草酸二甲酯高效低温加氢催化剂研究进展

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作者 陈冲冲 委娇娇 +2 位作者 杨红兵 林凌 叶闰平 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期1223-1232,共10页

煤制乙二醇技术路线符合国家能源战略发展需要,可有效降低对乙二醇的进口依存度。草酸二甲酯加氢反应是该技术路线中的重要部分,铜基催化剂是用于草酸二甲酯加氢反应研究最广泛的催化剂,其在抗高温烧结性能方面仍面临着巨大的挑战。总... 煤制乙二醇技术路线符合国家能源战略发展需要,可有效降低对乙二醇的进口依存度。草酸二甲酯加氢反应是该技术路线中的重要部分,铜基催化剂是用于草酸二甲酯加氢反应研究最广泛的催化剂,其在抗高温烧结性能方面仍面临着巨大的挑战。总结并分析了不同种类草酸二甲酯加氢催化剂的设计及构效关系,介绍了低温草酸二甲酯加氢铜基催化剂的改性策略及钌基、银基催化剂等新型多功能催化剂在酯加氢领域的最新研究进展,提出了草酸二甲酯高效低温加氢催化剂未来的研究方向。 展开更多

关键词 多相催化 草酸二甲酯加氢 低温 乙二醇 铜基催化剂

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一种热活化延迟荧光黄光材料的合成、性能及高效率电致发光器件 被引量：6

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作者 王志强 蔡佳林 +2 位作者 张明 郑才俊 吉保明 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第3期263-268,共6页

利用吩噁嗪和嘧啶分别作为电子给体和电子受体,通过Buchwald-Hartwig和Suzuki偶联反应成功合成了一种热活化延迟荧光黄光材料pPBPXZ.密度泛函理论计算显示,pPBPXZ分子中吩噁嗪和嘧啶结构单元间的二面角接近90°,而两个嘧啶结构单元... 利用吩噁嗪和嘧啶分别作为电子给体和电子受体,通过Buchwald-Hartwig和Suzuki偶联反应成功合成了一种热活化延迟荧光黄光材料pPBPXZ.密度泛函理论计算显示,pPBPXZ分子中吩噁嗪和嘧啶结构单元间的二面角接近90°,而两个嘧啶结构单元与连接二者的苯环间的二面角接近0°;pPBPXZ的最高电子占据轨道主要分布在吩噁嗪结构单元上,最低电子未占轨道主要分布在嘧啶环和苯环上,两种分子轨道只有很小部分重叠.循环伏安、热重和差热测试表明,pPBPXZ具有高的电化学稳定性和热稳定性.在甲苯溶液中,pPBPXZ在360~495 nm显示出了明显的分子内电荷转移跃迁吸收,室温发光峰出现在535 nm.根据低温(77 K)荧光和磷光光谱,计算得到pPBPXZ的最低激发单重态和最低激发三重态能级分别为2.57 eV和2.48 eV,能级差(△EST)仅为0.09 eV.利用pPBPXZ作为发光层客体掺杂材料,制备出了高效率的黄光电致发光器件.器件的发射峰出现在552~560 nm,最大电流效率、功率效率和外量子效率分别达到了49.9 cd/A、49.0 lm/W和15.7%,而且发光效率受pPBPXZ掺杂浓度影响较小. 展开更多

关键词 热活化延迟荧光 有机电致发光器件 黄光 嘧啶 吩噁嗪

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银纳米粒子修饰的二维金属-有机框架纳米片用于光热增强银离子释放抗菌

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作者 赵信硕 邱海燕 +7 位作者 邵依 王攀捷 余石龙 李海 周郁斌 周战 马录芳 谭超良 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第7期100-109,共10页

近年来,二维(2D)金属-有机框架(MOF)纳米复合材料被广泛的应用于生物医学领域,尤其是在抗菌方面。在此,我们通过光照诱导还银离子成功在二维MOF纳米片上生长银纳米粒子,得到了一种银纳米粒子(AgNPs)修饰的二维ZrFc-MOF(MOF-Ag)纳米片,... 近年来,二维(2D)金属-有机框架(MOF)纳米复合材料被广泛的应用于生物医学领域,尤其是在抗菌方面。在此,我们通过光照诱导还银离子成功在二维MOF纳米片上生长银纳米粒子,得到了一种银纳米粒子(AgNPs)修饰的二维ZrFc-MOF(MOF-Ag)纳米片,并将其用于光热增强Ag+释放抗菌治疗。通过水热法和超声处理合成MOF纳米片,然后通过原位光辐照诱导还原在MOF纳米片上生长AgNPs。系列表征结果表明AgNPs成功负载到MOF纳米片上。聚乙烯吡咯烷酮(PVP)的修饰不仅可以增强MOF-Ag在溶液中的稳定性,还可以增强它的生物相容性。在近红外激光(NIR)照射下,MOF纳米片可以在短时间升温,而温度的升高可以加速AgNPs在溶液中氧化为银离子。通过细菌生长曲线、菌落相对数和细菌形态变化等实验表明PVP@MOF-Ag纳米片具有优异的广谱杀菌性能。此外,2D MOF纳米片良好的光热性能不仅可以增强Ag+的释放,还可以增强细胞膜的通透性,随后进入细菌中的Ag+可以诱导内源性活性氧的产生,从而引发细菌的氧化应激,实现高效抗菌。基于良好的体外抗菌性能,进一步将PVP@MOF-Ag纳米片用于小鼠伤口愈合,在此期间PVP@MOF-Ag纳米片表现出良好的治疗效果和生物安全性。我们的研究结果表明,PVP@MOF-Ag纳米片可以作为光热增强Ag+释放抗菌治疗和伤口愈合的有效平台。 展开更多

关键词 二维金属-有机框架材料 二维复合材料 银离子释放 光热治疗 抗菌

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对氨基十烷氧基杯[6]芳烃作为GC的新型固定相

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作者 蔡志强 李伟 +6 位作者 章围 帅筱敏 黄秋晨 陈若男 李琼璐 吴澳萍 孙涛 《广西大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2023年第3期711-719,共9页

为了进一步开发气相色谱(gas chromatography, GC)分离的固定相材料,首次对杯[6]芳烃上、下缘改性合成了一种新型杯[6]芳烃材料(C6A-NH2),通过核磁共振氢谱(1H-nuclear magnetic resonance,1H-NMR)、质谱(mass spectrum, MS)和红外光谱(... 为了进一步开发气相色谱(gas chromatography, GC)分离的固定相材料,首次对杯[6]芳烃上、下缘改性合成了一种新型杯[6]芳烃材料(C6A-NH2),通过核磁共振氢谱(1H-nuclear magnetic resonance,1H-NMR)、质谱(mass spectrum, MS)和红外光谱(infrared spectroscopy, IR)等手段对所合成的C6A-NH2进行结构确证。结果表明:采用TGA热重分析测得其热稳定温度高达310℃,使用静态涂渍法制柱后,测得C6A-NH2毛细管色谱柱为中等极性,以正十二烷为探针化合物在120℃下测得的柱效为2 600板/m。C6A-NH2柱的分离性能和保留行为研究表明:C6A-NH2柱对Grob试剂、17组分混合物、脂肪族与芳香族分析物、位置和顺反异构体等均具有良好的分离能力,尤其是对17组分混合物的分离,C6A-NH2柱的分离能力优于C6A柱,且表现出了独特的保留行为。 展开更多

关键词 杯芳烃 固定相 气相色谱 分离性能 异构体

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生物降解材料聚乙醇酸的相容性参数 被引量：4

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作者 唐四叶 张丽 +2 位作者 刘丰 王晔 曹欣祥 《暨南大学学报（自然科学与医学版）》 CAS CSCD 北大核心 2017年第2期131-135,共5页

目的:测定聚乙醇酸的三维溶解度参数、聚乙醇酸与其他溶剂间的相互作用参数和溶度参数距离.方法:采用溶解度法考察聚乙醇酸在溶剂中的溶解性能,为获得准确的物性数据,使用36种溶剂进行实验研究.根据溶解结果,用优化法计算了聚乙醇酸的... 目的:测定聚乙醇酸的三维溶解度参数、聚乙醇酸与其他溶剂间的相互作用参数和溶度参数距离.方法:采用溶解度法考察聚乙醇酸在溶剂中的溶解性能,为获得准确的物性数据,使用36种溶剂进行实验研究.根据溶解结果,用优化法计算了聚乙醇酸的三维溶解度参数,获得了聚乙醇酸和36种溶剂之间的相互作用参数和溶度参数距离.结果:三维溶解度参数的色散力分量δ_d、极性力分量δ_p、氢键力分量δ_h和总溶解度参数δ值分别为:17.35、8.66、9.87、21.76(MPa)^(1/2),聚乙醇酸和36种溶剂之间的相互作用参数和溶度参数距离列在正文表中.结论:相互作用参数结果与Flory-Huggins高分子溶液理论的互溶标准完全一致,说明优化法获得的三维溶解度参数是准确可信的. 展开更多

关键词 聚乙醇酸 良溶剂 溶度参数 相互作用参数 优化

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无金属参与下不饱和酰胺与多氯甲烷的串联环化反应 被引量：2

6

作者 葛雅欣 闫芹芹 +3 位作者 田云飞 王海军 张春芳 李泽江 《有机化学》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第8期3106-3115,共10页

发展了一类自由基引发不饱和酰胺与多氯甲烷的串联合环反应,该体系提供了一种可选择性地生成多氯甲基取代的异喹啉酮或二氢异喹啉酮的方法.同时,在该工作中开展了机理研究和光学实验.

关键词 不饱和酰胺 多氯甲烷 自由基反应 异喹啉酮 二氢异喹啉酮

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聚乳酸和乳酸-乙醇酸共聚物的溶液热力学 被引量：2

7

作者 唐四叶 曹欣祥 +1 位作者 刘丰 王晔 《西北大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2019年第1期101-107,共7页

为了准确地预测溶液热力学数据,分别使用了36和38种溶剂对聚乳酸和乳酸-乙醇酸共聚物进行实验研究。采用正交优化计算方法确定了聚乳酸和乳酸-乙醇酸共聚物的三维溶度参数,分别为:δ_d=17. 969 (MPa)^(1/2),δ_p=6. 707 (MPa)^(1/2),δ_... 为了准确地预测溶液热力学数据,分别使用了36和38种溶剂对聚乳酸和乳酸-乙醇酸共聚物进行实验研究。采用正交优化计算方法确定了聚乳酸和乳酸-乙醇酸共聚物的三维溶度参数,分别为:δ_d=17. 969 (MPa)^(1/2),δ_p=6. 707 (MPa)^(1/2),δ_h=7. 324(MPa)^(1/2);δ_d=17. 083 (MPa)^(1/2),δ_p=6. 939 (MPa)^(1/2),δ_h=8. 650 (MPa)^(1/2)。单体中乳酸和乙醇酸浓度的升高会引起高分子聚合物溶度参数的增大。依据溶度参数,计算了聚乳酸和乳酸-乙醇酸共聚物与溶剂间的相互作用参数和相互作用半径。同时,计算了聚乳酸和乳酸-乙醇酸共聚物溶剂的体积修正系数,聚乳酸—溶剂体系和乳酸乙醇酸共聚物—溶剂体系的体积修正系数分别在0. 80～0. 90和0. 85～1. 10范围内。获得的相互作用参数、相互作用半径及体积校正系数完全符合Flory-Huggins高分子溶液理论。 展开更多

关键词 聚乳酸 乳酸-乙醇酸共聚物 溶度参数 相互作用参数 体积修正系数

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基于新型电子受体1,3,5-三苯酰基苯的两种热活化延迟荧光材料的合成及性能研究 被引量：1

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作者 王志强 白美丹 +3 位作者 张明 张智强 冯勋 郑才俊 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2020年第2期140-146,共7页

以1,3,5-三苯酰基苯(TBP)作为电子受体, 1,8-二甲基咔唑(Dm Cz)和1,3,6,8-四甲基咔唑(TmCz)分别作为电子给体,合成了两种新的热活化延迟荧光材料TBP-DmCz和TBP-TmCz.热重和差热测试结果表明,这两种材料都具有高热稳定性.理论计算显示,... 以1,3,5-三苯酰基苯(TBP)作为电子受体, 1,8-二甲基咔唑(Dm Cz)和1,3,6,8-四甲基咔唑(TmCz)分别作为电子给体,合成了两种新的热活化延迟荧光材料TBP-DmCz和TBP-TmCz.热重和差热测试结果表明,这两种材料都具有高热稳定性.理论计算显示,材料的最高电子占据轨道和最低电子未占轨道分别分布在咔唑和1,3,5-三苯酰基苯结构单元上,两种分子轨道几乎没有重叠,具有热活化延迟荧光材料分子轨道的典型特征.分子轨道能级测算结果显示,增加咔唑结构单元上甲基的数量,能明显升高材料的最高电子占据轨道能级.TBP-DmCz和TBP-TmCz的最低激发单重态和最低激发三重态间能级差(ΔEST)都非常小,分别为0.05和0.01eV.在甲苯溶液中,两种材料均表现出了明显的分子内电荷转移跃迁吸收, TBP-DmCz和TBP-TmCz的发光峰分别出现在488和502 nm.用TBP-DmCz和TBP-TmCz作为掺杂客体材料制备出了两种高性能电致发光器件,器件的最大外量子效率分别达到了13.6%和18.3%. 展开更多

关键词 电致发光 发光材料 热活化延迟荧光 1 3 5-三苯酰基苯 咔唑

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聚乙醇酸体外降解的动力学研究 被引量：1

9

作者 唐四叶 张瑞 +1 位作者 尹卫东 刘献明 《材料导报（纳米与新材料专辑）》 EI CAS 2016年第1期364-367,共4页

系统地研究了聚乙醇酸在磷酸盐缓冲溶液中的降解动力学。建立了质量损失率、质量、介质pH值、特性粘数随降解时间变化的动力学方程,相应的水解速率常数值分别为1.4312/周、0.0091g/周、0.0154/周和0.0107/周。降解过程中聚乙醇酸的化学... 系统地研究了聚乙醇酸在磷酸盐缓冲溶液中的降解动力学。建立了质量损失率、质量、介质pH值、特性粘数随降解时间变化的动力学方程,相应的水解速率常数值分别为1.4312/周、0.0091g/周、0.0154/周和0.0107/周。降解过程中聚乙醇酸的化学结构没有变化。随着降解时间的延长,质量损失增加,质量和介质pH值及聚乙醇酸的特性粘数均下降,聚乙醇酸样品的表面空隙率逐渐增大。 展开更多

关键词 聚乙醇酸 降解 特性粘数 动力学 形貌

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气态酸和有机胺响应的超分子凝胶

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作者 曹新华 韩晴晴 +1 位作者 高爱萍 王桂霞 《化学进展》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第9期1538-1549,共12页

超分子凝胶是由有机分子在非共价键作用力驱动下自组装形成的一种具有液态和固态双重性质的软物质。超分子凝胶能对多种外界刺激做出响应,广泛应用于催化和传感等领域。与传统的小分子探针相比,超分子凝胶传感器显示出了多种检测模式和... 超分子凝胶是由有机分子在非共价键作用力驱动下自组装形成的一种具有液态和固态双重性质的软物质。超分子凝胶能对多种外界刺激做出响应,广泛应用于催化和传感等领域。与传统的小分子探针相比,超分子凝胶传感器显示出了多种检测模式和多信号输出的优点,如超分子凝胶材料的内部三维网络结构和较大的接触面积有利于分析物的快速渗透,并且其凝胶状态的变化可以作为检测过程中的输出信号。此外,干凝胶薄膜材料还具有三维网络结构,在检测气体分析物方面表现出优异的检测性能。本文重点介绍了超分子凝胶在气态酸和有机胺检测中的应用以及相关超分子凝胶的设计和检测机理,为构建用于气态酸和有机胺检测的新型超分子凝胶提供了参考。最后总结了超分子凝胶在气态酸和有机胺检测中存在的问题及应用前景。 展开更多

关键词 凝胶 超分子 传感 气态酸 有机胺

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基于柔性的高酞酸和双咪唑型配体的Ni(Ⅱ)/Cd(Ⅱ)/Zn(Ⅱ)配位聚合物的合成、结构和性质（英文）

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作者 鞠丰阳 李云平 刘广臻 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2020年第2期368-376,共9页

基于柔性的高酞酸(H2hmph)和双咪唑型配体,通过溶剂热法合成了3种新的配位聚合物:{[Ni2(hmph)2(bib)2(H2O)2]·3H2O}n(1)、[Cd(hmph)(bib)]n(2)和{[Zn(hmph)(bip)]·H2O}n(3),其中bib=1,4-双(1-咪唑基)苯、bip=3,5-双(1-咪唑基... 基于柔性的高酞酸(H2hmph)和双咪唑型配体,通过溶剂热法合成了3种新的配位聚合物:{[Ni2(hmph)2(bib)2(H2O)2]·3H2O}n(1)、[Cd(hmph)(bib)]n(2)和{[Zn(hmph)(bip)]·H2O}n(3),其中bib=1,4-双(1-咪唑基)苯、bip=3,5-双(1-咪唑基)吡啶。配合物1是由Ni-羧酸链之间通过bib配体桥联而成的二维单层结构;配合物2为Cd-羧酸双股链之间通过bib配体拓展而成的二维双层结构,并含有由羧基连接的双核单元;配合物3是由羧酸连接而成的双核Zn单元通过bip配体拓展形成的双股链。3个配合物都具有较高的热稳定性。磁性分析表明在配合物1中存在铁磁性交换偶合作用。另外,配合物2和3的荧光性质与相应的配体相比都表现出明显的蓝移。 展开更多

关键词 高酞酸 双咪唑型 配位聚合物 磁性质 荧光性质

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Selective arylation/annulation cascade reactions of 2-alkynylanilines with diaryliodonium salts

12

作者 段英 杨艳良 +1 位作者 戴晓玉 李东密 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第11期1837-1840,共4页

An efficient Cu catalyzed selective arylation/annulation cascade reaction of 2-alkynylanilines with diaryliodonium salts was developed.This reaction was selective to N-arylation instead of C-arylation,which provides a... An efficient Cu catalyzed selective arylation/annulation cascade reaction of 2-alkynylanilines with diaryliodonium salts was developed.This reaction was selective to N-arylation instead of C-arylation,which provides a simple synthetic method for N-aryl indoles. 展开更多

关键词 Selective arylation ANNULATION Diaryliodonium salt 2-Alkynylaniline N-Aryl indole Cascade reaction

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一个富路易斯碱位配合物的合成、结构及对痕量Ag^+的荧光检测（英文）

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作者 辛凌云 李云平 +2 位作者 鞠丰阳 李晓玲 刘广臻 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2017年第8期1474-1480,共7页

通过溶剂热方法合成了一个由氢键拓展的携带路易斯碱位的三维超分子配位聚合物:{[Cd(HTZ-IP)(HPYTZ)(H_2O)_2]·5H_2O}n(HTZ-H_2IP=5-(5-四氮唑基)间苯二甲酸;HPYTZ=3,5-(4-吡啶基)-1,2,4-三唑]。X射线单晶衍射结果表明,中心镉离子... 通过溶剂热方法合成了一个由氢键拓展的携带路易斯碱位的三维超分子配位聚合物:{[Cd(HTZ-IP)(HPYTZ)(H_2O)_2]·5H_2O}n(HTZ-H_2IP=5-(5-四氮唑基)间苯二甲酸;HPYTZ=3,5-(4-吡啶基)-1,2,4-三唑]。X射线单晶衍射结果表明,中心镉离子由含氮杂环羧酸配体和富氮辅助配体连接成"有悬挂手臂"的一维链,而链间则凭借配位水和2个配体的氢键作用拓展成三维超分子化合物。有趣的是配合物存在大量裸露的未配位的N原子,此N原子具有路易斯碱性质,能与路易斯酸性质的Ag^+有效结合,从而引起配合物的荧光猝灭。该性质能在无色溶液中有效检测10^(-4)~10^(-6) mol·L^(-1)范围内的痕量Ag^+离子。 展开更多

关键词 溶剂热合成 配位聚合物 荧光 传感材料

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淀粉基铽(Ⅲ)配合物的制备及荧光检测性能

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作者 刘晓康 冯勋 +2 位作者 马琴琴 张晓宇 刘新芳 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第6期1115-1121,1129,共8页

制备了一个基于氧化淀粉纳米颗粒(OSNP)的稀土铽(Ⅲ)配合物OSNP@Tb^(3+),在320 nm激发波长下,该物质能发射强烈的绿色荧光。将OSNP@Tb^(3+)作为生物荧光探针检测不同抗生素时,发现该物质对呋喃唑酮的检测有较高的灵敏性和选择性。OSNP@T... 制备了一个基于氧化淀粉纳米颗粒(OSNP)的稀土铽(Ⅲ)配合物OSNP@Tb^(3+),在320 nm激发波长下,该物质能发射强烈的绿色荧光。将OSNP@Tb^(3+)作为生物荧光探针检测不同抗生素时,发现该物质对呋喃唑酮的检测有较高的灵敏性和选择性。OSNP@Tb^(3+)水分散液的荧光强度随呋喃唑酮浓度的增加逐渐减少,当呋喃唑酮浓度为2.3×10^(–4) mol/L时,荧光基本完全猝灭(猝灭效率>90%)。OSNP@Tb^(3+)水分散液对呋喃唑酮的检测具有较高的猝灭常数(K_(sv)=1.919×10^(4) L/mol)、良好的线性关系(R2=0.992)和低的检测限(1.67×10^(–6) mol/L)。 展开更多

关键词 氧化淀粉纳米颗粒 稀土 抗生素 呋喃唑酮 荧光探针 功能材料

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聚乙醇酸在不同溶剂中的θ温度

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作者 唐四叶 曹欣祥 +1 位作者 刘丰 尹卫东 《暨南大学学报（自然科学与医学版）》 CAS CSCD 北大核心 2018年第6期542-546,共5页

目的:测定聚乙醇酸在不同溶剂中的θ温度.方法:测定不同浓度的聚乙醇酸-N-甲基吡咯烷酮、聚乙醇酸-苯甲醇、聚乙醇酸-苯胺和聚乙醇酸-间甲酚溶液的浊点温度,依据浊点温度的倒数与聚乙醇酸体积分数的对数之间的线性关系得到聚乙醇酸在不... 目的:测定聚乙醇酸在不同溶剂中的θ温度.方法:测定不同浓度的聚乙醇酸-N-甲基吡咯烷酮、聚乙醇酸-苯甲醇、聚乙醇酸-苯胺和聚乙醇酸-间甲酚溶液的浊点温度,依据浊点温度的倒数与聚乙醇酸体积分数的对数之间的线性关系得到聚乙醇酸在不同溶剂中的θ温度.结果:聚乙醇酸在N-甲基吡咯烷酮、苯甲醇、苯胺和间甲酚的θ温度分别为429. 92、430. 85、437. 45、449. 03 K.结论:θ温度随聚乙醇酸与溶剂之间的相互作用参数的升高而升高.相互作用参数越大,混合自由能和化学势变化越大,自发溶解的趋势越弱,θ温度越高. 展开更多

关键词 聚乙醇酸 θ温度 混合自由能 相互作用参数

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