摘要
以Ｃｕ、Ｚｎ、Ｎｉ为活性金属中心，活性碳（ＡＣ）为载体，通过正交实验设计，筛选获得了具有较好羰基化性能的ＺｎＣｕＮｉ／ＡＣ，其中３种活性组分的最佳含量依次为６％、９％和３％（ｍａｓ）。活性评价表明：在该催化剂体系中，ＺｎＣｕＮｉ／ＡＣ催化丙醇羰基化反应合成羧酸和酯的总收率达３０８７％（ｍａｓｓ），催化活性明显高于其它配比的催化剂，而且催化活性的高低与催化剂中３种活性金属的相对含量密切相关，Ｃｕ（Ｉ）的存在有利于羧酸的形成，Ｚｎ的加入可抑制Ｎｉ对反应物的裂解力；其次还考察了工艺条件对ＺｎＣｕＮｉ／ＡＣ催化剂性能的影响，结果发现低温有利于丙醇反应生成羧酸，较高温度有利于酯类的生成，随着空速的提高羧酸／酯之比略有增加，但催化剂活性下降。
UsingZn,Cu,Niasmetalactivecenterandactivatedcarbonassupport,ZnCuNi/ACcatalystwaspreparedbythestraightcrossexperimentation,andtheoptimumcontentofZn,CuandNiwere6%,9%,and3%(mass)respectively.Resultsoftheflowmicroreactorevaluationindicatedthat,inthiscatalyticsystem,totalyieldofcarbonicacidandesteris3087%(mass)forgasphasecarbonylationofpropanolunderatmosphericpressureonZnCuNi/ACcatalyst,andZnCuNi/ACwasfoundtohaveasignificantlyhigheractivitythanothers.ThecatalyticactivityisrelativetothecontentofZn,CuandNiincatalyst.ThehighercontentofCu(I)isbeneficialtotheformationofcarbonicacid,andaddingZnintothecatalystcancontrolthereactantscrackedabilityofNitowardssmallmoleculars.TheeffectofreactivetemperatureandspacevelocitytothepropertyofZnCuNi/ACcatalystwasalsoinvestigated.Itwasconcludedthatlowerreactiontemperaturehelpsformationofcarbonicacidproduct,andahighertemperatureisbeneficialtoformationofesterproduct,then,whenspacevelocityincreases,theratioofcarbonicacidtoesterincreases,butthecatalyticactivitydecreases.
出处
《天然气化工—C1化学与化工》
CAS
CSCD
北大核心
1999年第2期1-4,共4页
Natural Gas Chemical Industry
基金
国家自然科学基金
广东省自然科学基金
