具有超低镍负载的Ni-C_(3)N_(4)高效催化5-羟甲基糠醛氢解制2,5-二甲基呋喃

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作者 曲虹宇 胡文德 +8 位作者 李相呈 徐睿 韩笑 李俊杰 陆怡卿 叶迎春 王传明 王振东 杨为民 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第5期253-261,共9页

生物质平台化合物的选择性氢解对生产可持续化学品和燃料具有重要意义.2,5-二甲基呋喃(DMF)是一种重要的生物基化学品,其不仅可作为汽油添加剂,还可与乙烯发生Diels-Alder环加成脱水反应直接合成生物基对二甲苯.DMF主要通过5-羟甲基糠醛... 生物质平台化合物的选择性氢解对生产可持续化学品和燃料具有重要意义.2,5-二甲基呋喃(DMF)是一种重要的生物基化学品,其不仅可作为汽油添加剂,还可与乙烯发生Diels-Alder环加成脱水反应直接合成生物基对二甲苯.DMF主要通过5-羟甲基糠醛(HMF)氢解制备.当以氢气为氢源时,常用的催化剂体系包括贵金属(如Ru,Pt,Pd)及多种非贵金属(如Ni,Cu,Co)复合催化剂体系.虽然上述催化剂表现出良好的催化性能,但是贵金属的高成本以及非贵金属复合催化剂的回收难等问题阻碍了其工业应用.因此,利用单一非贵金属催化剂实现高效HMF氢化制DMF具有重要意义.本文采用简单的配位-浸渍-热解法制备了超低Ni负载的非贵金属Ni-C_(3)N_(4)/HC催化剂,Ni负载量低至0.86 wt%.在190℃及1.5 MPa氢气条件下,经过4 h反应,HMF完全转化,DMF产率达到94.2%,DMF生产能力可达12.8 mmolDMF mmolNi-1 h^(-1),在已报道的Ni,Co和Cu基催化剂中处于较高水平.此外,Ni-C_(3)N_(4)/HC催化剂表现出良好的稳定性,在固定床反应器中连续反应120 h未见明显失活.透射电镜结果表明,Ni物种高度分散在活性炭载体上,其平均粒径约为2.6 nm.Ni纳米颗粒被约1.3 nm厚的C_(3)N_(4)壳层紧密包裹,有效稳定了Ni纳米颗粒并抑制了其在反应过程中团聚.X射线能谱分析显示,Ni和N元素呈现均匀分布,表明可能形成了Ni_(3)N物种.X射线光电子能谱和电子能量损失谱结果进一步证实了Ni_(3)N物种的存在.密度泛函理论计算结果表明,Ni_(3)N是氢解反应的本征活性组分,它表现出良好的C-O键活化性能.推测反应主要遵循HMF先转化为MF(5-甲基糠醛),再转化为MFA(5-甲基-2-呋喃甲醇),最终生成DMF的路线进行.鉴于Ni-C_(3)N_(4)/HC催化剂中的Ni_(3)N物种表现出了较好的C-O键活化性能,进一步考察了该催化剂对木质素衍生单体和木质素模型化合物的催化性能.实验结果表明,Ni-C_(3)N_(4)/HC催化� 展开更多

关键词 生物质 5-羟甲基糠醛 2 5-二甲基呋喃 氢解 Ni_(3)N

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基于图对比学习网络的碳捕集利用与封存过程临界物性预测

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作者 蔡一涵 崔乐雨 +3 位作者 李欣 苏智青 何秀娟 李应成 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期518-524,共7页

针对获取化合物临界温度(T_(c))的传统实验和计算方法成本高的问题,将图对比学习(GCL)算法应用于原油组分T_(c)的预测中,结合现有的Tc数据集与补充的原油组分相关数据比较了GCL算法和传统计算模型区别。计算结果表明,GCL算法可捕捉图结... 针对获取化合物临界温度(T_(c))的传统实验和计算方法成本高的问题,将图对比学习(GCL)算法应用于原油组分T_(c)的预测中,结合现有的Tc数据集与补充的原油组分相关数据比较了GCL算法和传统计算模型区别。计算结果表明,GCL算法可捕捉图结构中的节点和边特征,同时对训练数据量要求较小,适用于分子性质预测;GCL算法具有更高的预测准确度,同时调整分子二维和三维结构编码可对GCL的预测性能起到提升的效果。 展开更多

关键词 分子性质预测 图对比学习 碳捕集利用与封存 CO_(2)驱油

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分子筛催化反应过程高效化的技术进展

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作者 王达锐 孙洪敏 +4 位作者 王一棪 唐智谋 李芮 范雪研 杨为民 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期1-18,F0003,共19页

以分子筛为活性组分制成的催化剂广泛应用于石油化工领域。设计开发高效能的分子筛催化剂来实现化学反应过程高效化,可为化工企业节能降耗和降本增效提供技术支撑。种类繁多的催化反应对分子筛提出了不同的需求,本文从四个方面综述了开... 以分子筛为活性组分制成的催化剂广泛应用于石油化工领域。设计开发高效能的分子筛催化剂来实现化学反应过程高效化,可为化工企业节能降耗和降本增效提供技术支撑。种类繁多的催化反应对分子筛提出了不同的需求,本文从四个方面综述了开发高效分子筛的技术进展,包括硅铝分子筛酸性活性中心调变和钛硅分子筛Ti活性中心构建的活性中心修饰方案、微孔分子筛内部造介孔和介孔SiO2包覆分子筛的孔道结构调变方案、制备纳米级颗粒和控制择向性生长的晶体形貌控制方案、创制新结构分子筛的拓扑结构创新方案,探讨了分子筛催化剂的未来发展方向,指出我国仍需在该领域持续加强技术创新,尤其是原始创新,做到产学研深度结合,将先进技术转化为可实际操作的方案,最终服务于生产装置、实现工业应用是提高石油化工技术进步的重点工作。 展开更多

关键词 分子筛 催化剂 多相反应 活性中心 孔道结构 晶体形貌 新型结构

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焙烧温度对均四甲苯气相氧化制均苯四甲酸二酐钒钛氧化物催化剂的影响

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作者 方敏 顾龙勤 +1 位作者 王昂 陈炳旭 《工业催化》 CAS 2024年第7期49-53,共5页

采用浸渍法经不同焙烧温度制备钒钛氧化物催化剂,以XRD、Raman和H_(2)-TPR等对催化剂物理化学性能进行表征,并在固定床装置上评价催化剂均四甲苯气相氧化反应性能。结果表明,钒钛氧化物催化剂中钒以TiO_(2)表面VO_(x)物种和晶体V_(2)O_... 采用浸渍法经不同焙烧温度制备钒钛氧化物催化剂,以XRD、Raman和H_(2)-TPR等对催化剂物理化学性能进行表征,并在固定床装置上评价催化剂均四甲苯气相氧化反应性能。结果表明,钒钛氧化物催化剂中钒以TiO_(2)表面VO_(x)物种和晶体V_(2)O_(5)存在,焙烧温度可调变催化剂中表面VO_(x)物种和晶体V_(2)O_(5)的比例,焙烧温度越高,多聚的表面VO_(x)物种或晶体V_(2)O_(5)越多。500℃焙烧条件制备的催化剂具有合适的可还原性,弱酸位点相对较多,在均四甲苯气相氧化中性能最优,均酐质量收率可达85.8%。 展开更多

关键词 催化剂工程 钒钛氧化物催化剂 均苯四甲酸二酐 气相氧化 焙烧温度

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工业失效的甲醇制烯烃催化剂微球原位晶化研究

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作者 丁佳佳 申学峰 +1 位作者 叶迎春 刘红星 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第6期1-8,共8页

为了解决工业失效的甲醇制烯烃(MTO)催化剂的资源化利用问题,实现MTO催化剂的循环利用,通过原位晶化的方法,以工业失效的MTO催化剂微球为原料,在水热合成体系中成功制备了以SAPO-34分子筛为活性组分的MTO催化剂。利用XRD、SEM、N_(2)吸... 为了解决工业失效的甲醇制烯烃(MTO)催化剂的资源化利用问题,实现MTO催化剂的循环利用,通过原位晶化的方法,以工业失效的MTO催化剂微球为原料,在水热合成体系中成功制备了以SAPO-34分子筛为活性组分的MTO催化剂。利用XRD、SEM、N_(2)吸/脱附、XRF、NH_(3)-TPD和氘代乙腈(CD_(3)CN)红外等表征手段分析了原位晶化前后催化剂的晶体结构、形貌特征、孔道结构、元素组成及酸性等,并采用固定流化床反应器考察了原位晶化前后催化剂在MTO反应中的催化性能(催化剂40.0 g、反应温度480℃、常压、甲醇质量空速4 h^(-1)、原料为纯甲醇)。结果表明,与原位晶化前催化剂相比,原位晶化后催化剂的相对结晶度提高了76%,比表面积增加了1.4倍,B酸活性中心数量增加了1.1倍;在MTO反应中,双烯(乙烯和丙烯)选择性最高达到89.64%,与原位晶化前催化剂相比,双烯选择性提升了3.3%,二甲醚以及C_(4)和C_(5+)等重烃含量(质量分数)明显降低,且原位晶化后催化剂具有优异的稳定性。 展开更多

关键词 失效催化剂 甲醇制烯烃 微球 原位晶化

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纳米LEV分子筛的简易合成

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作者 付文华 赵胜利 +2 位作者 张铁柱 王振东 杨为民 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期152-157,共6页

以异丙基三甲基铵为结构导向剂制备了不同硅铝比的纳米LEV分子筛,考察铝源种类、碱金属离子、硅铝比、碱度等合成条件对产物性能的影响。研究发现:以偏铝酸钠为铝源、氢氧化钠为碱源有利于纳米LEV分子筛的合成;通过调控碱度可以在n(SiO_... 以异丙基三甲基铵为结构导向剂制备了不同硅铝比的纳米LEV分子筛,考察铝源种类、碱金属离子、硅铝比、碱度等合成条件对产物性能的影响。研究发现:以偏铝酸钠为铝源、氢氧化钠为碱源有利于纳米LEV分子筛的合成;通过调控碱度可以在n(SiO_(2))n(Al_(2)O_(3))为20~150的范围内制备得到纳米LEV分子筛;随着硅铝比升高,LEV分子筛总酸量降低,而酸强度则逐渐升高。合成的纳米LEV分子筛具有高比表面积和微孔体积,总孔体积可达1.0 cm^(3) g以上,有望在吸附分离及有机物选择性催化转化方面实现应用。 展开更多

关键词 LEV分子筛 纳米晶体 简易合成 酸性 孔结构性质

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Al-SCM-25分子筛的合成及其催化性能研究

7

作者 付文华 李相呈 陶伟川 《化学反应工程与工艺》 CAS 2024年第2期142-149,共8页

将Al引入硅锗分子筛骨架是提升其骨架稳定性、增强酸性的有效手段。本工作首次采用直接合成法将Al引入SCM-25分子筛骨架,制备了不同铝含量的Al-SCM-25分子筛。考察了水量、铝含量、晶种添加对合成的影响,发现与SCM-25分子筛的合成相比,A... 将Al引入硅锗分子筛骨架是提升其骨架稳定性、增强酸性的有效手段。本工作首次采用直接合成法将Al引入SCM-25分子筛骨架,制备了不同铝含量的Al-SCM-25分子筛。考察了水量、铝含量、晶种添加对合成的影响,发现与SCM-25分子筛的合成相比,Al-SCM-25分子筛需要在更高的水量和晶种存在的条件下才可以完全结晶。采用N_(2)物理吸附、^(27)Al魔角旋转固体核磁(^(27)Al MAS NMR)、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD) 等手段表征了Al-SCM-25分子筛的孔结构性质、铝配位状态及酸性。结果表明,Al-SCM-25具有与SCM-25相近的比表面积和微孔体积;大部分铝以四配位形式进入骨架中,从而产生了比SCM-25分子筛数量更多、 强度更高的酸性位。在环己酮Baeyer-Villiger氧化制备 ε-己内酯反应中,Al-SCM-25分子筛相较SCM-25分子筛表现出更高的环己酮转化率和目标产物的收率,并且具有较好的循环稳定性。 展开更多

关键词 硅锗铝分子筛 SCM-25 分子筛合成 理化性质 BAEYER-VILLIGER氧化

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不同反应温度下甲苯歧化催化剂表面性质变化及其积炭行为研究

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作者 侯敏 吴雅楠 +2 位作者 祁晓岚 李经球 孔德金 《化学反应工程与工艺》 CAS 2024年第3期202-210,共9页

探究了纯甲苯歧化反应中,不同反应温度下催化剂表面性质及其积炭行为的差异。采用X射线粉末衍射(XRD)、N_(2)吸附脱附、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、吡啶吸附红外光谱(Py-IR),对在不同反应温度和运行时长下催化剂的结构及表面酸性质... 探究了纯甲苯歧化反应中,不同反应温度下催化剂表面性质及其积炭行为的差异。采用X射线粉末衍射(XRD)、N_(2)吸附脱附、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、吡啶吸附红外光谱(Py-IR),对在不同反应温度和运行时长下催化剂的结构及表面酸性质的变化进行了表征。同时,采用热重分析(TGA)和全二维色谱(GC×GC)对不同反应温度下催化剂中的积炭行为进行了具有空间分辨性的定量研究。发现催化剂孔道内的可溶性积炭量明显高于外表面的可溶性积炭量,并且相比于375℃时,350℃下反应后催化剂中形成的积炭更少。相应地,催化剂在350℃的纯甲苯歧化反应中,也具有更好的稳定性。 展开更多

关键词 甲苯歧化 积炭 孔道 催化剂 全二维色谱

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全结晶MCM-22分子筛催化剂的制备及其催化性能

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作者 王一棪 王达锐 +3 位作者 沈震浩 何俊琳 孙洪敏 杨为民 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期285-291,共7页

采用水热晶化法高效合成了全结晶的MCM-22分子筛催化剂,利用X射线衍射、扫描/透射电子显微镜、NH3-TPD等手段对催化剂的晶体结构、微观形貌、酸性质等进行了综合表征,并考察了催化剂在苯和乙烯液相烷基化制乙苯反应中的催化性能。结果表... 采用水热晶化法高效合成了全结晶的MCM-22分子筛催化剂,利用X射线衍射、扫描/透射电子显微镜、NH3-TPD等手段对催化剂的晶体结构、微观形貌、酸性质等进行了综合表征,并考察了催化剂在苯和乙烯液相烷基化制乙苯反应中的催化性能。结果表明,该全结晶MCM-22分子筛催化剂在160℃条件下40h即可完成晶化,相对结晶度达到100%。制得的分子筛为薄片层状结构,由100%活性组分组成。晶化后的催化剂成品仍维持条状形貌,机械强度达到82N/cm,满足工业应用需求。将该全结晶MCM-22分子筛催化剂应用于液相烷基化反应时,在反应温度180℃、反应压力3.5MPa、乙烯质量空速1h-1、苯与乙烯摩尔比为2.5的条件下运行1000h,催化剂表现出良好的反应活性、选择性和稳定性,乙烯转化率接近100%,乙基选择性约99.84%,重组分含量始终维持在1000μL/L左右。 展开更多

关键词 水热 结晶 分子筛 催化剂 苯

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载体预处理对Mo/Al_(2)O_(3)催化剂催化裂解汽油加氢脱氮性能的影响 被引量：1

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作者 王健 朱俊华 +3 位作者 叶迎春 王万民 陈梁锋 杨为民 《化学反应工程与工艺》 CAS 2023年第4期306-312,共7页

乙烯裂解原料劣质化导致裂解汽油中氮含量显著增加,开发新型加氢脱氮(HDN)催化体系以适应高氮裂解汽油工况具有重要意义。以常用的Mo/Al_(2)O_(3)为模型催化剂,通过控制载体预处理方式来调控催化剂微观结构,并采用X射线衍射(XRD)、H2程... 乙烯裂解原料劣质化导致裂解汽油中氮含量显著增加,开发新型加氢脱氮(HDN)催化体系以适应高氮裂解汽油工况具有重要意义。以常用的Mo/Al_(2)O_(3)为模型催化剂,通过控制载体预处理方式来调控催化剂微观结构,并采用X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H_(2)-TPR)、高分辨率透射电镜(HRTEM)、X射线光电子能谱(XPS)、吡啶红外(Py-IR)等表征手段对催化剂进行表征,系统地研究了载体预处理方式对Mo/Al_(2)O_(3)催化剂结构及HDN催化反应性能的影响。结果表明:对于Mo/Al_(2)O_(3)催化剂,载体经酸、碱预处理前后MoS_(2)活性组分均呈单层分散状态;酸、碱预处理可调变催化剂表面酸性、活性相与载体作用强度,并最终影响钼物种硫化度以及表面S和Mo物质的量之比(S/Mo比);吡啶HDN反应受加氢(HYD)和C—N氢解(CNH)共同作用:低吡啶转化率(小于20%)下HDN主要与邻近不饱和配位位点(CUS)数目有关;而吡啶转化率较高(约50%)时HDN受CUS数目和Brønsted酸(B酸)性质共同影响,即载体经碱处理得到的催化剂具有较适宜的表面S/Mo比和B酸量,有利于获得更高的吡啶转化率。上述研究成果为后续开发高效Mo基HDN催化剂提供了重要指导。 展开更多

关键词 裂解汽油 加氢脱氮 载体预处理 钼基催化剂 构效关系

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USY分子筛酸处理对催化脱烯烃性能的影响 被引量：1

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作者 王月梅 李为 +1 位作者 童伟益 周亚新 《化学反应工程与工艺》 CAS 2023年第4期319-326,共8页

研究了稀硫酸水溶液对USY沸石的多级孔化处理效果,采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、N2低温吸附-脱附、NH3程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、吡啶吸附红外光谱(Py-IR)、核磁共振(27AlMASNMR)等分析手段对分子筛产品进行了表征。结果表明:... 研究了稀硫酸水溶液对USY沸石的多级孔化处理效果,采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、N2低温吸附-脱附、NH3程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、吡啶吸附红外光谱(Py-IR)、核磁共振(27AlMASNMR)等分析手段对分子筛产品进行了表征。结果表明:改性所得H-USY样品在相对结晶度维持较高水平的同时,外比表面积和介孔体积达到187m^(2)/g和0.20cm^(3)/g,相比母体USY分子筛分别提升了175%和150%,减缓了大分子催化反应的失活速率;另外,酸处理可以调控分子筛表面的活性酸中心分布和铝原子配位,可在有效减少“强酸中心”的同时促成更为丰富的“中强酸中心”,并使Bronsted/Lewis酸分布更为合理,有助于抑制重质组成的生成。在重整生成油的脱烯烃反应中,催化剂C_(H-USY)对脱除芳烃中微量烯烃的催化效果明显高于C_(USY),在原料进样空速(WHSV)为6h^(-1)、反应压力为2.2MPa条件下,反应80h后仍能保持90%的烯烃脱除转化率,并因传质孔结构和酸性质的优化,使得CH-USY催化剂在高温(220℃)条件下拥有优异的脱烯烃性能、轻质产物(中间馏分油)选择性和协同催化效果。 展开更多

关键词 酸处理 多级孔 催化脱烯烃 高温工艺

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析出型LaFe_(0.9)Ru_(0.1)O_(3)钙钛矿催化剂在丙烷催化氧化反应中的自活化现象

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作者 王宇 Jaime Gallego +8 位作者 汪炜 Phillip Timmer 丁敏 Alexander Spriewald Luciano Tim Weber Lorena Glatthaar 郭杨龙 Bernd M.Smarsly Herbert Over 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第11期250-264,共15页

负载型贵金属催化剂在能源转化和环境污染控制等领域有广泛应用.相对于采用传统方法制备负载型贵金属催化剂,还原析出策略在控制贵金属的粒径,增强贵金属与载体相互作用方面具有独特的优势.但是在高温还原气氛下,贵金属析出的同时往往... 负载型贵金属催化剂在能源转化和环境污染控制等领域有广泛应用.相对于采用传统方法制备负载型贵金属催化剂,还原析出策略在控制贵金属的粒径,增强贵金属与载体相互作用方面具有独特的优势.但是在高温还原气氛下,贵金属析出的同时往往伴随着母体结构中其它元素的析出,这会对催化剂的性能产生较大影响.因此,理解催化剂在还原气氛下以及后续反应条件下的结构演变,对于催化剂的设计及制备具有重要意义.本文通过800℃还原Ru掺杂的LaFe_(0.9)Ru_(0.1)O_(3)(LFRO)钙钛矿前驱体制备了贵金属析出的LFRO催化剂(LFRO800R),并用于丙烷催化氧化反应.活性测试结果表明,析出Ru催化剂的丙烷氧化性能远远低于原始的LFRO.当第一次反应结束,催化剂床层温度降至室温后再次评价其性能,LFRO 800R催化剂会发生“自活化”现象,在210℃下催化丙烷反应速率达到了22.3 molCO_(2)·h^(-1)·kgcat^(-1),是该温度下贵金属未析出LFRO催化剂的5倍,反应10 h后仍表现出较高的稳定性.为进一步研究LFRO800R在丙烷氧化反应中发生“自活化”的原因,在不同温度对LFRO 800R进行氧化处理,发现经过400℃氧化后得到的LFRO800R400O表现出最佳的丙烷催化活性.采用高分辨透射电镜、能量散射谱、漫反射红外傅立叶变换光谱、扫描电镜、X射线衍射、Raman光谱和X射线光电子能谱等方法对催化剂进行了表征,结果表明,经过800℃还原预处理,伴随着Ru从LFRO钙钛矿结构的体相中析出到表面,钙钛矿A位元素La也会析出并在RuFe(Ru占据主导)颗粒表面形成一层LaO_(x)覆盖层,阻碍了反应物分子在活性位点Ru上的吸附与活化,导致LFRO 800R在丙烷完全氧化反应中的低温区间表现出失活的现象.而在400℃的氧化气氛处理下,该LaO_(x)包裹层会从析出颗粒的表面完全去除,伴随着少部分界面处的Ru重新进入钙钛矿结构,大量有活性的Ru物种 展开更多

关键词 LaFe_(0.9)Ru_(0.1)O_(3)钙钛矿 溶出 氧化还原预处理 RuO_(2) 丙烷完全催化氧化

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铯基固体碱催化剂用于醋酸甲酯与甲醛缩合制丙烯酸甲酯

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作者 余强 王海之 刘晓曦 《工业催化》 CAS 2023年第6期38-44,共7页

醋酸甲酯和甲醛缩合制备丙烯酸甲酯的新工艺路线引起了学术界和工业界的广泛关注。采用等体积浸渍法制备氧化硅负载铯固体碱催化剂并用于醋酸甲酯与甲醛缩合制丙烯酸甲酯反应。通过TG-MS、SEM、Raman、XRD、CO_(2)-TPD和反应性能评价等... 醋酸甲酯和甲醛缩合制备丙烯酸甲酯的新工艺路线引起了学术界和工业界的广泛关注。采用等体积浸渍法制备氧化硅负载铯固体碱催化剂并用于醋酸甲酯与甲醛缩合制丙烯酸甲酯反应。通过TG-MS、SEM、Raman、XRD、CO_(2)-TPD和反应性能评价等手段,重点考察不同铯基前驱体对催化剂结构和反应性能的影响。结果表明,碳酸铯和醋酸铯为前驱体制备得到的固体碱催化剂性能相近且性能最优,而硝酸铯前驱体制备的催化剂性能较低,可能是由于在406℃时硝酸铯出现熔融再结晶,导致活性相分散性变差。碳酸铯和醋酸铯前驱体制备的催化剂在高温焙烧条件下活性中心均以Cs 2CO_(3)相存在。进一步考察碳酸铯的负载量对性能的影响,以5%负载量时催化剂性能最优,醋酸甲酯转化率约20%,丙烯酸甲酯选择性约87%,催化剂稳定运行120 h,稳定性良好。 展开更多

关键词 催化化学 固体碱催化剂 铯盐 缩合 丙烯酸甲酯

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赖氨酸辅助合成β分子筛及其催化四氢萘加氢裂化性能

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作者 周彦妮 姜向东 +1 位作者 童伟益 郑均林 《化学反应工程与工艺》 CAS 2023年第4期299-305,共7页

为了减少β分子筛晶格缺陷,强化其酸性和稳定性,在工业合成体系中使用少量L-赖氨酸辅助β分子筛晶化,并对所合成的样品进行X射线衍射(XRD)、X射线荧光光谱(XRF)、场发射扫描电镜(FESEM)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、吡啶红外(Py-IR)和... 为了减少β分子筛晶格缺陷,强化其酸性和稳定性,在工业合成体系中使用少量L-赖氨酸辅助β分子筛晶化,并对所合成的样品进行X射线衍射(XRD)、X射线荧光光谱(XRF)、场发射扫描电镜(FESEM)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、吡啶红外(Py-IR)和氮气吸附脱附表征。结果表明:使用L-赖氨酸辅助合成β分子筛可有效提高β分子筛产物的相对结晶度、硅铝物质的量之比和微孔比表面积,并改变晶粒形貌。NH_(3)-TPD和Py-IR表征结果显示,L-赖氨酸辅助合成的Hβ分子筛较常规Hβ分子筛具有更高的酸强度和更大的中强酸、强酸酸量。将其制备成双功能催化剂并用于催化四氢萘的加氢裂化反应,L-赖氨酸辅助合成β分子筛基催化剂表现出优异的催化活性和稳定性,这主要归因于β分子筛的中强酸、强酸性质、热和水热稳定性以及十二元环孔道体系得到改善。 展开更多

关键词 L-赖氨酸 Β分子筛 四氢萘 加氢裂化

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抗SO_(2)中毒CO氧化催化剂的研究进展

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作者 谭伟 穆屹波 +7 位作者 张弼凤 蔡彦迪 纪小雨 杨家伟 蒋楠 郭凯 刘安鼐 董林 《能源环境保护》 2024年第4期17-29,共13页

一氧化碳(CO)是一种广泛存在于工业烟气和机动车尾气中的大气污染物,其过量排放会严重影响人体健康。目前,催化氧化技术广泛应用于CO的排放控制,但工业烟气和机动车尾气中普遍存在的二氧化硫(SO_(2))等有毒组分通常会对CO氧化催化剂造... 一氧化碳(CO)是一种广泛存在于工业烟气和机动车尾气中的大气污染物,其过量排放会严重影响人体健康。目前,催化氧化技术广泛应用于CO的排放控制,但工业烟气和机动车尾气中普遍存在的二氧化硫(SO_(2))等有毒组分通常会对CO氧化催化剂造成不可逆的毒害,导致催化剂严重失活。因此,如何提升CO氧化催化剂抗SO_(2)中毒性能已经成为环境催化领域的热点问题。目前,研究人员在设计高抗SO_(2)中毒的催化剂方面取得了丰富的研究成果。通过总结当前主流的CO氧化催化剂的SO_(2)中毒机制,概括了催化剂表面硫物种数量和存在状态的检测分析方法,评述了提升不同种类CO氧化催化剂抗SO_(2)中毒性能的主要策略,深入揭示了SO_(2)在催化剂表面的吸附、转化过程,并揭示了SO_(2)与催化剂表面活性中心的相互作用机制,同时指出了抗SO_(2)中毒CO氧化催化剂的发展瓶颈,以期为设计合成具有优越抗SO_(2)性能的CO氧化催化剂提供重要参考。 展开更多

关键词 CO氧化 SO_(2)中毒 抗SO_(2)性能 SO_(2)中毒机理 催化剂设计

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氨分解催化剂研究进展

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作者 李世刚 李冰 +2 位作者 刘晓晖 郭勇 王艳芹 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期10-22,共13页

氢能作为清洁环保的可再生能源受到全世界的关注。但氢极低的体积能量密度及易燃易爆的特点,给氢气的大规模储运带来困难和危险。氨是一种无碳的氢载体,不仅具有较高的体积和质量能量密度,还有较成熟的储存和运输技术。氨的现场制氢可... 氢能作为清洁环保的可再生能源受到全世界的关注。但氢极低的体积能量密度及易燃易爆的特点,给氢气的大规模储运带来困难和危险。氨是一种无碳的氢载体,不仅具有较高的体积和质量能量密度,还有较成熟的储存和运输技术。氨的现场制氢可以解决氢气储存和运输问题,所以氨气储氢正受到人们的广泛关注。氨分解最高效的催化剂是Ru基催化剂,但由于其高昂的价格无法实现大规模应用。在非贵金属基催化剂中,Ni基催化剂的活性最高,且其成本相对较低,被认为十分具有应用潜力。然而,Ru基和Ni基催化体系在活性和稳定性等方面仍存在一些挑战。本文综述了氨分解催化剂的最新研究进展,包括Ru基催化剂、非贵金属Fe基和Ni基催化剂及双金属催化剂等,并对目前文献中的反应机理进行了梳理。 展开更多

关键词 储氢 氨分解 Ru基催化剂 非贵金属催化剂 反应机理

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IWR分子筛脱锗补铝后处理

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作者 付文华 袁志庆 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第9期1267-1273,共7页

采用Al(NO_(3))_(3)和稀HNO_(3)溶液对硅锗铝IWR分子筛进行后处理,考察了处理液浓度、处理温度、处理时间对分子筛结构和性能的影响,采用XRD、SEM、NH_(3)-TPD、N_(2)吸附-脱附等方法对处理前后IWR分子筛进行表征。实验结果表明,在80℃... 采用Al(NO_(3))_(3)和稀HNO_(3)溶液对硅锗铝IWR分子筛进行后处理,考察了处理液浓度、处理温度、处理时间对分子筛结构和性能的影响,采用XRD、SEM、NH_(3)-TPD、N_(2)吸附-脱附等方法对处理前后IWR分子筛进行表征。实验结果表明,在80℃下使用1 mol/L Al(NO_(3))_(3)和0.01 mol/L HNO_(3)处理可以较好地保留IWR分子筛的结晶度,同时大幅降低骨架锗含量、有效提升骨架铝含量。表征结果显示,经脱锗补铝后处理IWR分子筛具有更强的水热稳定性和酸性。 展开更多

关键词 脱锗 补铝 后处理 硅锗分子筛 IWR分子筛 水热稳定性

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高硅MCM-22分子筛的合成与催化性能

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作者 童伟益 刘闯 +1 位作者 张俊玲 侯敏 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期65-74,共10页

以六亚甲基亚胺(HMI)和N,N,N-三甲基-1-金刚烷基氢氧化铵(TMAdaOH)为复合有机结构导向剂合成高硅MCM-22分子筛,并负载钼制备不同SiO_(2)/Al_(2)O_(3)摩尔比的MCM-22催化剂,采用XRD、FT-IR、UV-Raman、SEM、NH3-TPD等手段对分子筛产品进... 以六亚甲基亚胺(HMI)和N,N,N-三甲基-1-金刚烷基氢氧化铵(TMAdaOH)为复合有机结构导向剂合成高硅MCM-22分子筛,并负载钼制备不同SiO_(2)/Al_(2)O_(3)摩尔比的MCM-22催化剂,采用XRD、FT-IR、UV-Raman、SEM、NH3-TPD等手段对分子筛产品进行表征,并对负载型MCM-22催化剂进行重芳烃轻质化反应性能评价。结果表明:HMI和TMAdaOH复合协同作用能有效促进硅原子进入MCM-22分子筛骨架,抑制麦羟硅钠石的出现,提升分子筛的骨架结晶性和结构稳定性,其中SiO_(2)/Al_(2)O_(3)摩尔比80合成的MCM-22分子筛(S80)具有最高的微孔结晶度和丰富的中强酸分布;在反应温度为360℃、H_(2)/重芳烃原料摩尔比为3.0、反应压力为3.0 MPa、MHSV为3.0 h^(-1)的条件下,Mo/H-S80催化剂作用下碳九芳烃和碳十芳烃转化率分别为64.9%和62.7%,产物苯、甲苯和二甲苯的总选择性达到87.6%;对反应后Mo/H-S80催化剂的积炭分析结果表明,高硅MCM-22分子筛S80更易于扩散并转化重组分、控制副反应的发生,是高效轻质化的理想催化材料。 展开更多

关键词 SiO_(2)/Al_(2)O_(3)摩尔比 MCM-22分子筛 有机结构导向剂 重芳烃 轻质化反应 积炭

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缺陷晶种导向的多级孔SAPO-34分子筛的制备及其在甲醇制烯烃中的应用

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作者 丁佳佳 申学峰 刘红星 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第5期1-7,共7页

为了制备具有更高性能的甲醇制烯烃(MTO)催化剂,实现甲醇向低碳烯烃的高效转化,首先通过对常规SAPO-34分子筛进行后处理制备了具有缺陷位的晶种,并在水热合成体系中,成功制备了具有多级孔结构的SAPO-34分子筛。利用X射线衍射(XRD)、扫... 为了制备具有更高性能的甲醇制烯烃(MTO)催化剂,实现甲醇向低碳烯烃的高效转化,首先通过对常规SAPO-34分子筛进行后处理制备了具有缺陷位的晶种,并在水热合成体系中,成功制备了具有多级孔结构的SAPO-34分子筛。利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸/脱附、压汞法以及NH3程序升温脱附(NH3-TPD)等表征手段分析了制备的SAPO-34分子筛的晶体结构、形貌、孔道和酸性特征等。将制备的SAPO-34分子筛在固定床反应器上进行了MTO反应的催化性能评价(反应温度为460℃,反应压力为常压,甲醇质量空速为3.0 h-1,原料为纯甲醇)。结果表明,该多级孔结构SAPO-34分子筛具有大孔、介孔和微孔三级孔道结构。介/大孔的存在:一方面可以使目标产物快速从孔道中扩散出去,减少二次反应发生的机率;另一方面可以使重烃分子更容易扩散至活性位上进行进一步的反应。因此,在MTO反应中,多级孔结构SAPO-34分子筛具有最高的乙烯和丙烯选择性(85.3%)和较低的C4和C5+(碳数为4和碳数大于等于5的烃类)选择性,并可在135 min内保持性能稳定,同时经多次反应再生后,仍然能保持良好的催化性能。 展开更多

关键词 缺陷晶种 分子筛 多级孔SAPO-34 甲醇制烯烃

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超重力过程强化技术制备片状MFI分子筛及其催化性能

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作者 何万仁 陈昌海 +1 位作者 史静 滕加伟 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期167-174,共8页

使用超重力过程强化技术合成了片状MFI分子筛,并将其应用于烯烃催化裂解(OCC)反应中。研究了进料方式、循环时间、晶化时间、晶化温度等超重力过程参数对片状MFI分子筛合成的影响。实验结果表明,采用等比例进料方式、增加混合液在超重... 使用超重力过程强化技术合成了片状MFI分子筛,并将其应用于烯烃催化裂解(OCC)反应中。研究了进料方式、循环时间、晶化时间、晶化温度等超重力过程参数对片状MFI分子筛合成的影响。实验结果表明,采用等比例进料方式、增加混合液在超重力反应器中的混合循环时间,可有效提高试样的颗粒均匀性;超重力过程强化可明显加快分子筛的结晶生长,降低粒径大小;超重力可促进原料母液在结晶之前快速均匀混合,使得成核、结晶在均匀的环境中进行,进而影响硅源、铝源重排及结晶过程,得到晶粒粒度可控、粒径分布窄且具有较高结晶度的纳米颗粒;使用超重力过程强化技术制备的片状分子筛具有较小的粒径,较强的红外特征峰,较高的酸量,用于OCC反应中表现出较高的转化率及稳定性,具有优异的催化性能。 展开更多

关键词 MFI分子筛 片状分子筛 过程强化 超重力 烯烃催化裂解

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