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氧化镍中非化学计量氧在乙烷氧化脱氢中的作用 被引量：26
1
作者 陈铜 李文钊 于春英 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1998年第1期37-41,共5页
以纯ＮｉＯ为模型催化剂考察了乙烷氧化脱氢（ＯＤＨＥ）性能，发现非化学计量氧的存在与反应的活性及选择性密切相关．ＴＧＡ研究结果表明，５００℃制备的样品具有ｘ≈６％的非化学计量氧．Ｈ２ＴＰＲ结果表明，非化学计量氧与晶格氧... 以纯ＮｉＯ为模型催化剂考察了乙烷氧化脱氢（ＯＤＨＥ）性能，发现非化学计量氧的存在与反应的活性及选择性密切相关．ＴＧＡ研究结果表明，５００℃制备的样品具有ｘ≈６％的非化学计量氧．Ｈ２ＴＰＲ结果表明，非化学计量氧与晶格氧的可还原性明显不同；Ｏ２ＴＰＤＭＳ又把非化学计量氧区分为两个氧物种，Ｏ－２和Ｏ－（或Ｏ２－２）．脉冲试验结果表明，非化学计量氧对ＯＤＨＥ制乙烯是选择性反应的活性氧物种，晶格氧是完全氧化反应的活性氧物种．一旦催化剂中非化学计量氧耗尽并动用晶格氧时，催化剂便有Ｎｉ０生成，表现出自催化性能，使反应活性迅速提高，但产物均为ＣＯ２，ＣＯ，ＣＨ４等完全燃烧或裂解产物．为保持有较高的乙烯收率，反应处于稳态时Ｎｉ必须处于高价态．电导测定结果表明，优良的ＯＤＨＥ催化剂应有Ｐ型半导性． 展开更多
关键词 氧化镍 非化学计量氧 乙烷 氧化脱氢 ODHE
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V_2O_5/TiO_2催化剂的表面结构和酸碱性及氧化还原性 被引量：14
2
作者 刘学军 顾晓东 沈俭一 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第9期674-680,共7页
研究了一系列锐钛矿担载的钒氧化物催化剂的表面性质 .X射线衍射和Raman光谱表明 ,8%V2 O5/TiO2 催化剂上的V2 O5处于单层分散状态 .程序升温还原研究表明 ,单层分散的钒物种较易被还原 ,而形成多聚态和晶态后钒物种的还原温度升高 .NH3... 研究了一系列锐钛矿担载的钒氧化物催化剂的表面性质 .X射线衍射和Raman光谱表明 ,8%V2 O5/TiO2 催化剂上的V2 O5处于单层分散状态 .程序升温还原研究表明 ,单层分散的钒物种较易被还原 ,而形成多聚态和晶态后钒物种的还原温度升高 .NH3 吸附量热结果表明 ,在钒物种达到单层分散前 ,催化剂的表面酸性随钒担载量的增加而减弱 ,超过单层分散后 ,表面酸位的数目和强度基本不变 .异丙醇脱氢 /脱水反应结果表明 ,有O2 时V2 O5/TiO2 催化剂显示出很强的氧化还原性 ,无O2时催化剂的脱水选择性较高 .通过异丙醇的脱氢 /脱水反应 ,将V2 O5/TiO2 展开更多
关键词 氧化钒 二氧化钛 负载型催化剂 表面酸碱性 氧化还原性 异丙醇 脱水 脱氢 氧化脱氢
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Ni-V-O催化剂上丙烷氧化脱氢制丙烯的反应 被引量：17
3
作者 照日格图 葛庆杰 +3 位作者 李文钊 贾美林 于春英 徐恒泳 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2000年第4期332-336,共5页
考察了Ni V O系列催化剂对丙烷氧化脱氢反应的催化性能 ,结合XRD和电导法等表征结果研究了催化剂的物相结构与催化活性之间的关系 .结果表明 :同n型半导体氧化物相比 ,p型半导体具有优良的催化性能 ,并且丙烯的选择性与催化剂中NiO及Ni3... 考察了Ni V O系列催化剂对丙烷氧化脱氢反应的催化性能 ,结合XRD和电导法等表征结果研究了催化剂的物相结构与催化活性之间的关系 .结果表明 :同n型半导体氧化物相比 ,p型半导体具有优良的催化性能 ,并且丙烯的选择性与催化剂中NiO及Ni3V2 O8相的共存有关 .适当控制反应条件 ,42 5℃时该系列催化剂上可达到1 8 6%的丙烷转化率和 49 9%的丙烯选择性 . 展开更多
关键词 丙烷 氧化脱氢 丙烯 氧化镍 氧化钒 催化剂
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丙烷氧化脱氢VMgO催化剂活性位的研究 被引量：14
4
作者 方智敏 翁维正 +1 位作者 万惠霖 蔡启瑞 《厦门大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 1998年第4期525-531,共7页
应用低温ＥＰＲ等方法对比研究了浸渍法和硝酸盐法制备的两个系列ＶＭｇＯ催化剂的活性位．结果表明，只有在合适的制备条件下，生成了适量Ｖ４＋离子的钒酸镁物相才具有较好的催化活性，含有适量Ｖ４＋离子的正、焦钒酸镁可能是丙烷氧... 应用低温ＥＰＲ等方法对比研究了浸渍法和硝酸盐法制备的两个系列ＶＭｇＯ催化剂的活性位．结果表明，只有在合适的制备条件下，生成了适量Ｖ４＋离子的钒酸镁物相才具有较好的催化活性，含有适量Ｖ４＋离子的正、焦钒酸镁可能是丙烷氧化脱氢制丙烯ＶＭｇＯ催化剂的活性相．含有Ｖ４＋的Ｍｇ３Ｖ２Ｏ８活性相的表面活性位结构可能为Ｖ４＋－Ｏ－Ｍｇ－Ｏ－Ｖ５＋，含有Ｖ４＋的α－Ｍｇ２Ｖ２Ｏ７活性相的表面活性位结构可能为Ｖ４＋－Ｏ－Ｖ５＋． 展开更多
关键词 丙烷 氧化脱氢 VMgO催化剂 活性位
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丙烷氧化脱氢氧化物催化剂的活性氧物种 被引量：13
5
作者 照日格图 李文钊 KIEFFER Roger 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2002年第4期279-283,共5页
研究了半导体金属氧化物催化剂催化丙烷氧化脱氢制丙烯的性能 ,发现 p-型半导体金属氧化物有低温催化性能 ,n-型半导体金属氧化物有高温催化性能 .H2 - TPR、O2 - TPD- MS和原位电导研究结果表明 ,p-型半导体金属氧化物的活性氧物种为... 研究了半导体金属氧化物催化剂催化丙烷氧化脱氢制丙烯的性能 ,发现 p-型半导体金属氧化物有低温催化性能 ,n-型半导体金属氧化物有高温催化性能 .H2 - TPR、O2 - TPD- MS和原位电导研究结果表明 ,p-型半导体金属氧化物的活性氧物种为非化学计量氧物种 。 展开更多
关键词 丙烷 氧化脱氢 氧化物催化剂 活性氧物种 催化性能 半导体催化剂
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丙烷氧化脱氢催化剂V_2O_5/MPO_4(M=Al,Zr,Ca)的研究 被引量：13
6
作者 张伟德 沙开清 +1 位作者 李基涛 万惠霖 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1999年第4期608-611,共4页
制备了３种磷酸盐（ＭＰＯ４，Ｍ＝Ａｌ，Ｚｒ，Ｃａ）载体，并在其上负载０．６％～６．０％的Ｖ２Ｏ５．活性评价结果表明，负载型Ｖ２Ｏ５／ＭＰＯ４催化剂在丙烷氧化脱氢反应中具有良好的催化性能．丙烯选择性按Ｖ２Ｏ５／Ｃａ３（... 制备了３种磷酸盐（ＭＰＯ４，Ｍ＝Ａｌ，Ｚｒ，Ｃａ）载体，并在其上负载０．６％～６．０％的Ｖ２Ｏ５．活性评价结果表明，负载型Ｖ２Ｏ５／ＭＰＯ４催化剂在丙烷氧化脱氢反应中具有良好的催化性能．丙烯选择性按Ｖ２Ｏ５／Ｃａ３（ＰＯ４）２＞Ｖ２Ｏ５／Ｚｒ３（ＰＯ４）４＞Ｖ２Ｏ５／ＡｌＰＯ４顺序降低，这与载体的碱性强弱顺序变化一致．载体的性质和钒的负载量影响催化剂的氧化还原性能．ＥＳＲ结果表明，Ｖ４＋离子能可逆存在于催化剂中。 展开更多
关键词 丙烷 氧化脱氢 负载型 钒基 催化剂 丙烯 脱氢
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丙烷氧化脱氢Ni-V-O催化剂的原位电导 被引量：11
7
作者 照日格图 葛庆杰 +3 位作者 李文钊 于春英 贾美林 徐恒泳 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2000年第9期798-803,共6页
应用原位电导方法测定了Ni-V-O系列催化剂在氧＋丙烷→氧→丙烷连续变化气氛下的电导率,确定其导电类型并与其丙烷氧化脱氢制丙烯催化性能相关联.结果表明,p型半导体较n型半导体具有优良的催化氧化脱氢性能;在反应气氛下催化剂的p型半... 应用原位电导方法测定了Ni-V-O系列催化剂在氧＋丙烷→氧→丙烷连续变化气氛下的电导率,确定其导电类型并与其丙烷氧化脱氢制丙烯催化性能相关联.结果表明,p型半导体较n型半导体具有优良的催化氧化脱氢性能;在反应气氛下催化剂的p型半导性越大,n型半导性越小,其催化活性越高.这是由于p型半导体空穴导电,而n型半导体则为电子迁移导电,使得表面活性氧物种形成机理不同所致. 展开更多
关键词 丙烷 氧化脱氢 丙烯 电导率 Ni-V-O催化剂
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正丁烷在金属钼酸盐催化剂上的氧化脱氢 被引量：14
8
作者 刘尧飞 王新平 +1 位作者 田福平 贾翠英 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第9期721-726,共6页
用柠檬酸盐法合成了第一系列过渡金属 (Cr ,Mn ,Fe,Co ,Ni,Cu和Zn)及Mg的钼酸盐催化剂 ,研究了它们对正丁烷氧化脱氢反应的催化作用 .结果表明 ,这些钼酸盐催化剂的催化性能受阳离子的影响较大 .CoMoO4催化剂具有最高的催化活性和较高... 用柠檬酸盐法合成了第一系列过渡金属 (Cr ,Mn ,Fe,Co ,Ni,Cu和Zn)及Mg的钼酸盐催化剂 ,研究了它们对正丁烷氧化脱氢反应的催化作用 .结果表明 ,这些钼酸盐催化剂的催化性能受阳离子的影响较大 .CoMoO4催化剂具有最高的催化活性和较高的选择性 ,其催化性能与文献报道的对正丁烷氧化脱氢反应催化性能最好的ZrP2 O7和Mg3 V2 O8催化剂大致相当 ;MgMoO4催化剂虽然选择性较高 ,但活性较低 ;Cr2 (MoO4) 3 上基本没有C4烯烃生成 ;其它钼酸盐催化剂对正丁烷氧化脱氢反应的催化活性和对烯烃的选择性都较低 .XRD ,NH3 TPD和H2 TPR的研究结果表明 ,催化剂为单一的钼酸盐晶相 ,催化剂的性能由其氧化还原性决定而与其表面酸量没有直接关系 .通过对产物分布的分析 ,提出了正丁烷在CoMoO4催化剂上的氧化脱氢反应途径 .在 5 5 8℃ ,正丁烷发生氧化脱氢生成正丁烯和丁二烯以及氧化燃烧生成CO2 三个平行竞争反应的竞争分率分别约为 75 % ,10 %和 15 % .在正丁烷转化率较高的条件下 ,产物中的CO2 主要来自C4烯烃的再氧化反应 ,而CO则完全来自C4烯烃的再氧化 . 展开更多
关键词 柠檬酸盐法 金属钼酸盐 正丁烷 氧化脱氢 丁烯
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可动氧与载体对钴基催化剂的乙烷氧化脱氢性能的影响 被引量：11
9
作者 陈铜 李文钊 +2 位作者 GuyA.Martin 陈国平 万惠霖 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2000年第3期204-208,共5页
报道了未担载的氧化钴与担载在SiO2 和Al2 O3 上的氧化钴的乙烷氧化脱氢行为 ,发现未担载的氧化钴在15 0℃的低温下就有活性 .XRD研究表明 ,Co3 O4 为活性晶相组分 ,其含量与催化剂的焙烧温度密切相关 ,经 5 0 0℃和 10 0 0℃焙烧的未... 报道了未担载的氧化钴与担载在SiO2 和Al2 O3 上的氧化钴的乙烷氧化脱氢行为 ,发现未担载的氧化钴在15 0℃的低温下就有活性 .XRD研究表明 ,Co3 O4 为活性晶相组分 ,其含量与催化剂的焙烧温度密切相关 ,经 5 0 0℃和 10 0 0℃焙烧的未担载的氧化钴中Co3 O4 晶相分别占 10 0 %和 6 6 % .对于担载型氧化钴催化剂 ,载体与氧化钴间的相互作用以及不同的氧化钴担载量导致催化性能发生明显改变 .氧化钴与载体间的作用越强 ,催化活性越低 .Co3 O4 也是担载型氧化钴催化剂的活性晶相 .催化剂的O2 TPD MS和H2 TPR研究结果表明 ,反应的活性氧物种为在低温下易脱除和易还原并具有较高流动性的可动氧 . 展开更多
关键词 乙烷 氧化脱氢 乙烯 可动氧物种 钴基催化剂
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丙烷在Ni-Mg-Mo-O催化剂上的氧化脱氢 被引量：13
10
作者 张伟德 李基涛 +3 位作者 傅锦坤 陈兆远 古萍英 万惠霖 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2000年第4期1-4,共4页
探讨了Ni Mg Mo O催化剂在丙烷氧化脱氢制丙烯中的催化作用。考察了Mo含量及n(Ni) /n(Mg)比对催化剂催化性能的影响。结果表明 ,NiMoO4和MgMoO4是活性相 ,且存在双相协同作用。催化剂中含少量的MoO3可提高催化性能。
关键词 丙烷 氧化脱氢 钼基催化剂 双相协同作用
全文增补中
二氧化碳氧化丙烷制丙烯催化反应的研究 铬镁铝复合氧化物催化剂的制备、表面微量吸附量热及催化性能 被引量：14
11
作者 上官荣昌 葛欣 +3 位作者 邹琥 李康 张维光 沈俭一 《催化学报》 CSCD 北大核心 1999年第5期515-520,共6页
以共沉 淀法合 成的铬镁 铝类水滑 石为前 体，制备 了一系 列不 同原 子比 的铬 镁铝 复合 氧化物，研 究了其对 二氧化 碳 氧 化 丙 烷制 丙 烯 反 应 的 催 化 性 能． 采用 微 量 吸 附 量 热 技 术， 以 Ｃ Ｏ２ 和 Ｎ Ｈ３ 为探... 以共沉 淀法合 成的铬镁 铝类水滑 石为前 体，制备 了一系 列不 同原 子比 的铬 镁铝 复合 氧化物，研 究了其对 二氧化 碳 氧 化 丙 烷制 丙 烯 反 应 的 催 化 性 能． 采用 微 量 吸 附 量 热 技 术， 以 Ｃ Ｏ２ 和 Ｎ Ｈ３ 为探 针分子 定量地表 征了样 品表面酸 碱中心的 强度 和数 量， 并与 其催 化性 能进 行了 关联． 结果表 明， Ｃｒ ∶ Ｍｇ ∶ Ａｌ 原 子 比 为 １ ∶１ ∶１ 的 催 化 剂 具 有 较 大 的 比 表 面 积（ ９４５ ｍ ２／ｇ） ， 样 品 中 Ｍｇ（ Ａｌ１ ．５ Ｃｒ０ ．５） Ｏ４ 物相的含 量最多 ． 样品 表面存在 数量 较 多强 度较 强 的酸 性中 心 和数 量最 少 强度较弱 的碱性中 心，对 Ｎ Ｈ３ 吸附，它 的吸附热 为１ ４５ ｋ Ｊ／ ｍ ｏｌ ， 吸 附覆盖度 为３ ５５ μｍ ｏｌ／ ｍ ２ ； 对 Ｃ Ｏ２ 吸附，它 的吸附热 为１１５ ｋ Ｊ／ ｍ ｏｌ ， 吸附覆 盖度 为００６３ μｍ ｏｌ／ ｍ ２ ． 该 样品 的 催化 活性 最 高，在 温 度为６５０ ℃ ， Ｃ Ｏ２／ Ｃ３ Ｈ８ 摩尔比为 ３６ ， Ｇ Ｈ Ｓ Ｖ（ Ｃ３ Ｈ８） 为３ ００ ０ ｈ － １ 时， Ｃ３ Ｈ８ 的 转 化率 为 ２２８ ％ ， Ｃ３ Ｈ６的选择 性为８３５ ％ ， 收率为 展开更多
关键词 铝镁铝 催化剂 二氧化碳 丙烷 氧化脱氢 丙烯
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乙烷在钛酸盐复合氧化物上的氧化脱氢Ⅰ.锂掺杂对催化性能的影响 被引量：9
12
作者 陈铜 李文钊 +1 位作者 于春英 季亚英 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1997年第2期120-124,共5页
研究了掺杂钛酸盐催化剂用于乙烷氧化脱氢（ＯＤＨＥ）的催化行为，发现适量的Ｌｉ＋取代Ｔｉ４＋后可明显改善催化剂对乙烯的选择性．催化剂ＣａＴｉ０．９Ｌｉ０．１Ｏ３－δ在８５０℃时乙烷转化率和乙烯选择性分别为８７．８％和７... 研究了掺杂钛酸盐催化剂用于乙烷氧化脱氢（ＯＤＨＥ）的催化行为，发现适量的Ｌｉ＋取代Ｔｉ４＋后可明显改善催化剂对乙烯的选择性．催化剂ＣａＴｉ０．９Ｌｉ０．１Ｏ３－δ在８５０℃时乙烷转化率和乙烯选择性分别为８７．８％和７１．７％，乙烯的单程收率为６３．０％；催化剂Ｓｒ０．９Ｃａ０．１Ｔｉ０．９Ｌｉ０．１Ｏ３－δ可在极宽的温度范围（７００～８５０℃）内保持很高的乙烯选择性（≥９０％）．Ｏ２－ＴＰＤ－ＭＳ和Ｈ２－ＴＰＲ实验结果表明，Ｌｉ＋取代Ｔｉ４＋后在催化剂晶格中产生非完全还原的氧（Ｏδ－），该氧物种是ＯＤＨＥ反应的活性氧种，直接与催化剂的乙烯选择性相关．ＯＤＨＥ反应机理与甲烷氧化机理具有某些相似性．反应条件考察结果表明，低空速有利于乙烷的低温转化，高空速可抑制气相中非催化反应的进行，有利于乙烯的选择性，尤其是高温下乙烯的选择性． 展开更多
关键词 乙烷 氧化脱氢 锂 掺杂 钛酸盐 催化剂
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纳米Cr_2O_3系列催化剂上CO_2氧化乙烷脱氢制乙烯反应 被引量：13
13
作者 邓双 李会泉 张懿 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第10期744-750,共7页
采用溶胶 凝胶法和共沸蒸馏法耦合技术制备了纳米Cr2 O3 催化剂 ,并采用共沉淀法和共沸蒸馏法耦合技术制备了纳米Cr2 O3 /Al2 O3 ,Cr2 O3 /ZrO2 和Cr2 O3 /MgO复合催化剂 .应用BET ,XRD ,XPS ,TPR和TEM等物理化学方法对催化剂的结构和... 采用溶胶 凝胶法和共沸蒸馏法耦合技术制备了纳米Cr2 O3 催化剂 ,并采用共沉淀法和共沸蒸馏法耦合技术制备了纳米Cr2 O3 /Al2 O3 ,Cr2 O3 /ZrO2 和Cr2 O3 /MgO复合催化剂 .应用BET ,XRD ,XPS ,TPR和TEM等物理化学方法对催化剂的结构和物化性质进行了表征 ,并考察了该系列催化剂上CO2 氧化乙烷脱氢制乙烯的反应性能 .结果表明 ,纳米Cr2 O3 催化剂上乙烷和CO2 的转化率均明显高于常规Cr2 O3 催化剂 ,但乙烯的选择性低于常规Cr2 O3 催化剂 ;纳米复合催化剂中的复合成分显著影响催化剂的催化性能 .其中 ,10 %Cr2 O3 /MgO纳米复合催化剂在温度为 973K时 ,乙烷转化率和乙烯选择性分别可达到6 1 5 4 %和 94 79% .纳米催化剂表面Cr的还原性以及Cr6+/Cr3 展开更多
关键词 纳米催化剂 氧化铬 氧化铝 氧化锆 氧化镁 二氧化碳 乙烷 氧化脱氢 乙烯
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酸碱性和氧化还原性对负载型钒基催化剂丙烷氧化脱氢性能的影响 被引量：10
14
作者 陈明树 翁维正 +1 位作者 许翩翩 万惠霖 《天然气化工—C1化学与化工》 CSCD 北大核心 1998年第5期17-20,共4页
用ＸＲＤ、Ｒａｍａｎ、ＴＰＲ和Ｐｙ－ＩＲ表征乙酰丙酮络钒法制备的不同氧化物和磷酸盐负载的钒氧化物催化剂，结果表明，钒氧化物在载体ＭｇＯ、Ａｌ２Ｏ３、Ｍｇ３（ＰＯ４）２、ＡｌＰＯ４和Ｚｒ３（ＰＯ４）４上是高分散的，没有... 用ＸＲＤ、Ｒａｍａｎ、ＴＰＲ和Ｐｙ－ＩＲ表征乙酰丙酮络钒法制备的不同氧化物和磷酸盐负载的钒氧化物催化剂，结果表明，钒氧化物在载体ＭｇＯ、Ａｌ２Ｏ３、Ｍｇ３（ＰＯ４）２、ＡｌＰＯ４和Ｚｒ３（ＰＯ４）４上是高分散的，没有生成明显的Ｖ２Ｏ５晶相；催化剂的可还原性与相应载体氧化物或磷酸盐的金属还原电位序有较好的对应关系，同时与其丙烷氧化脱氢活性也存在较好的平行关系，表明钒氧化物与载体的阳离子形成Ｖ－Ｏ－Ｍ桥键，该桥键氧较易移去，可能是丙烷氧化脱氢的活性氧物种；催化剂表面酸性位有利于丙烷Ｃ－Ｈ键的活化，但导致深度氧化产物增多。 展开更多
关键词 丙烷 氧化脱氢 酸碱性 钒基 催化剂 丙烯
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丙烷氧化脱氢制丙烯研究进展 被引量：16
15
作者 杜凯敏 范杰 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第6期2697-2706,共10页
开发新型丙烯制备工艺对于满足人们日益增长的丙烯需求具有重要意义。由于商业化无氧脱氢技术存在热力学平衡限制、反应温度高、催化剂易积炭等不足,近年来,人们将研究重心转向了丙烷氧化脱氢技术。本文简述了丙烷氧化脱氢制丙烯的发展... 开发新型丙烯制备工艺对于满足人们日益增长的丙烯需求具有重要意义。由于商业化无氧脱氢技术存在热力学平衡限制、反应温度高、催化剂易积炭等不足,近年来,人们将研究重心转向了丙烷氧化脱氢技术。本文简述了丙烷氧化脱氢制丙烯的发展现状,综述了近年来文献报道的丙烷氧化脱氢催化剂体系(V基、Cr基、Co基、Ni基、Mo基、Pt基、Ce基和非金属基催化剂)、机理研究和不同氧化剂选择,并对各自的优势和不足进行了简单分析。分析发现,虽然目前丙烷氧化脱氢催化剂的种类非常广泛,但产物丙烯的收率仍有待提高,机理研究也需要更加系统和深入。最后指出,系统研究丙烷氧化脱氢机理,并在此基础上开发先进催化剂,进一步提高丙烯的选择性和收率是未来丙烷氧化脱氢研究的重要方向。 展开更多
关键词 丙烷 氧化脱氢 丙烯 催化剂 制备 选择性 机理
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CO_2氧化丙烷脱氢制丙烯用Pd-Cu/V_2O_5-SiO_2催化剂的研究 被引量：8
16
作者 邵怀启 钟顺和 郭俊宝 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第2期143-148,共6页
采用等体积浸渍法制备了V2 O5 SiO2 负载的Pd Cu双金属催化剂 ,以程序升温还原 /程序升温氧化、红外光谱、程序升温脱附和微反技术表征了Pd Cu/V2 O5 SiO2 对CO2 和丙烷的化学吸附性能及对CO2 部分氧化丙烷脱氢反应的催化性能 .结果表... 采用等体积浸渍法制备了V2 O5 SiO2 负载的Pd Cu双金属催化剂 ,以程序升温还原 /程序升温氧化、红外光谱、程序升温脱附和微反技术表征了Pd Cu/V2 O5 SiO2 对CO2 和丙烷的化学吸附性能及对CO2 部分氧化丙烷脱氢反应的催化性能 .结果表明 ,在催化剂表面金属活性位 (Pd ,Cu)和邻近的Vn + 协同下形成的CO2 卧式吸附态可在 172和 2 84℃断裂形成CO和晶格氧 ,以甲基氢和亚甲基氢双位吸附在V=O上的丙烷分子吸附态可在 2 38℃脱氢生成丙烯 .在 6 0 0℃ ,CO2 /C3 H8体积比为 1和空速为 12 86h-1的条件下 ,丙烷转化率为 35 2 2 % ,丙烯选择性为 85 4 4 % .催化剂V=O中的晶格氧参与了丙烷氧化脱氢过程 . 展开更多
关键词 二氧化碳 丙烷 氧化脱氢 丙烯 钯 铜 双金属催化剂 复合氧化物载体 脱氢
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CO_2选择氧化低碳烷烃的研究进展 被引量：11
17
作者 张法智 徐柏庆 《化学进展》 SCIE CAS CSCD 2002年第1期56-60,共5页
本文以低碳烷烃的选择催化氧化反应为对象 ,对几种 CO2 选择氧化低碳烷烃的反应工艺进行了归纳总结 ,重点分析讨论了催化氧化反应中 CO2 作为氧化剂的作用机制 ,并提出了研究展望。
关键词 二氧化碳 低碳烷烃 合成气 氧化脱氢 芳构化 选择氧化 甲烷 CO2 低碳烯烃 催化剂
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氧化镍与载体相互作用对乙烷氧化脱氢的影响 被引量：11
18
作者 陈铜 李文钊 于春英 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1999年第7期613-618,共6页
研究了担载型催化剂NiO／γ－Al2O3的乙烷氧化脱氧（ODHE）性能，发现在400－500℃的考察温区内，担载型NiO较纯NiO的乙烯选择性有较大提高，保持在80％～90％之间，其中含17％Ni的样品500℃时乙烷的转化率为31％，乙烯选择性达82％．XR... 研究了担载型催化剂NiO／γ－Al2O3的乙烷氧化脱氧（ODHE）性能，发现在400－500℃的考察温区内，担载型NiO较纯NiO的乙烯选择性有较大提高，保持在80％～90％之间，其中含17％Ni的样品500℃时乙烷的转化率为31％，乙烯选择性达82％．XRD、H2-TPR及原位磁测量结果表明：催化剂的活性相是与载体相互作用较小的、处于表层的微晶态NiO，NiO中非化学计量氧仍为活性氧物种．催化剂焙烧温度的提高，一方面降低了活性相中非化学计量氧量，同时加剧了NiO与载体γ－Al2O3的相互作用，二者均使活性降低．O2－TPD研究表明：与纯NiO相比，在Nio／γ－Al2O3中，其非化学计量氧的脱附温度发生变化，其中，α氧脱附温度向低温移动约50℃，而对乙烯选择性有关的β氧的脱出则向高温区移动了约200℃，正好与反应温区对应，进一步证实非化学计量氧与ODHE反应之间存在对应关系，上述结果表明那些对氧化镍还原有一定的阻碍作用，尤其阻碍镍深度还原（Ni2+→Nio）的载体对促进反应的乙烯选择性是有利的． 展开更多
关键词 乙烷 氧化脱氢 载体 镍 氧化铝 乙烯 催化剂
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正丁烷在VMgO和Ni-VMgO催化剂上氧化脱氢 被引量：10
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作者 刘睿 王新平 +1 位作者 贾翠英 施维 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第8期650-654,共5页
采用4种方法制备了VMgO催化剂样品(w(V2O5)=30%,w(MgO)=70%),并将其用于正丁烷氧化脱氢气固相反应.结果表明,MgO经蒸馏水回流和焙烧处理后再用NH4VO3溶液浸渍所制得的VMgO,对正丁烷氧化脱氢生成丁烯和丁二烯反应具有更好的催化性能.这... 采用4种方法制备了VMgO催化剂样品(w(V2O5)=30%,w(MgO)=70%),并将其用于正丁烷氧化脱氢气固相反应.结果表明,MgO经蒸馏水回流和焙烧处理后再用NH4VO3溶液浸渍所制得的VMgO,对正丁烷氧化脱氢生成丁烯和丁二烯反应具有更好的催化性能.这是由于用该法制备的VMgO催化剂中存在较多的Mg3V2O8物种.通过添加Ni对VMgO催化剂进行了改性.结果表明,适量添加Ni(n(Ni)/n(V)=0.3)有利于催化剂中Mg3V2O8的生成,而Ni以Ni3V2O8的形态存在.由此明显改善了VMgO催化剂对正丁烷氧化脱氢生成丁烯和丁二烯反应的催化性能. 展开更多
关键词 正丁烷 氧化脱氢 丁烯 丁二烯 氧化钒 氧化镁 复合氧化物 氧化镍
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乙烷在M_xO_y/SiO_2上氧化脱氢制乙烯 被引量：12
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作者 陈铜 李文钊 +2 位作者 于春英 曹荣 陈燕馨 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 1997年第4期212-216,共5页
在５００—７００℃的温度范围内研究了不同氧化物负载在ＳｉＯ２上乙烷氧化脱氢（ＯＤＨＥ）行为。结果表明过渡金属氧化物负载型催化剂对ＯＤＨＥ反应有很好的活性，碱土金属、ｓｐ区金属氧化物负载型催化剂的活性较低，只有合适的可... 在５００—７００℃的温度范围内研究了不同氧化物负载在ＳｉＯ２上乙烷氧化脱氢（ＯＤＨＥ）行为。结果表明过渡金属氧化物负载型催化剂对ＯＤＨＥ反应有很好的活性，碱土金属、ｓｐ区金属氧化物负载型催化剂的活性较低，只有合适的可还原性催化剂才同时具有较高的乙烷转化率和乙烯选择性。通过Ｍｏ基催化剂上引入活性组份Ｆｅ、Ｖ等进行双金属调变可改善催化剂的乙烯选择性。 展开更多
关键词 乙烷 氧化脱氢 负载催化剂 二氧化硅 乙烯
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