表面组分调控及建立多功能活性位点是提高Pt基催化剂性能的有效途径.通过将Cu可控地锚定在纳米结构PtNi表面(Cu/PtNi)可以精确控制Pt基催化剂表面元素的化学计量比,其中亲氧的非贵金属Ni能加速水的解离,Pt由于具有适中的H吸附能,可有效...表面组分调控及建立多功能活性位点是提高Pt基催化剂性能的有效途径.通过将Cu可控地锚定在纳米结构PtNi表面(Cu/PtNi)可以精确控制Pt基催化剂表面元素的化学计量比,其中亲氧的非贵金属Ni能加速水的解离,Pt由于具有适中的H吸附能,可有效地将游离态的H转换成氢气,Cu由于具有正的H吸附吉布斯自由能(ΔG_(H*)),有助于H_(2)的脱附.其中具有最优组分比例的Cu/PtNi电催化剂在海水中表现出优异的电化学析氢活性和稳定性,在碱性海水中,10 mA cm^(-2)下的过电位为23 mV(在70 mV过电位下,其质量活性是商用Pt/C的5倍).同时,密度泛函理论结果进一步验证了在碱性海水中Pt,Ni和Cu多功能金属活性位点可提高HER的H_(2)O解离、H*吸附和H_(2)脱附的过程.展开更多
为了解决小分子有机正极在钠离子电池(SIBs)中的溶解问题,我们提出了一种有效的有机电极表面自碳化策略,并制备了新型可溶性小分子有机化合物NTCDI-DAQ对该策略进行验证.通过对惰性气氛下碳化温度和碳化时间的精确控制,在NTCDI-DAQ颗粒...为了解决小分子有机正极在钠离子电池(SIBs)中的溶解问题,我们提出了一种有效的有机电极表面自碳化策略,并制备了新型可溶性小分子有机化合物NTCDI-DAQ对该策略进行验证.通过对惰性气氛下碳化温度和碳化时间的精确控制,在NTCDI-DAQ颗粒表面成功形成了厚度为30-40 nm的碳层,可在不影响NTCDI-DAQ电化学行为的前提下,有效消除其溶解问题.在半电池中,NTCDI-DAQ@C在1 A g^(-1)下循环10,000次后仍能保持155 mA h g^(-1)的优异放电容量.在使用Na_(3)Bi为负极的全电池中,NTCDI-DAQ@C可以提供高达245 mA h g^(-1)cathode的峰值放电容量,且在0.1 A g^(-1)下循环200次后仍保持了223 mA h g^(-1)的超稳定容量.据我们所知,NTCDI-DAQ@C是SIBs中最好的小分子有机正极之一,NTCDI-DAQ@C//Na_(3)Bi SIBs的卓越综合性能也可与目前最先进的SIBs相媲美.展开更多
基金supported by the National Key Research and Development Program of China(2022YFB3805600,2022YFB3805604,and 2022YFB3806800)the National Natural Science Foundation of China(22293020)+7 种基金the National 111 project(B20002)the Program Fund of Non-Metallic Excellence and Innovation Center for Building Materials(2023TDA1-1)the Program for Changjiang Scholars and Innovative Research Team in University(PCSIRT)(IRT_15R52)Guangdong Basic and Applied Basic Research Foundation(2022A1515010137,2022A1515010504,and 2021A1515111131)Shenzhen Science and Technology Program(GJHZ20210705143204014,JCYJ20210324142010029,and KCXFZ20211020170006010)Hubei Province Key Research and Development Program(2023BAB101)the Fundamental Research Funds for the Central Universities(WUT:2023IVA095 and 2023IV030h)Royal Society for a University Research Fellowship(UF150104,URFR211007)。
文摘表面组分调控及建立多功能活性位点是提高Pt基催化剂性能的有效途径.通过将Cu可控地锚定在纳米结构PtNi表面(Cu/PtNi)可以精确控制Pt基催化剂表面元素的化学计量比,其中亲氧的非贵金属Ni能加速水的解离,Pt由于具有适中的H吸附能,可有效地将游离态的H转换成氢气,Cu由于具有正的H吸附吉布斯自由能(ΔG_(H*)),有助于H_(2)的脱附.其中具有最优组分比例的Cu/PtNi电催化剂在海水中表现出优异的电化学析氢活性和稳定性,在碱性海水中,10 mA cm^(-2)下的过电位为23 mV(在70 mV过电位下,其质量活性是商用Pt/C的5倍).同时,密度泛函理论结果进一步验证了在碱性海水中Pt,Ni和Cu多功能金属活性位点可提高HER的H_(2)O解离、H*吸附和H_(2)脱附的过程.
文摘为了解决小分子有机正极在钠离子电池(SIBs)中的溶解问题,我们提出了一种有效的有机电极表面自碳化策略,并制备了新型可溶性小分子有机化合物NTCDI-DAQ对该策略进行验证.通过对惰性气氛下碳化温度和碳化时间的精确控制,在NTCDI-DAQ颗粒表面成功形成了厚度为30-40 nm的碳层,可在不影响NTCDI-DAQ电化学行为的前提下,有效消除其溶解问题.在半电池中,NTCDI-DAQ@C在1 A g^(-1)下循环10,000次后仍能保持155 mA h g^(-1)的优异放电容量.在使用Na_(3)Bi为负极的全电池中,NTCDI-DAQ@C可以提供高达245 mA h g^(-1)cathode的峰值放电容量,且在0.1 A g^(-1)下循环200次后仍保持了223 mA h g^(-1)的超稳定容量.据我们所知,NTCDI-DAQ@C是SIBs中最好的小分子有机正极之一,NTCDI-DAQ@C//Na_(3)Bi SIBs的卓越综合性能也可与目前最先进的SIBs相媲美.