摘要
Among the various types of heterogeneous catalysts,supported metal nanocatalysts(SMNCs)have attracted widespread interest in chemistry and materials science,due to their advantageous features,such as high efficiency,stability,and reusability for catalytic reactions.However,to obtain well-defined SMNCs and inhibit nanoparticle aggregation,traditional approaches generally involve numerous organic reagents,complex steps,and specialized equipment,thus hindering the practical and large-scale synthesis of SMNCs.In this review,we summarize green and sustainable synthetic methodologies for the assembly of SMNCs,including low temperature pyrolysis and solid-state,surfactant-and reductant-free,and ionic liquid assisted syntheses.The conventional application of SMNCs for electrochemical hydrogen evolution and the corresponding achievements are subsequently discussed.Finally,future perspectives toward the sustainable production of SMNCs are presented.
在众多非均相催化剂中,负载型金属纳米催化剂(SMNCs)因具有高效、稳定、可循环使用等特性而广泛应用于多相催化反应领域.近几十年来,研究者们致力于合理设计和优化载体和颗粒等来提高SMNCs催化性能.其中,通过传统方法(如沉淀法、溶胶-凝胶法、溶剂热法、高温热解法等)成功开发了种类繁多的SMNCs,然而这些传统方法通常会涉及大量的有机试剂、复杂的制备步骤以及昂贵的专用设备,极大地限制了SMNCs的规模化生产.因此,发展简便、高效的绿色可持续的SMNCs生成方法意义重大.本文总结了绿色、可持续化生产SMNCs的几种方法,包括固态合成法、低温热解法、无表面活性剂和还原剂合成法及离子液体辅助合成法.与传统合成技术相比,这些方法在可持续性方面、原子利用率方面、产物选择性方面及规模化生产方面表现出明显的优势.此外,本文还对SMNCs的经典应用-电催化产氢(HER)技术的研究进展进行了详细评述.尽管SMNCs的可持续化合成及其大规模应用已取得较大进展,但目前仍存在几个关键问题需不断改进:如何进一步提高绿色、可持续化生产效率?如何调控金属纳米颗粒的载量及粒径尺寸?如何调节金属纳米颗粒的表面状态?如何探究催化剂结构与活性之间的构效关系?探究上述问题对实现SMNCs的规模化生产及实际应用有着十分重要的现实意义.此外,SMNCs在设计时应遵循协同构建大量的有效活性位和快速的电子传输通道,协同调控金属纳米颗粒的表面状态、颗粒大小和晶面以及载体和助催化剂的组成和结构.目前报道的大多数SMNCs仅局限于负载型贵金属(Ru,Rh,Ir,Pt等)类,对此,我们未来的研究工作应在降低成本、保护环境、规模化生产的基础上将SMNCs拓宽至非贵金属类.此外,结合理论计算和原位表征技术从本质上揭示SMNCs的构效关系、应用反应机理以及真正活
基金
国家自然科学基金(21905187,21777109)
绿色催化四川省高等学校重点实验室(LZJ1802)
重庆师范大学拔尖青年人才工程(02030307-0075)。