物料 组 成和 附 加试 剂用 量 等对 其晶 化 过程 的影 响. 结果表明 , M C M41 介孔分 子筛的晶 化诱导 期较长,在 晶化后 期存在着 转晶现 象,而且有 一较适 宜的晶化温 度、物料 组成和附 加试剂 展开更多
关键词 MCM-41 分子筛 水热合成 介孔分子筛 合成
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钛-硅沸石的结构表征及其催化性能 被引量:15
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作者 夏清华 王公 +2 位作者 应慕良 曹国英 郑禄彬 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1994年第2期109-114,共6页
XRD,IR,29SiMASNMR,UV-VIS及XPS能谱表征证实钛原子进入了钛-硅五元环沸石的骨架晶格位(不含铝).TG-DTA结果表明,钛原子进入沸石骨架导致沸石骨架的热稳定性提高,超过1473K.氯丙烯与H2... XRD,IR,29SiMASNMR,UV-VIS及XPS能谱表征证实钛原子进入了钛-硅五元环沸石的骨架晶格位(不含铝).TG-DTA结果表明,钛原子进入沸石骨架导致沸石骨架的热稳定性提高,超过1473K.氯丙烯与H2O2(30%)的环氧化反应结果表明钛-硅沸石具有优异的氧化性能,这也从另一个侧面证实了钛原子位于沸石骨架晶格位. 展开更多
关键词 表征 氯丙烯 环氧化 钛硅沸石 催化
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微波条件下结晶γ-Al_2O_3的制备与表征 被引量:17
4
作者 魏迎旭 许磊 +1 位作者 齐越 王公 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1999年第3期243-246,共4页
探讨 了在无机 合成中 引入 微 波加 热方 式, 利用 微 波辐 射制 备 结 晶 γ Al2 O3 . 微 波 条 件下所制备 的结晶 Al( O H) 3·x H2 O, 经55 0 ℃ 焙烧 后 所得 的 γ Al2 O3( M) 与 用通 ... 探讨 了在无机 合成中 引入 微 波加 热方 式, 利用 微 波辐 射制 备 结 晶 γ Al2 O3 . 微 波 条 件下所制备 的结晶 Al( O H) 3·x H2 O, 经55 0 ℃ 焙烧 后 所得 的 γ Al2 O3( M) 与 用通 常碱 沉 淀法 所 获 得的γ Al2 O3 相比,具 有规整 、清晰的晶 貌特 征. 这 是由 于在 微 波条 件 下,水 分 子 被激 活 形成 活 性 水分子,加速了 铝溶 胶 的 溶 解 从 而 促 进 了 体 系 中 结 晶 Al( O H) 3·x H2 O 的 生 成 所 致. 借 助 于 X R D, S E M , I R 及 N H3 T P D 等 手段, 考 察 了 结 晶 γ Al2 O3 的 性 能, 结 果 表 明, 在 微 波 条 件 下 合 成 的 γ Al2 O3( M) 具 有相对 均一的孔 分布、较 小的比表 面积和孔 体积以 及较弱的 酸性. 展开更多
关键词 微波 合成 氧化铝 氢氧化铝 结晶貌 载体
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磷铝系列分子筛催化剂的制备、表征及催化丁烷转化反应的性能 被引量:18
5
作者 魏迎旭 王公 +3 位作者 刘中民 孙承林 许磊 董振武 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第1期15-17,共3页
合成了AlPO 11,SAPO 11及其含杂原子Co或Mn的磷铝系列分子筛 .XRD结果证实 ,合成产物均具有AEL分子筛晶体结构 .用X射线荧光光谱测定了晶体的元素组成 ,并用NH3 TPD考察了样品的酸性和酸分布 .在以合成的分子筛为基质所制备的催化剂上... 合成了AlPO 11,SAPO 11及其含杂原子Co或Mn的磷铝系列分子筛 .XRD结果证实 ,合成产物均具有AEL分子筛晶体结构 .用X射线荧光光谱测定了晶体的元素组成 ,并用NH3 TPD考察了样品的酸性和酸分布 .在以合成的分子筛为基质所制备的催化剂上进行了丁烷异构化和一步异构脱氢反应 .结果表明 ,载 0 3%Pd的SAPO 11分子筛催化剂具有最高的丁烷异构化选择性 ,而在丁烷一步异构脱氢反应中 ,含金属杂原子的催化剂具有更高的异丁烯选择性 . 展开更多
关键词 正丁烷 异构化 异构脱氢 异丁烯 ALPO-11分子筛 SAPO-11分子筛 杂原子分子筛催化剂
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SAPO分子筛的酸性及孔道分布对丁烷异构脱氢反应的影响 被引量:14
6
作者 魏迎旭 王公 +2 位作者 刘中民 许磊 谢鹏 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第6期537-540,共4页
合成了四种磷铝及硅磷铝系列分子筛 ,并用XRD表征了分子筛的晶体结构 ,用X荧光光谱测定了其元素组成 ,用NH3 TPD和物理吸附考察了其酸性和孔道分布 .考察了以合成的分子筛为基质制备的催化剂上丁烷异构脱氢反应的性能 .结果表明 ,以弱... 合成了四种磷铝及硅磷铝系列分子筛 ,并用XRD表征了分子筛的晶体结构 ,用X荧光光谱测定了其元素组成 ,用NH3 TPD和物理吸附考察了其酸性和孔道分布 .考察了以合成的分子筛为基质制备的催化剂上丁烷异构脱氢反应的性能 .结果表明 ,以弱酸性的SAPO 5分子筛和孔口狭窄的SAPO 34分子筛为载体的催化剂 ,它们的催化性能较差 ;以十元环的SAPO 11分子筛为载体的催化剂显示出较高的活性和选择性 .同时 ,考察了不同分子筛催化剂上Pd金属粒子的分散状态 。 展开更多
关键词 丁烷 异构脱氢反应 异丁烯 SAPO分子筛 酸性 孔道分布 金属分散度 催化剂 催化性能
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模板剂在分子筛合成中的作用 被引量:11
7
作者 许磊 王公 +1 位作者 魏迎旭 齐越 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2000年第4期248-251,共4页
以某些表面活性剂为附加试剂即“模板剂”调节凝胶表面张力或以酸碱调变凝胶pH的方法进行了高硅丝光沸石和MCM -4 1介孔分子筛的合成研究。结果显示 ,在分子筛晶化过程中 ,除晶化温度和晶化时间以外 ,作为胶体化学性质的表面张力和pH也... 以某些表面活性剂为附加试剂即“模板剂”调节凝胶表面张力或以酸碱调变凝胶pH的方法进行了高硅丝光沸石和MCM -4 1介孔分子筛的合成研究。结果显示 ,在分子筛晶化过程中 ,除晶化温度和晶化时间以外 ,作为胶体化学性质的表面张力和pH也是重要的影响因素 ,这表明“模板剂”在分子筛合成过程中除起到“结构导向”作用以外 ,还可调节合成体系中凝胶的胶体化学性质。 展开更多
关键词 表面活性剂 表面张力 模板剂 分子筛 合成
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Ti─Si沸石的催化氧化性能 Ⅰ.烯烃的氧化及骨架钛的作用 被引量:11
8
作者 夏清华 王公 +2 位作者 曹国英 郑禄彬 应慕良 《分子催化》 EI CAS CSCD 1994年第4期313-319,共7页
详细研究了Ti─Si沸石在H_2O_2存在下对氯丙烯的环氧化、苯乙烯的氧化和环己烯的氧化等反应的催化作用.发现上述三种结构的烯烃其主要定向产物并不一致:氯丙烯氧化产物主要为环氧氯丙烷,苯乙烯氧化主要产物为苯乙醛、环己烯... 详细研究了Ti─Si沸石在H_2O_2存在下对氯丙烯的环氧化、苯乙烯的氧化和环己烯的氧化等反应的催化作用.发现上述三种结构的烯烃其主要定向产物并不一致:氯丙烯氧化产物主要为环氧氯丙烷,苯乙烯氧化主要产物为苯乙醛、环己烯氧化主要产物为环己二酮.说明烯烃氧化的主要定向产物的结构依赖于有机底物的结构,并不全都给出环氧产物.在三个反应中,Ti─Si沸石均表现出显著的催化活性,这可能与沸石骨架中钛的存在有关.发现在氯丙烯环氧化反应中,只有TS-1及TS-2表现出环氧化活性.推测沸石骨架位中存在的钛在氧化反应中起重要作用. 展开更多
关键词 烯烃 氧化 氧化剂 钛硅沸石 催化剂
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SAPO-34和SAPO-44分子筛上吸附甲醇的TPSR-MS研究 被引量:10
9
作者 杜爱萍 许磊 +2 位作者 张大治 刘中民 王公 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第8期619-623,共5页
采用程序升温表面反应 质谱 (TPSR MS)和程序升温脱附 (TPD)技术考察了SAPO 34和SAPO 4 4分子筛表面的酸性与其催化甲醇转化为低碳烯烃性能的关系 .结果表明 ,SAPO分子筛表面存在两种活性中心 ,这两种活性中心与分子筛表面不同的酸性... 采用程序升温表面反应 质谱 (TPSR MS)和程序升温脱附 (TPD)技术考察了SAPO 34和SAPO 4 4分子筛表面的酸性与其催化甲醇转化为低碳烯烃性能的关系 .结果表明 ,SAPO分子筛表面存在两种活性中心 ,这两种活性中心与分子筛表面不同的酸性中心相对应 .表面吸附的甲醇在不同强度的酸性中心上进行不同的反应 ,在弱酸中心上主要进行甲醇脱水生成二甲醚的反应 ,在强酸中心上主要进行二甲醚进一步转化为低碳烯烃的反应 .同时 ,探讨了SAPO分子筛表面的酸强度对低碳烯烃生成温度的影响 . 展开更多
关键词 SAPO分子筛 甲醇 吸附 低碳烯烃 程序升温表面反应
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Ti-ZSM-5沸石的合成及表征 被引量:10
10
作者 夏清华 王公 +1 位作者 应慕良 郑禄彬 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 1993年第12期781-785,共5页
用水热晶化法,在不同碱性介质中成功地合成了Ti-ZSM-5沸石。对其结构进行了XRD、IR、SEM、TG-DTA及^(29)Si MASNMR表征,肯定了所合成的沸石为ZSM-5型,且钛原子已进入了沸石骨架,而且该沸石骨架热稳定性超过1473K。发现碱金属阳离子阻碍... 用水热晶化法,在不同碱性介质中成功地合成了Ti-ZSM-5沸石。对其结构进行了XRD、IR、SEM、TG-DTA及^(29)Si MASNMR表征,肯定了所合成的沸石为ZSM-5型,且钛原子已进入了沸石骨架,而且该沸石骨架热稳定性超过1473K。发现碱金属阳离子阻碍钛原子进入沸石骨架。从氯丙烯与H_2O_2的环氧化结果看,Ti-ZSM-5沸石对烯烃环氧化过程有很好的催化作用,环氧产物的收率高。 展开更多
关键词 沸石 合成 烯烃 环氧化
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Ti-Si沸石的催化氧化性能Ⅱ.环己醇的氧化及环己酮的肟化 被引量:7
11
作者 夏清华 王公 +1 位作者 应慕良 郑禄彬 《分子催化》 EI CAS CSCD 1994年第5期393-397,共5页
Ti-Si沸石的催化氧化性能Ⅱ.环己醇的氧化及环己酮的肟化夏清华,王公慰,应慕良,郑禄彬(中国科学院大连化学物理研究所,大连116012)关键词Ti-Si沸石催化剂,H_2O_2氧化剂,环己醇氧化,环己酮肟化.1.前言... Ti-Si沸石的催化氧化性能Ⅱ.环己醇的氧化及环己酮的肟化夏清华,王公慰,应慕良,郑禄彬(中国科学院大连化学物理研究所,大连116012)关键词Ti-Si沸石催化剂,H_2O_2氧化剂,环己醇氧化,环己酮肟化.1.前言环己酮肟是生产ε-己内酰胺的关键中... 展开更多
关键词 钛硅沸石 催化剂 环己醇 氧化 环己酮 肟化
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丝光沸石的超强酸性及其催化作用 被引量:5
12
作者 王庆昭 王公 郑禄彬 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 1990年第10期677-680,共4页
用 TiCl_4对脱铝丝光沸石进行同晶取代并经(NH_4)_2SO_4溶液促进,制成沸石型固体超强酸。氨吸附 TPD 和常温下正丁烷异构化反应表明,所制备的沸石型固体超强酸其酸强度和酸量大于典型的卤素系列固体超强酸 SbF_5-Al_2O_3-SiO_2。
关键词 丝光沸石 超强酸性 催化 沸石
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改性丝光沸石上甲醇胺化的研究——酸性对反应性能的影响 被引量:6
13
作者 柯于勇 张盈珍 +3 位作者 王公 周贤敏 王军 许章林 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 1997年第3期160-164,共5页
用NH3-TPD、Py-IR和催化剂表面吸附产物的程序升温脱附方法,研究了丝光沸石经阳离子和水蒸气改性前后的酸性对甲醇胺化反应性能的影响。结果表明:对于改性丝光沸石催化剂,强酸中心对甲胺产物产生强吸附,对反应贡献不大... 用NH3-TPD、Py-IR和催化剂表面吸附产物的程序升温脱附方法,研究了丝光沸石经阳离子和水蒸气改性前后的酸性对甲醇胺化反应性能的影响。结果表明:对于改性丝光沸石催化剂,强酸中心对甲胺产物产生强吸附,对反应贡献不大;该催化剂对一、二甲胺的吸附能力高于三甲胺;当沸石改性使强酸中心减少、酸性减弱时,有利于一、二甲胺脱附,从而降低相继反应产物三甲胺的生成,提高目的产物一、二甲胺的选择性。一定条件下,也提高了反应活性。因而,一定强度的酸中心对于该类催化剂的甲醇胺化反应活性和选择性是重要的。 展开更多
关键词 甲醇胺化 丝光沸石 催化剂 吸附
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膜反应器中环己烷的脱氢 被引量:4
14
作者 李安武 李玉珊 +1 位作者 王公 熊国兴 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 1996年第9期608-611,共4页
使用化学镀的方法,在多孔陶瓷底膜上分别沉积一层薄的钯银镀层,经焙烧处理,形成了钯银合金/陶瓷复合膜。该复合膜的钯银合金顶层很薄,因此复合膜的氢气渗透率大,成本低。研究了在该复合膜中的环己烷脱氢反应,获得了环己烷超平衡... 使用化学镀的方法,在多孔陶瓷底膜上分别沉积一层薄的钯银镀层,经焙烧处理,形成了钯银合金/陶瓷复合膜。该复合膜的钯银合金顶层很薄,因此复合膜的氢气渗透率大,成本低。研究了在该复合膜中的环己烷脱氢反应,获得了环己烷超平衡转化率的结果,并考察了各种因素如反应温度。 展开更多
关键词 化学镀 钯银合金 复合膜 膜反应器 环乙烷 脱氢
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Ti-Silicalite沸石的合成及其催化氧化性能 被引量:2
15
作者 夏清华 郑禄彬 +1 位作者 王公 应慕良 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 1994年第5期337-341,共5页
Ti-Silicalite沸石的合成及其催化氧化性能夏清华,郑禄彬,王公慰,应慕良(中国科学院大连化学物理研究所大连116012)关键词Ti-Si,沸石,催化氧化1引言Ti-Si沸石是Silicalite沸石的钛衍生... Ti-Silicalite沸石的合成及其催化氧化性能夏清华,郑禄彬,王公慰,应慕良(中国科学院大连化学物理研究所大连116012)关键词Ti-Si,沸石,催化氧化1引言Ti-Si沸石是Silicalite沸石的钛衍生物,它是由Taramasso等 ̄[... 展开更多
关键词 沸石 催化 氧化 钛-硅沸石 TS-1
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Ti-SiPentasil沸石的孔分布、比表面、吸附性能及表面酸性的考察 被引量:2
16
作者 夏清华 郑禄彬 +1 位作者 王公 应慕良 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 1995年第8期534-538,共5页
N_2吸附等温线及BJH脱附孔分布结果表明:当钛含量合适时,所合成的Ti-Si沸石具有非常均匀的孔结构。TS-1沸石(ZSM—5型)的BET表面积为386—423m ̄2/g,TS-2沸石(ZSM-11型)的BET表面... N_2吸附等温线及BJH脱附孔分布结果表明:当钛含量合适时,所合成的Ti-Si沸石具有非常均匀的孔结构。TS-1沸石(ZSM—5型)的BET表面积为386—423m ̄2/g,TS-2沸石(ZSM-11型)的BET表面积为355—456m ̄2/g,且均随合成沸石中钛含量增加而呈下降的趋势。吸附结果表明Ti-Si沸石均有明显的疏水性,其正己烷的吸附量明显高于环己烷,随钛含量不同而发生变化,但其H_2O_2的吸附量却随钛含量增加而显著增大。NH_3—TPD试验表明,Ti-Si沸石表面酸性相当弱,根本不存在强酸中心。 展开更多
关键词 孔分布 比表面 吸附 沸石 吸附剂
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多段固定床反应器中甲烷氧化偶联反应放热效应的研究 被引量:3
17
作者 徐桂芬 王学林 +2 位作者 石军雄 王涛 王公 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 1992年第1期32-34,共3页
介绍常压固定床多段(3段)反应器按比例分段供氧的工艺流程。催化剂总装填量为100ml,分3段装填,借助于对每段催化剂床层供氧量不同来调变和控制反应转化程度及选择性,可有效地控制反应床层温升。
关键词 甲烷 氧化偶联 反应热 多段反应器
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TS-1沸石晶化过程中的影响因素 被引量:1
18
作者 夏清华 王公 +1 位作者 应慕良 郑禄彬 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 1995年第5期316-320,共5页
用水热晶化法在SiO_2·TiO_2·TPAOH-H_2O反应体系中对影响TS-1沸石晶化过程的因素进行了考察。结果表明,SiO_2/TiO_2比、TPAOH/SiO_2比,H_2O/SiO_2比、晶化温度及... 用水热晶化法在SiO_2·TiO_2·TPAOH-H_2O反应体系中对影响TS-1沸石晶化过程的因素进行了考察。结果表明,SiO_2/TiO_2比、TPAOH/SiO_2比,H_2O/SiO_2比、晶化温度及晶化时间对、TS-1沸石分子筛的形成和结晶度均有很大影响。TS-1沸石的晶化速度较快,在12-24小时之间即可完成。延长时间,结晶度普遍有降低的趋势。晶化温度以433K-448K为佳,最佳配方为SiO_2·xTiO_2·0.25-0.40TPAOH.25-40H_2O(x=0.00-0.10)。从IR光谱数据I_960/I_550随时间变化来着,骨架钛含量最大值出现在36-96小时之间,所以实际晶化过程以2-4天为宜。从所绘的三元相区图来看,配方只能在小区间变化,这主要由于钛含量的限制。TS-1沸石热稳定性大于1473K。 展开更多
关键词 水热合成 沸石 晶化 动力学 吸附剂
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交换沸石催化剂上乙烯聚合反应的研究——Ⅳ.PdY沸石上乙烯双聚反应中活性中心的价态和位置的考察 被引量:2
19
作者 白信来 王公 郑禄彬 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1989年第1期42-48,共7页
用XPS、ESR及高分辨固体NMR考察了在PdY沸石上乙烯双聚反应中活性中心钯离子的价态和位置。XPS的实验结果表明,双聚反应的活性价态为一价的Pd^+离子。同时,ESR的结果表明,用乙烯对样品进行预处理,在诱导期消失,双聚反应开始时,ESR谱上... 用XPS、ESR及高分辨固体NMR考察了在PdY沸石上乙烯双聚反应中活性中心钯离子的价态和位置。XPS的实验结果表明,双聚反应的活性价态为一价的Pd^+离子。同时,ESR的结果表明,用乙烯对样品进行预处理,在诱导期消失,双聚反应开始时,ESR谱上出现一新信号,它可能是乙烯与Pd^+配位形成的表面活性物种所引起的,它的生成导致诱导期的消失。NMR的结果证实了PdY沸石中阳离子在沸石笼之间的迁移现象,而XPS的实验结果又证实了钯离子在催化剂体相和表面间的迁移。提出了乙烯双聚反应中PdY催化剂的活化图式。 展开更多
关键词 沸石催化剂 乙烯聚合 活性中心
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交换沸石催化剂上乙烯聚合反应的研究 Ⅶ.制备方法对PdY沸石催化性能的影响 被引量:1
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作者 白信来 王公 郑禄彬 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1990年第6期477-482,共6页
考察了两种不同的制备方法对PdY沸石的乙烯双聚活性以及催化剂活化过程的影响,并根据催化剂的活化机理讨论了产生这些影响的本质原因。发现用钯氨络离子交换制得的PdY沸石在较温和的条件下抽空处理,即可将阻碍乙烯分子配位的NH_3分子脱... 考察了两种不同的制备方法对PdY沸石的乙烯双聚活性以及催化剂活化过程的影响,并根据催化剂的活化机理讨论了产生这些影响的本质原因。发现用钯氨络离子交换制得的PdY沸石在较温和的条件下抽空处理,即可将阻碍乙烯分子配位的NH_3分子脱除,并把活性中心钯离子保留于超笼中,从而消除反应诱导期,并获得高活性的乙烯双聚催化剂。 展开更多
关键词 Pdy沸石 乙烯 双聚合
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