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复合氧化物的制备及其在碳黑颗粒物氧化中的应用
1
作者 高原 庄新玲 +4 位作者 林文杰 李赫 孟秀红 宋丽娟 段林海 《化工科技》 CAS 2013年第3期15-19,共5页
采用柠檬酸络合燃烧法合成钾铈和钾铈镧复合氧化物催化剂。利用XRD对复合氧化物进行了表征。利用程序升温反应(TPR)方法研究了其对碳黑颗粒物的催化氧化性能,考查了焙烧温度、焙烧时间、前驱体中K、Ce的物质的量比等制备条件对催化剂活... 采用柠檬酸络合燃烧法合成钾铈和钾铈镧复合氧化物催化剂。利用XRD对复合氧化物进行了表征。利用程序升温反应(TPR)方法研究了其对碳黑颗粒物的催化氧化性能,考查了焙烧温度、焙烧时间、前驱体中K、Ce的物质的量比等制备条件对催化剂活性的影响及稳定性。结果表明:钾铈镧复合氧化物对碳黑颗粒物具有较高的催化活性和稳定性。 展开更多
关键词 复合氧化物 柠檬酸络合燃烧法 碳黑颗粒物 催化氧化
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催化裂化条件下噻吩与改性Y分子筛的作用机制 被引量：14
2
作者 祖运 秦玉才 +4 位作者 高雄厚 莫周胜 张磊 张晓彤 宋丽娟 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第7期862-869,共8页
以HY、Ni Y和稀土离子改性的Y分子筛(REY)为研究对象,采用固定床装置评价噻吩模拟油催化裂化性能;运用气相色谱-氢火焰离子发光检测器(GC-FID)、气相色谱-硫化学发光检测器(GC-SCD)和原位红外光谱技术分析产物,关联分子筛的酸性,研究催... 以HY、Ni Y和稀土离子改性的Y分子筛(REY)为研究对象,采用固定床装置评价噻吩模拟油催化裂化性能;运用气相色谱-氢火焰离子发光检测器(GC-FID)、气相色谱-硫化学发光检测器(GC-SCD)和原位红外光谱技术分析产物,关联分子筛的酸性,研究催化裂化条件下噻吩与改性Y分子筛的作用机制。实验结果表明,催化裂化条件下,噻吩与分子筛的作用机制差异主要取决于与B酸或L酸相关的非骨架铝物种或金属离子物种的存在形式。其中,Ni Y分子筛中,噻吩主要是吸附在与Ni OH+物种相关的L酸中心,而Ni4Al O43+等物种减弱B酸性中心从而降低其裂化性能。对HY来说,噻吩易在与Al O+等物种相邻的B酸中心上聚合形成三联噻吩,并发生一定的氢转移和裂化反应;而对REY而言,分子筛中与RE物种相关的L酸位会促进噻吩在与非骨架铝羟基等物种(如Al(OH)+2、Al(OH)2+等)相邻的B酸中心形成的二联噻吩发生氢转移和裂化反应。 展开更多
关键词 噻吩 改性Y分子筛 催化裂化 酸性 作用机制
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双金属改性ZSM-5/L复合分子筛的制备及其催化芳构化反应性能 被引量：12
3
作者 张若杰 万海 +1 位作者 张乐 宋丽娟 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2015年第7期67-72,共6页
采用分级改性的方法制备Zn-ZSM-5/Pt-L核壳型双金属催化剂,通过改变金属负载量的组配方式对催化剂表面酸性进行调控,利用X射线衍射(XRD)、氮气吸附脱附、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、吡啶吸附-原位傅里叶变换红外光谱(Py-FTIR)等手段进... 采用分级改性的方法制备Zn-ZSM-5/Pt-L核壳型双金属催化剂,通过改变金属负载量的组配方式对催化剂表面酸性进行调控,利用X射线衍射(XRD)、氮气吸附脱附、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、吡啶吸附-原位傅里叶变换红外光谱(Py-FTIR)等手段进行表征,并以正戊烷为原料对催化剂的轻烃芳构化性能进行评价。结果表明,在复合分子筛核壳结构的基础上,分级引入双金属的改性方式有效地调控了催化剂表面的酸分布以及L/B酸比例,使双金属催化剂更好地发挥L酸和B酸的协同催化作用,当Zn和Pt负载量分别为1.0%和0.6%时所表现出的催化性能最优,其正戊烷芳构化反应的转化率为99.1%、芳烃选择性达到47.2%。 展开更多
关键词 ZSM-5 L分子筛 复合分子筛 核壳型 双金属 芳构化
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原位傅里叶变换红外光谱研究Y型分子筛表面酸性对吸附有机分子的影响 被引量：12
4
作者 张晓彤 于文广 +4 位作者 秦玉才 董世伟 裴婷婷 王琳 宋丽娟 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2013年第6期1273-1280,共8页
采用吡啶原位吸附傅里叶变换红外(Py-FTIR)光谱对液相离子交换(LPIE)和固相离子交换(SSIE)法制备的CeY分子筛以及HY和NaY的酸性进行了测定.在原位条件下采用单探针分子噻吩、环己烯和苯对其在分子筛上的吸附过程进行了研究;以噻吩和环... 采用吡啶原位吸附傅里叶变换红外(Py-FTIR)光谱对液相离子交换(LPIE)和固相离子交换(SSIE)法制备的CeY分子筛以及HY和NaY的酸性进行了测定.在原位条件下采用单探针分子噻吩、环己烯和苯对其在分子筛上的吸附过程进行了研究;以噻吩和环己烯、噻吩和苯组成的双探针分子对吸附过程中存在的竞争吸附、催化反应以及吸附机理进行了系统研究.结果表明,HY和L-CeY分子筛表面强Brnsted(B)酸性位可导致吸附在其表面的噻吩发生低聚反应以及吸附的环己烯产生二聚环己烯碳正离子.低聚的噻吩和吸附的环己烯在分子筛上发生强的化学吸附,进一步抑制和阻碍噻吩硫化物与分子筛吸附活性中心发生作用,从而降低了吸附剂的选择性以及吸附硫化物的能力.吸附剂表面Lewis(L)酸中心是吸附的主要活性中心,大量弱的L酸,有利于噻吩吸附.并且,S-CeY分子筛表面弱的L酸对吸附噻吩具有一定的选择性,它受到环己烯的影响较小,NaY吸附剂对噻吩、环己烯和苯选择性较差,它只与吸附质作用的先后有关. 展开更多
关键词 原位傅里叶变换红外光谱 改性Y分子筛 表面酸性 竞争吸附 催化反应
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原位晶化FCC催化剂传质性能的频率响应法辨析 被引量：10
5
作者 秦玉才 高雄厚 +3 位作者 石利飞 张莉 段林海 宋丽娟 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2016年第2期527-535,共9页
以苯为探针分子,采用频率响应(FR)技术和智能重量分析仪(IGA)研究了原位晶化流化催化裂化(FCC)催化剂上的传质行为。结合N_2吸附和扫描电镜(SEM)剖析所得织构性质数据,并与传统半合成FCC催化剂以及稀土改性Y分子筛传质性能进行对比,结... 以苯为探针分子,采用频率响应(FR)技术和智能重量分析仪(IGA)研究了原位晶化流化催化裂化(FCC)催化剂上的传质行为。结合N_2吸附和扫描电镜(SEM)剖析所得织构性质数据,并与传统半合成FCC催化剂以及稀土改性Y分子筛传质性能进行对比,结果表明原位晶化FCC催化剂所具有的独特纳米化和高度分散的分子筛组分分布状态,显著改善了基质大孔/介孔结构与分子筛微孔孔道的贯通性,削弱了分子筛孔道与基质界面间的传质阻力,从而优化了成型催化剂颗粒的传质性能。本研究再次证实了频率响应技术可以检测和辨析多孔催化材料体系中发生的复杂吸附-扩散过程,是一种有效的多级孔催化材料传质性能的研究手段。 展开更多
关键词 频率响应技术 原位晶化 流化催化裂化催化剂 传质过程 孔道贯通性
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柠檬酸改性Hβ分子筛酸性中心的调变与解析 被引量：9
6
作者 惠宇 刘金玲 +2 位作者 秦玉才 孙兆林 宋丽娟 《石油化工高等学校学报》 CAS 2020年第3期14-20,共7页
采用不同浓度柠檬酸对Hβ分子筛进行改性,运用XRD、Ar吸附等温线等方法对其织构性质进行表征,并通过NH3-TPD和Py-FTIR关联改性Hβ分子筛的酸性质,以吡啶为探针分子,分析吡啶分子与Hβ分子筛各活性组成单元的作用形式。结果发现,Hβ分子... 采用不同浓度柠檬酸对Hβ分子筛进行改性,运用XRD、Ar吸附等温线等方法对其织构性质进行表征,并通过NH3-TPD和Py-FTIR关联改性Hβ分子筛的酸性质,以吡啶为探针分子,分析吡啶分子与Hβ分子筛各活性组成单元的作用形式。结果发现,Hβ分子筛除存在与硅铝桥羟基相关的B酸中心外,还存在与非骨架铝羟基基团有关的弱L酸中心以及缺陷位处三配位的Al羟基物种和AlO^+有关的强L酸中心。非骨架铝物种与临近的硅铝桥羟基间存在协同作用,吡啶分子可以吸附在其L酸中心并与临近B酸中心产生键合,在高温时不易脱附。吡啶分子会优先吸附在酸性较强的硅铝桥羟基和缺陷位处三配位的Al羟基活性位上,而与非骨架铝羟基基团作用较弱。经柠檬酸处理后,分子筛中部分非骨架铝羟基物种被选择性移除,且未对骨架铝造成严重破坏。Hβ分子筛经柠檬酸酸处理后仍存在强L酸中心,此强L酸中心的存在方式可能与AlO^+和缺陷位的三配位的Al物种有关。 展开更多
关键词 HΒ分子筛 酸性调变 活性位 协同效应
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Ce改性对Y型分子筛酸中心可接近性及催化活性的影响 被引量：9
7
作者 贾未鸣 秦玉才 +3 位作者 张乐 莫周胜 宋丽娟 孙兆林 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2017年第6期14-19,共6页
以液相离子交换法制备了不同Ce含量的Ce-NaY分子筛,采用XRD、N2吸附-脱附、NH3-TPD等手段对分子筛微观结构、织构性质和总酸量等进行表征,采用原位FTIR光谱技术研究了Ce改性对分子筛酸性的影响,以不同探针分子测定改性前后分子筛的酸中... 以液相离子交换法制备了不同Ce含量的Ce-NaY分子筛,采用XRD、N2吸附-脱附、NH3-TPD等手段对分子筛微观结构、织构性质和总酸量等进行表征,采用原位FTIR光谱技术研究了Ce改性对分子筛酸性的影响,以不同探针分子测定改性前后分子筛的酸中心可接近性(AAI),并以大港轻柴油为原料对改性前后分子筛的催化裂化微反活性进行评价。结果表明:经不同含量的Ce改性后,NaY分子筛的骨架结构并未改变,但其颗粒更为精细,孔隙结构更为发达;随Ce含量的增加,分子筛的非骨架铝减少,脱铝过程得到抑制,L酸中心AAI降低、B酸中心AAI显著提高;Ce-NaY分子筛的催化裂化活性与Ce含量紧密相关,适宜含量Ce物种的引入对提高分子筛的酸催化活性十分有利。 展开更多
关键词 CE Y型分子筛 B酸 酸中心 可接近性 微反活性
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NiY分子筛表面酸性影响其选择性吸附脱硫性能的机理研究 被引量：8
8
作者 宋丽娟 胡月婷 +2 位作者 秦玉才 于文广 张晓彤 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第9期1082-1088,共7页
采用原位红外光谱技术,以噻吩、环己烯和苯为模型探针分子,分别考察单一烃分子在NiY分子筛上的吸附与反应行为以及噻吩与烯烃、芳烃间的竞争吸附和催化反应行为。单一探针分子吸附研究发现,NiY分子筛中与Ni物种相关的Lewis(L)酸位是噻... 采用原位红外光谱技术,以噻吩、环己烯和苯为模型探针分子,分别考察单一烃分子在NiY分子筛上的吸附与反应行为以及噻吩与烯烃、芳烃间的竞争吸附和催化反应行为。单一探针分子吸附研究发现,NiY分子筛中与Ni物种相关的Lewis(L)酸位是噻吩的选择性吸附活性位;噻吩和环己烯在NiY分子筛中Brnsted(B)酸位上发生的质子化和低聚反应明显弱于HY分子筛。双探针分子竞争吸附研究发现,环己烯二聚体在NiY中强B酸位上的强化学吸附与噻吩存在显著的竞争吸附行为。另外,苯和噻吩在NiY上的竞争吸附现象在373K时明显减弱。由此,在选择性吸附脱硫过程中,减少吸附剂表面B酸中心可降低烯烃对噻吩的竞争吸附,另外适当提高吸附体系的温度可以有效避免芳烃对噻吩的竞争吸附。 展开更多
关键词 原位红外光谱 NiY分子筛 表面酸性 吸附脱硫 竞争吸附
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HY/MCM-41分子筛的制备及改性后在吸附脱硫中的应用 被引量：8
9
作者 于文宇 阮艳军 +3 位作者 秦玉才 尹锋 范跃超 宋丽娟 《石油化工高等学校学报》 CAS 2014年第3期41-47,共7页
采用附晶生长法合成了HY/MCM-41复合分子筛,利用X射线衍射仪(XRD)、N2吸附脱附、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、智能重量分析仪(IGA)、吡啶原位红外(Py-IR)等技术对其物化性质进行了表征,发现HY/MCM-41复合分子筛具有微孔和介孔的双重... 采用附晶生长法合成了HY/MCM-41复合分子筛,利用X射线衍射仪(XRD)、N2吸附脱附、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、智能重量分析仪(IGA)、吡啶原位红外(Py-IR)等技术对其物化性质进行了表征,发现HY/MCM-41复合分子筛具有微孔和介孔的双重孔道分布,且形貌为核壳结构。通过对金属Ce离子改性制得吸附剂的吸附脱硫性能考察,发现固相研磨法改性的吸附剂在空速为5h-1时吸附穿透硫容量可达1.81mg/g,大于液相离子交换法改性的吸附剂吸附穿透硫容量1.32mg/g。采用静态间歇法时,固相改性的吸附剂的脱硫率可达90.6%,高于液相改性的吸附剂脱硫率81.2%。同时发现,吸附剂表面的B酸对吸附脱硫有着抑制作用,而L酸尤其是弱的L酸的酸量与吸附脱硫性能有着正相关关系。 展开更多
关键词 HY/MCM-41 复合分子筛 吸附脱硫 硫容量
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烯烃对噻吩在介孔分子筛Al-MCM-41活性位物种上吸附脱硫机制的影响 被引量：8
10
作者 郭忠森 祖运 +4 位作者 惠宇 秦玉才 王焕 张晓彤 宋丽娟 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第4期474-483,共10页
采用后嫁接法制备了不同铝负载量的Al-MCM-41分子筛。运用XRD、N_2吸附-脱附、NH_3-TPD、Py-FTIR等方法对分子筛进行物性表征,利用固定床评价其对噻吩的吸附性能。通过将分子筛吸附噻吩能力与分子筛的酸性质及织构性质进行关联,考察烯... 采用后嫁接法制备了不同铝负载量的Al-MCM-41分子筛。运用XRD、N_2吸附-脱附、NH_3-TPD、Py-FTIR等方法对分子筛进行物性表征,利用固定床评价其对噻吩的吸附性能。通过将分子筛吸附噻吩能力与分子筛的酸性质及织构性质进行关联,考察烯烃存在对Al-MCM-41活性位物种吸附脱硫机制的影响。结果表明,铝物种的引入即产生了B酸中心,也同时产生了两种类型的L酸中心L_1和L_2。引入低含量铝物种利于形成B酸中心和L_1型酸中心,引入高含量铝物种利于形成L_2型酸中心。其中,L_2型酸中心对噻吩的吸附效果最佳。烯烃和噻吩在B酸中心发生竞争吸附和催化转化反应,且催化转化反应占主导地位。L_2酸中心的存在促进了B酸中心上的催化转化反应,其所生成的大分子硫化物取代噻吩吸附在分子筛酸活性中心上提高了Al-MCM-41分子筛的饱和吸附硫容量。 展开更多
关键词 Al-MCM-41分子筛 噻吩 烯烃 酸性中心 吸附脱硫机制
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乙炔氢氯化反应无汞催化剂的制备及应用 被引量：8
11
作者 张磊 姜恒 +3 位作者 王红 董世伟 丁其维 宋丽娟 《石油化工高等学校学报》 CAS 2013年第6期6-11,共6页
以硝酸处理过的椰壳活性炭做载体,锡、铜等金属氯化物为活性组分,采用等体积溶液浸渍法制备了用于乙炔氢氯化反应的无汞Sn-Cu/C催化剂和不同助剂添加量的Sn-Cu-M/C催化剂,并用X射线衍射(XRD)和物理化学吸附仪对其进行了表征。采用常压... 以硝酸处理过的椰壳活性炭做载体,锡、铜等金属氯化物为活性组分,采用等体积溶液浸渍法制备了用于乙炔氢氯化反应的无汞Sn-Cu/C催化剂和不同助剂添加量的Sn-Cu-M/C催化剂,并用X射线衍射(XRD)和物理化学吸附仪对其进行了表征。采用常压固定床反应器考察了催化剂的优化反应工艺条件。结果表明.采用酸处理后的活性炭的比表面积与孔径都有明显增加,且催化剂的金属活性组分在载体表面分散均匀。优化反应工艺条件为:反应温度170℃,体积空速30h-1,原料配比V(HCl)/V(C2H2)=1.05。在该条件下考察催化剂的催化反应性能,结果表明,Sn-Cu/C催化剂的初活性可以达到98%以上,选择性达99%。在添加不同量的助剂组分后,在同样反应条件下,催化剂的活性及稳定性均有较大提高,在反应近20h后,催化剂乙炔转化率达到98%,选择性达到99%。 展开更多
关键词 SN-CU C催化剂 助剂 乙炔 氢氯化 氯乙烯
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汽油选择性吸附脱硫过程中硫化物吸附脱除规律研究 被引量：7
12
作者 董世伟 秦玉才 +1 位作者 王源 宋丽娟 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2013年第3期26-31,共6页
采用微库仑技术和色谱-硫化学发光检测(SCD)偶联技术系统考察以微孔和介孔分子筛为载体的多种吸附剂对FCC汽油和HDS汽油的选择性吸附脱硫性能,探讨汽油选择性吸附脱硫过程中硫化物的脱除规律。结果表明:CeY对FCC汽油及HDS汽油均表现出... 采用微库仑技术和色谱-硫化学发光检测(SCD)偶联技术系统考察以微孔和介孔分子筛为载体的多种吸附剂对FCC汽油和HDS汽油的选择性吸附脱硫性能,探讨汽油选择性吸附脱硫过程中硫化物的脱除规律。结果表明:CeY对FCC汽油及HDS汽油均表现出较好的脱硫效果;NaY、NiY等微孔分子筛吸附剂及SBA-15,MCM-41,AlSBA-15,CuO-SBA-15等介孔分子筛吸附剂对FCC汽油及HDS汽油中的噻吩尤其是对小分子烷基取代噻吩类硫化物的吸附选择性较差;对同一种吸附剂,汽油中硫化物的组成对其选择性吸附脱硫效果有较大的影响。 展开更多
关键词 汽油 脱硫 选择性吸附 GC-SCD 烷基噻吩
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高效ZSM-5-L二元复合分子筛的合成及正戊烷芳构化性能 被引量：7
13
作者 万海 张小雨 +2 位作者 张若杰 张晓彤 宋丽娟 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2014年第10期2220-2226,共7页
通过优化水热陈化条件制备纳米L沸石,再采用水热合成结合原位二次晶化法,合成具有微-介复合孔结构的高效ZSM-5-L二元复合分子筛.考察了体系pH、二次晶化温度等因素对ZSM-5-L复合分子筛合成的影响,采用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜... 通过优化水热陈化条件制备纳米L沸石,再采用水热合成结合原位二次晶化法,合成具有微-介复合孔结构的高效ZSM-5-L二元复合分子筛.考察了体系pH、二次晶化温度等因素对ZSM-5-L复合分子筛合成的影响,采用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）和傅里叶变换红外光谱（FTIR）等技术对复合分子筛进行表征,确定了最佳复合条件：pH=10.5-11.5,晶化温度170℃,晶化时间24 h.ZSM-5-L复合分子筛具有不同于ZSM-5沸石、L沸石及两者机械混合物的物性特征,且具有微-介复合孔结构.以正戊烷催化转化为探针反应,评价了ZSM-5-L复合分子筛轻烃芳构化反应性能.在相同反应条件下,ZSM-5-L复合分子筛具有优于2种单分子筛及二者机械混合物的正戊烷芳构化催化性能. 展开更多
关键词 水热晶化法 L沸石 ZSM-5沸石 复合分子筛 芳构化
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HMFI分子筛Bronsted酸性位点与碱性分子的作用机制
14
作者 郑健 秦康 +1 位作者 秦玉才 宋丽娟 《原子与分子物理学报》 CAS 北大核心 2025年第4期1-7,共7页
采用密度泛函理论(DFT)方法,以单铝、双铝和三铝酸性位点HMFI分子筛为模型分子筛,计算去质子化能考察HMFI分子筛的本征酸性,以NH_(3)分子作为模型分子,计算NH_(3)分子在HMFI分子筛中的吸附能与去质子化能进行关联性分析,并进一步考察NH_... 采用密度泛函理论(DFT)方法,以单铝、双铝和三铝酸性位点HMFI分子筛为模型分子筛,计算去质子化能考察HMFI分子筛的本征酸性,以NH_(3)分子作为模型分子,计算NH_(3)分子在HMFI分子筛中的吸附能与去质子化能进行关联性分析,并进一步考察NH_(3)分子与HMFI分子筛的作用机制.研究表明分子筛Bronsted酸(简称B酸)强度与B酸数量没有强相关性,在考虑B酸位数量的同时须考虑B酸位的分布.酸性位点数量和分布的差异均可以调控NH_(3)分子的吸附构象,并且可以通过调节HMFI分子筛孔道对分子施加相互作用的模式,解析分子的结构和电子性质,精准调控分子的进一步转化.此项工作可以为未来高效多孔材料有效物种活性位的构建提供新思路. 展开更多
关键词 密度泛函理论 HMFI分子筛 Bronsted酸性质 吸附性能
碱金属改性g-C_3N_4及其对氮气吸附影响的理论研究 被引量：5
15
作者 李强 李晴 +4 位作者 吕扬 王焕 秦玉才 宋丽娟 胡绍争 《辽宁石油化工大学学报》 CAS 2018年第6期37-42,共6页
研究了碱金属改性对g-C_3N_4光催化剂的影响,利用密度泛函理论从几何和电子结构的角度阐述了不同碱金属改性对提高光催化活性的微观机理。结果表明,Li、Na、K、Rb原子随着核外电子层数的增加,碱金属和g-C_3N_4的结合能越来越弱,对g-C_3... 研究了碱金属改性对g-C_3N_4光催化剂的影响,利用密度泛函理论从几何和电子结构的角度阐述了不同碱金属改性对提高光催化活性的微观机理。结果表明,Li、Na、K、Rb原子随着核外电子层数的增加,碱金属和g-C_3N_4的结合能越来越弱,对g-C_3N_4结构的影响也越来越弱。电子结构分析可知,Li、Na、K原子对g-C_3N_4具有活化作用,Rb原子对g-C_3N_4表面有钝化作用。同时模拟了N_2分子在M-g-C_3N_4(M=Li、Na、K、Rb)上的吸附,理解N_2分子与碱金属之间的作用机理,通过分析N_2吸附的吸附能、结构参数和电子特性,发现Li、Na原子对N_2吸附的影响更大,N_2的N—N键长伸长,K和Rb原子对N_2基本没有作用。碱金属改性g-C_3N_4比纯g-C_3N_4更有利于N_2分子的吸附,但是随着碱金属原子半径的增加,吸附能力越来越弱,电子的转移也越来越少,即活化N_2分子的能力按照Li、Na、K、Rb的顺序降低。 展开更多
关键词 密度泛函理论 g-C3N4 碱金属改性 氮气吸附
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Pd掺杂方式对Pt/KL分子筛正己烷芳构化及抗硫性能的影响 被引量：5
16
作者 万海 张小雨 +1 位作者 张若杰 宋丽娟 《吉林大学学报（理学版）》 CAS CSCD 北大核心 2014年第6期1342-1348,共7页
以浸渍法和水热合成法向Pt/KL催化剂中掺杂金属Pd,对催化剂进行改性和表征,并在固定床微型反应装置上考察Pd掺杂方式对Pt/KL催化剂正己烷芳构化性能及抗硫性能的影响.结果表明:不同方式掺杂Pd对分子筛的晶体结构和孔径分布等影响较小,... 以浸渍法和水热合成法向Pt/KL催化剂中掺杂金属Pd,对催化剂进行改性和表征,并在固定床微型反应装置上考察Pd掺杂方式对Pt/KL催化剂正己烷芳构化性能及抗硫性能的影响.结果表明:不同方式掺杂Pd对分子筛的晶体结构和孔径分布等影响较小,对催化剂表面酸碱性质的影响较大;浸渍法掺杂金属Pd较水热法更能提高Pt/KL催化剂的正己烷芳构化反应活性、芳烃选择性及抗硫性能.这是由于通过浸渍法制备催化剂Pt-Pd/KL中的Pd与Pt相互作用增强了催化剂的金属催化功能,使得其芳构化活性和抗硫性增强;通过水热法制备催化剂Pt/PdKL中的Pd增强了催化剂酸性,从而降低了催化剂芳构化活性和抗硫能力所致. 展开更多
关键词 钯 铂 KL 分子筛 芳构化 抗硫中毒
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Sn-Bi-Co@AC催化剂在乙炔氢氯化反应中的应用 被引量：5
17
作者 高士梁 孙玺 +3 位作者 吕忠领 秦玉才 张晓彤 宋丽娟 《石油化工高等学校学报》 CAS 2016年第2期1-5,共5页
以活性炭为载体,SnCl_4为活性组分,添加不同含量的BiCl_3以及CoCl_3,制备出了Sn@AC、Sn-Bi@AC、Sn-Bi-Co@AC系列乙炔氢氯化催化剂。运用XRD、物理吸附仪对催化剂微观结构进行了表征,并在常压固定床反应器上进行了乙炔氢氯化反应性能评... 以活性炭为载体,SnCl_4为活性组分,添加不同含量的BiCl_3以及CoCl_3,制备出了Sn@AC、Sn-Bi@AC、Sn-Bi-Co@AC系列乙炔氢氯化催化剂。运用XRD、物理吸附仪对催化剂微观结构进行了表征,并在常压固定床反应器上进行了乙炔氢氯化反应性能评价。研究发现,浸渍法合成的Sn-Bi-Co@AC催化剂中,SnCl_4负载量为10%,BiCl_3负载量为5%,CoCl3负载量为10%时,催化剂性能最优,乙炔转化率和氯乙烯的选择性可分别维持在90%和95%以上长达100h。通过对比三组催化剂失活前后织构性质数据的变化,发现Sn-Bi-Co@AC复合催化剂在失活后比表面积和孔容变化最小,这表明BiCl_3和CoCl_3的加入可以有效降低反应过程中催化剂表面积碳的产生,从而提高了催化剂的寿命。 展开更多
关键词 Sn-Bi-Co@AC催化剂 氢氯化反应 乙炔 氯乙烯
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Al改性MCM-41选择性吸附脱硫机制的研究 被引量：5
18
作者 张家栋 祖运 +1 位作者 秦玉才 宋丽娟 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2017年第8期51-57,共7页
以MCM-41分子筛为主体、AlCl3为客体,采用后嫁接法制备不同硅铝比的Al-MCM-41分子筛吸附剂;采用X射线衍射、N2吸附-脱附等表征其织构性质;采用动态吸附法,并联合气相色谱-硫化学发光检测器考察其对催化裂化汽油的吸附脱硫性能及硫化物... 以MCM-41分子筛为主体、AlCl3为客体,采用后嫁接法制备不同硅铝比的Al-MCM-41分子筛吸附剂;采用X射线衍射、N2吸附-脱附等表征其织构性质;采用动态吸附法,并联合气相色谱-硫化学发光检测器考察其对催化裂化汽油的吸附脱硫性能及硫化物动态变化趋势;利用氨气程序脱附法和吡啶原位吸附红外光谱法分析其吸附脱硫机制。研究结果表明:采用后嫁接法制备的Al-MCM-41分子筛中铝物种能很好地与表面硅羟基结合,并保持了良好的二维六方规则排列的孔道结构;铝物种的引入可以有效调控介孔分子筛的酸性质,其中L酸中心位数量提高较明显,同时伴有B酸中心的微弱增强;Al-MCM-41分子筛中与配位不饱和且无B酸性的铝物种有关的L酸活性中心对2,3,4-三甲基噻吩和C_4噻吩具有较强的吸附能力,进而可提高其对催化裂化汽油的吸附脱硫效果。 展开更多
关键词 MCM-41分子筛 铝物种 酸性调变 吸附脱硫机制
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乙炔选择性加氢Pd⁃Ag催化剂上C4烯烃生成规律 被引量：5
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作者 龚珣 吕曼丽 +1 位作者 秦玉才 宋丽娟 《辽宁石油化工大学学报》 CAS 2020年第3期35-39,共5页
针对乙炔选择性加氢Pd⁃Ag催化剂表面绿油生成导致催化剂失活的关键问题,运用XRD和H2⁃TPR表征催化剂的组成及结构性质,运用10 mL固定床高压加氢装置考察了Pd⁃Ag催化剂的乙炔选择性加氢性能及反应过程中绿油前驱体C4烯烃的形成规律。结果... 针对乙炔选择性加氢Pd⁃Ag催化剂表面绿油生成导致催化剂失活的关键问题,运用XRD和H2⁃TPR表征催化剂的组成及结构性质,运用10 mL固定床高压加氢装置考察了Pd⁃Ag催化剂的乙炔选择性加氢性能及反应过程中绿油前驱体C4烯烃的形成规律。结果表明,不同制备工艺的Pd⁃Ag/Al2O3催化剂乙炔加氢活性存在明显差异,这主要取决于Pd在催化剂表面的分散形式,助剂Ag和活性中心Pd之间紧密的混合可增强电子和几何效应,形成更多的Pd⁃Ag合金相,降低了催化剂的加氢活性,但增加了催化剂的稳定性;而C4烯烃生成量与催化剂活性呈正相关,催化剂活性越高生成的C4烯烃越多,研究结论揭示了Pd⁃Ag催化剂的失活机制,对催化剂的改性和工艺条件优化具有重要的指导价值。 展开更多
关键词 Pd⁃Ag/Al2O3催化剂 失活 乙炔选择性加氢 C4烯烃
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碱处理多级孔ZSM-5的酸性及吸附扩散性能研究 被引量：5
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作者 初春雨 阎松 +1 位作者 孟秀红 段林海 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2016年第10期66-71,共6页
在不同条件下用NaOH处理ZSM-5分子筛,得到不同孔径分布的微-介孔多级ZSM-5分子筛,运用XRD、N2吸附-脱附、SEM、NH3-TPD和Py-FTIR等方法对其进行表征。采用智能质量分析仪(IGA)等考察改性后的分子筛与苯分子之间吸附扩散性能及其与酸量... 在不同条件下用NaOH处理ZSM-5分子筛,得到不同孔径分布的微-介孔多级ZSM-5分子筛,运用XRD、N2吸附-脱附、SEM、NH3-TPD和Py-FTIR等方法对其进行表征。采用智能质量分析仪(IGA)等考察改性后的分子筛与苯分子之间吸附扩散性能及其与酸量及吸附位的构效关系。结果表明:碱处理不会改变分子筛整体的晶相结构,但是碱处理会一定程度破坏分子筛的结晶度;碱改性会形成微-介多级孔分子筛,并能调变分子筛的酸量,调变后酸量相对大的多级孔ZSM-5分子筛有更多的吸附位,吸附量也会相应增大;此外,苯在多级孔ZSM-5上的传质性能不仅与多级孔ZSM-5分子筛的吸附位有关,还与孔结构有关;介孔含量越多,多级孔体系贯通性越好,苯的传质性能越好,越有利于多级孔ZSM-5活性位的吸附及其催化性能的提高。 展开更多
关键词 NAOH 多级孔 ZSM-5 吸附位 扩散速率
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