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泡沫铜基底原位生长的铜基导电金属有机框架作为双功能电催化剂 被引量：7
1
作者 张楚风 陈哲伟 +6 位作者 连跃彬 陈宇杰 李沁 顾银冬 陆永涛 邓昭 彭扬 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第12期1404-1411,共8页
以泡沫铜为基底生长氢氧化铜纳米线,通过原位转化合成二维导电金属有机框架(MOF)材料Cu3HITP2(HITP=2,3,6,7,10,11-六氨基三亚苯)作为双功能催化剂,可直接用作析氧及氧还原反应的工作电极,而无需使用额外的基底或粘合剂,且无需后续热处... 以泡沫铜为基底生长氢氧化铜纳米线,通过原位转化合成二维导电金属有机框架(MOF)材料Cu3HITP2(HITP=2,3,6,7,10,11-六氨基三亚苯)作为双功能催化剂,可直接用作析氧及氧还原反应的工作电极,而无需使用额外的基底或粘合剂,且无需后续热处理。研究发现以氢氧化铜纳米线为模板的Cu3HITP2表现出了更大的电化学比表面积,这种新型的电极可在碱性溶液(0.1和1.0 mol·L^-1 KOH)中可以稳定运行,析氧反应中在电流密度达到10mA·cm^?2时的过电位仅为1.53 V,超越了商业二氧化钌的催化性能。此外,该催化剂在氧还原反应中的半波电位达到0.75 V,优于大多数MOF材料。 展开更多
关键词 二维导电MOF 析氧反应 氧还原反应 原位转化
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含氮金属有机框架衍生的铜基催化剂电催化还原二氧化碳 被引量：7
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作者 金惠东 熊力堃 +5 位作者 张想 连跃彬 陈思 陆永涛 邓昭 彭扬 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第11期114-124,共11页
将二氧化碳转化为高附加值的燃料和化学品是缓解当前能源和环境危机的有效策略之一。众所周知,铜基纳米材料是电还原二氧化碳的良好催化剂,但仍存在选择性低和耐久性差等缺点。本文中,我们以Cu-NBDC MOF为前驱体,通过退火得到了一种锚... 将二氧化碳转化为高附加值的燃料和化学品是缓解当前能源和环境危机的有效策略之一。众所周知,铜基纳米材料是电还原二氧化碳的良好催化剂,但仍存在选择性低和耐久性差等缺点。本文中,我们以Cu-NBDC MOF为前驱体,通过退火得到了一种锚定在氮掺杂多孔碳上的Cu_(2)O/Cu催化剂(Cu_(2)O/Cu@NC)。XPS结果显示,Cu_(2)O/Cu@NC中的CuN含量随着退火温度升高而降低。通过电还原二氧化碳测试结果分析,我们发现与不含氮的Cu_(2)O/Cu@C相比,Cu_(2)O/Cu@NC有效抑制了副反应HER,提高了电还原二氧化碳反应的整体催化活性,而且随着Cu-N含量的增加,Cu_(2)O/Cu@NC对乙烯和甲烷的选择性得到显著提高。在400℃退火处理下,Cu_(2)O/Cu@NC的CO_(2)催化效率高于86%(-1.4--1.6V vs.RHE),其中包括20.4%的C_(2)H_(4)(-1.4V vs.RHE)和23.9%的CH4(-1.6V vs.RHE)。相比之下,Cu_(2)O/Cu@C的二氧化碳还原效率最高不足50%,且无明显乙烯和甲烷生成。我们认为这些显著的催化性能差异主要归因于Cu-N有利于稳定二氧化碳还原反应中*CH2中间体的吸附,抑制*H生成氢气。这些结果表明,通过调控氮的掺杂可以有效改变铜基MOF衍生的催化剂的二氧化碳还原路径并提高其催化性能。 展开更多
关键词 铜基MOFs材料 氮掺杂 CU O/Cu 二氧化碳还原
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MOF衍生N-CoFe-C@NF多级结构用于可充放锌-空气电池 被引量：2
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作者 施可飞 杨皓景 +1 位作者 连跃彬 彭扬 《科学通报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第32期3378-3384,共7页
锌-空气电池作为一种兼具成本低、容量高、环境友好等优点的高效储能器件,具有1084 Wh/kg的理论能量密度,甚至高于传统锂离子电池.锌-空气电池主要受限于其空气电极材料氧还原(ORR)和析氧反应(OER)缓慢的动力学,因此大量的研究都集中在... 锌-空气电池作为一种兼具成本低、容量高、环境友好等优点的高效储能器件,具有1084 Wh/kg的理论能量密度,甚至高于传统锂离子电池.锌-空气电池主要受限于其空气电极材料氧还原(ORR)和析氧反应(OER)缓慢的动力学,因此大量的研究都集中在如何优化其催化活性上.目前应用最广泛的ORR和OER的催化剂分别是Pt/C和RuO2,但是其高昂的价格和稀缺性使其应用受限.金属有机框架(MOF)是金属阳离子或阳离子团簇与有机配体配位形成的配位聚合物,具有高比表面积与结构可调控性等优势,经高温煅烧后可以获得结构各异且异原子掺杂(例如氮掺杂)的碳化物材料,展现了优良的ORR和OER催化活性,成为电催化领域的研究热点.类普鲁士蓝是一种典型的MOF材料,具有成分易调控、合成方法简单等优点.本研究通过氢氧化钴纳米棒的原位转化制备负载在泡沫镍上的钴铁双金属类普鲁士蓝,并以此为前驱体制备了氮掺杂钴铁双金属碳化物催化剂;使用扫描电子显微镜(SEM)、X光衍射(XRD)、X光电子能谱(XPS)等手段对样品进行表征;使用旋转圆盘电极、线扫描等测试材料研究其对ORR和OER催化性能的影响.结果表明,所制备的氮掺杂钴铁双金属碳化物催化剂具备较好的ORR和OER活性.在0.1 mol/L KOH溶液中,ORR半波电位为0.81 V;1.0 mol/L KOH中,OER电流密度达到10 mA/cm^2时,过电位为300 mV.该材料作为空气电极催化剂组装锌-空气电池,开路电压为1.29 V,且具备较好的稳定性和循环性. 展开更多
关键词 类普鲁士蓝 氮掺杂金属碳化物 氧还原反应 析氧反应 锌-空气电池
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二硫桥键钴卟啉二聚体的合成与电催化氧还原性能
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作者 金惠东 顾银冬 +6 位作者 连跃彬 薛松林 房媛媛 邓昭 坂本雅典 寺西利之 彭扬 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2020年第12期2377-2384,共8页
成功合成了二硫桥键相连的钴卟啉二聚体2Co。通过循环伏安电化学方法测试,在无水二氯甲烷溶剂中,钴卟啉二聚体展示了3个氧化和2个还原峰,表明此钴卟啉二聚体可以稳定多重负/正电荷。详细研究了在酸性条件下的钴卟啉二聚体的电催化氧还... 成功合成了二硫桥键相连的钴卟啉二聚体2Co。通过循环伏安电化学方法测试,在无水二氯甲烷溶剂中,钴卟啉二聚体展示了3个氧化和2个还原峰,表明此钴卟啉二聚体可以稳定多重负/正电荷。详细研究了在酸性条件下的钴卟啉二聚体的电催化氧还原性能。钴卟啉二聚体的电催化氧还原显示了高稳定性和高活性,测得转移电子数为3.5~3.6之间。钴卟啉二聚体的电催化氧还原性能说明通过二硫键对钴卟啉单体二聚化可以提高钴卟啉的电催化氧还原性能。 展开更多
关键词 钴卟啉 二聚体 氧气 电催化还原
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