摘要
采用浸渍法制备了一系列H-ZSM-5分子筛负载过渡金属锌催化剂,在固定床反应器上考察了这些催化剂对丙烯醇催化氨化合成3-甲基吡啶的催化性能。通过对H-ZSM-5的硅铝比、锌负载量对催化剂催化性能影响的考察,发现硅铝比为80、锌负载量为12%时得到的催化剂Zn12/H-ZSM-5(80)的催化性能最佳。在常压、反应温度420℃、氨醇摩尔比3:1、空速300 h?1条件下,丙烯醇在该催化剂上的转化率和3-甲基吡啶的选择性分别达到97.8%和37.9%。利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)以及吡啶吸附红外对催化剂进行了表征,结果表明,Zn12/H-ZSM-5(80)上负载的Zn2+为L酸;在丙烯醇生成3-甲基吡啶的反应过程中催化剂的脱氢活性物种为氧化锌,而加成和环合反应则主要是由催化剂中的L酸催化实现的。
H-ZSM-5 supported zinc catalysts were prepared by impregnation method, and their catalytic performances for amination of allyl alcohol to 3-picoline were evaluated in a fixed-bed reactor. It is found that the catalyst Znlz/H-ZSM-5（80） （H-ZSM-5 with 80 silicon/aluminum （Si/A1） ratio and zinc loading of 12% ） shows the best performance among all the studied catalysts. 97.8% conversion of allyl alcohol and 37.9% selectivity toward 3-picoline are obtained on this catalyst using reaction conditions： atmospheric pressure, at 420~C, ammonia/allyl alcohol mole ratio 3：1 and gas hour space velocity 300 h-1. The characterization results, obtained by X-ray diffraction （XRD）, X-ray photoelectron spectroscopy （XPS） and FT-IR of absorbed pyridine, indicate that zinc on Zn12/H-ZSM-5（80） is Zn2＋, there is Lewis acid on HZSM-5. In 3-picoline formation, ZnO provides active sites of dehydrogenation reaction, and addition and cyclization reactions are mainly catalyzed by the Lewis acid.
出处
《化工学报》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2014年第3期905-911,共7页
CIESC Journal
基金
国家自然科学基金项目(20976034)
河北省自然科学基金青年基金项目(B2009000009)
河北省高校百名优秀创新人才支持计划项目(CPRC012)~~
