摘要
氢能是未来可持续社会中理想的能量载体,利用可再生能源电解水制取绿氢的技术受到研究人员的广泛关注.电解水制绿氢技术由实验室向工业应用跨越的前提是发展大电流密度下性能优异且稳定的电催化剂.析氢反应(HER)是一种非均相反应,涉及催化剂-基底、催化剂-电解液、催化剂-气体三个界面.界面性质会影响电化学传质行为、电荷传输行为和催化剂的力学性质,从而影响大电流密度下制氢性能.因此,优化界面结构和性质是提升大电流密度下电解水催化剂性能并解决电解水技术工业应用挑战的关键.二维过渡金属硫族化合物(TMDCs)具有电子结构可调、活性位点丰富、合成方法多样等优势,自1976年首次应用于光电催化水分解反应、加氢脱硫反应以来,已有大量工作报道了TMDCs催化剂应用于HER.本文以TMDCs催化剂为例研究界面工程对大电流密度下HER的提升作用及机制.探讨了电化学反应中上述三个界面上发生的物理化学过程,系统分析了大电流密度下质量传输、电荷传输速率受限和力学强度不足三方面挑战,并总结了适用于大电流密度的催化剂性能描述符.分别归纳了针对以上三个界面的界面工程策略及相应作用,简要概括为:(1)催化剂-基底界面结合力增强、界面电阻降低、界面电子结构调控等策略;(2)催化剂-电解液界面形貌调控、表面化学、电解液环境调控等策略;(3)催化剂-气体界面疏气性调控、外场作用等策略.从反应机理研究、膜电极界面设计及电解槽界面性质调控三个角度对电解水反应界面工程未来的发展与应用提出了建议及展望.在反应机理方面,大电流条件下的界面性质如界面电阻、传质行为等仍需更深入的认识.在膜电极中,催化剂、离子交换膜、离子型聚合物、气体扩散层所形成的多元界面,尤其是催化剂-膜界面、催化剂-气体扩散层界面�
Water electrolysis for green hydrogen production is important for the global carbon neutrality.The industrialization of this technology requires efficient and durable electrocatalysts under high-current-density(HCD)operations.However,the insufficient mass and charge transfer at the various interfaces lead to unsatisfactory HCD activity and durability.Interface engineering is important for designing efficient HCD electrocatalysts.In this perspective,we analyze the processes taking place at three interfaces including the catalyst-substrate,catalyst-electrolyte,and catalyst-gas interfaces,and reveal the correlations between interface interactions and the challenges for HCD electrolysis.We then highlight the development of HCD electrocatalysts that focus on interface engineering using the example of transition metal dichalcogenide based catalysts,which have attracted widespread interests in recent years.Finally,we give an outlook on the development of interface engineering for the industrialization of water electrolysis technology.
作者
康馨
余强敏
张天昊
胡书萁
刘鹤鸣
张致远
刘碧录
Xin Kang;Qiangmin Yu;Tianhao Zhang;Shuqi Hu;Heming Liu;Zhiyuan Zhang;Bilu Liu(Shenzhen Geim Graphene Center,Tsinghua‐Berkeley Shenzhen Institute&Institute of Materials Research,Tsinghua Shenzhen International Graduate School,Tsinghua University,Shenzhen 518055,Guangdong,China)
基金
国家杰出青年科学基金项目(52125309)
国家自然科学基金(52188101,52303375)
广东省基础与应用基础研究基金项目(2022B1515120004)
广东创新创业研究团队项目(2017ZT07C341)
深圳市基础研究项目(WDZC20220812141108001)
深圳鹏瑞基金会清华深圳国际研究生院深圳鹏瑞青年教师项目(SZPR2023002).
关键词
界面工程
电化学
制氢反应
大电流
过渡金属硫族化合物
膜电极
Interface engineering
Electrochemistry
Hydrogen production
High-current-density
Transition metal
dichalcogenides(TMDCs)
Membrane electrode assembly