MWCNTs改性凹凸棒土对水中Cr(VI)的吸附研究 被引量：13

1

作者 王彩云 刘恋 +4 位作者 李创 江婷婷 陈伟佳 王丽红 张小亮 《中国环境科学》 EI CAS CSSCI CSCD 北大核心 2017年第6期2179-2186,共8页

采用羧基化多壁碳纳米管(MWCNTs)对廉价的凹凸棒土(APT)进行了接枝改性,并通过XRD、FT-IR和FE-SEM等手段对样品进行了表征.结果表明:羧基化多壁碳纳米管与APT反应复合可成功合成出MWCNTs/APT复合材料.该复合材料对水中Cr(Ⅵ)的等温吸附... 采用羧基化多壁碳纳米管(MWCNTs)对廉价的凹凸棒土(APT)进行了接枝改性,并通过XRD、FT-IR和FE-SEM等手段对样品进行了表征.结果表明:羧基化多壁碳纳米管与APT反应复合可成功合成出MWCNTs/APT复合材料.该复合材料对水中Cr(Ⅵ)的等温吸附实验结果表明,在293.15K,pH=2,t=12h时,其最大吸附量为14.9mg/g.Cr(Ⅵ)在MWCNTs/APT复合材料上的吸附过程可用准一级动力学方程描述;其吸附平衡数据符合Langmuir等温吸附模型;ΔG^o为负值、ΔS^o和ΔH^o为正值表明该吸附过程为自发的、熵增加的吸热过程.与纯的APT和MWCNTs相比,APT经过MWCNTs改性可有效地提高对水中Cr(Ⅵ)的吸附性能. 展开更多

关键词 凹凸棒土 多壁碳纳米管 复合材料 CR(VI) 吸附

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清液体系中T型分子筛膜的高重复性合成与渗透汽化性能(英文) 被引量：8

2

作者 张小亮 宋鑫 +4 位作者 邱灵芳 丁民正 胡娜 周荣飞 陈祥树 《催化学报》 CSCD 北大核心 2013年第3期542-547,共6页

以自制微米级分子筛为晶种,在清液体系中成功合成出高性能的T型分子筛膜,考察了硅铝比、水硅比、碱度及合成温度与时间等条件对膜的生长和渗透汽化性能的影响. 结果表明,在摩尔组成为1SiO2:0.015Al2O3:0.41(Na2O+K2O):30H2O 的清液体系... 以自制微米级分子筛为晶种,在清液体系中成功合成出高性能的T型分子筛膜,考察了硅铝比、水硅比、碱度及合成温度与时间等条件对膜的生长和渗透汽化性能的影响. 结果表明,在摩尔组成为1SiO2:0.015Al2O3:0.41(Na2O+K2O):30H2O 的清液体系中,于423K晶化6h的条件下可较快地形成一层厚度为5μm的连续致密纯相T型分子筛膜,较大缩短了膜合成时间且提高了膜致密性. 在优化条件下所合成的膜具有优良的分离性能和高重复性. 348K时,在10wt%水-90wt%异丙醇混合物体系中膜的渗透通量和分离因子分别高达4.20kg/(m2·h) 和 7800. 展开更多

关键词 T型分子筛膜 重复性 清液 二次生长法 渗透汽化

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Ru/Ce(OH)CO_3纳米复合材料催化氨硼烷水解产氢（英文） 被引量：7

3

作者 陈健民 卢章辉 熊丽华 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2016年第10期1816-1824,共9页

采用一种简单的方法快速合成了Ru/Ce(OH)CO_3纳米复合材料。基于TG,XRD,TEM,EDX,XPS和ICP等方法详细表征了所制备的催化剂,并用于催化氨硼烷水解制氢。表征结果表明尺寸大约为4.8 nm的Ru纳米粒子高度分散在Ce(OH)CO_3纳米棒上。该催化... 采用一种简单的方法快速合成了Ru/Ce(OH)CO_3纳米复合材料。基于TG,XRD,TEM,EDX,XPS和ICP等方法详细表征了所制备的催化剂,并用于催化氨硼烷水解制氢。表征结果表明尺寸大约为4.8 nm的Ru纳米粒子高度分散在Ce(OH)CO_3纳米棒上。该催化剂对于氨硼烷水解制氢表现出优异的催化性能,在室温下其转化频率(TOF)达到389.6 molH_2·molRu^(-1)·min^(-1)。而且该催化剂循环使用11次之后依然能够对氨硼烷催化产氢保持很高的活性。 展开更多

关键词 能源材料 氨硼烷 稀土 催化水解 制氢

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沸石咪唑酯骨架结构材料Co-ZIF-9催化氨硼烷水解制氢（英文） 被引量：6

4

作者 黄维 胡娜 +2 位作者 桂田 张飞 陈祥树 《江西师范大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2015年第4期404-410,共7页

采用溶剂热方法合成了沸石咪唑酯骨架结构材料Co-ZIF-9,并将其用于非均相催化氨硼烷水解放氢实验.结果表明:配位的Co-ZIF-9在室温下能够有效地催化氨硼烷放出氢气,且其催化活性远高于Co纳米粒子,Co-ZIF-9的多孔结构在催化中起了很大的作... 采用溶剂热方法合成了沸石咪唑酯骨架结构材料Co-ZIF-9,并将其用于非均相催化氨硼烷水解放氢实验.结果表明:配位的Co-ZIF-9在室温下能够有效地催化氨硼烷放出氢气,且其催化活性远高于Co纳米粒子,Co-ZIF-9的多孔结构在催化中起了很大的作用.另外,Co-ZIF-9催化水解氨硼烷的活化能约为40.8 k J mol-1,低于多数用于该催化实验的其他催化剂,表明所合成的沸石咪唑酯骨架结构材料Co-ZIF-9具有优越的催化性能. 展开更多

关键词 氨硼烷 沸石咪唑酯骨架 溶剂热法 水解 制氢

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SSZ-13分子筛膜在CO2/N2体系中的分离性能研究 被引量：6

5

作者 郑艺鸿 布娜 +2 位作者 袁晓蕾 周荣飞 陈祥树 《江西师范大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2015年第4期411-414,共4页

使用混合结构导向剂,在摩尔配比为1.00 Si O2∶0.10 Na2O∶0.01 Al2O3∶0.10 TMAda OH∶0.10BTMAOH∶80.00 H2O的溶胶体系中,于大孔管状莫来石支撑体上通过一步水热过程制备了高性能的SSZ-13分子筛膜.膜制备具有很好的可重复性.考察了... 使用混合结构导向剂,在摩尔配比为1.00 Si O2∶0.10 Na2O∶0.01 Al2O3∶0.10 TMAda OH∶0.10BTMAOH∶80.00 H2O的溶胶体系中,于大孔管状莫来石支撑体上通过一步水热过程制备了高性能的SSZ-13分子筛膜.膜制备具有很好的可重复性.考察了温度和压力对CO2和N2单气体渗透通过SSZ-13分子筛膜的渗透行为的影响,以及等摩尔CO2/N2气体的分离性能.在压差为0.2 MPa和温度为25℃的条件下,SSZ-13分子筛膜的平均CO2渗透速率和CO2/N2分离选择性分别为1.65×10-7mol/(m2·s·Pa)和16. 展开更多

关键词 SSZ-13型分子筛膜 渗透速率 气体分离 混合结构导向剂

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高通量T型分子筛膜的制备 被引量：6

6

作者 张飞 桂田 +3 位作者 柳波 王华梅 周荣飞 陈祥树 《江西师范大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2013年第6期589-593,共5页

采用晶种诱导水热合成法，在配比n（SiO2）：n（Al2O3）：n（Na2O＋K2O）：n（NaF）：n（H2O）=1．00：0．05：0．35：0—1．00：35．00的溶胶中，于管状大孔陶瓷载体上合成了高通量T型分子筛膜．氟盐的添加大大促进了T型分子筛的晶化... 采用晶种诱导水热合成法，在配比n（SiO2）：n（Al2O3）：n（Na2O＋K2O）：n（NaF）：n（H2O）=1．00：0．05：0．35：0—1．00：35．00的溶胶中，于管状大孔陶瓷载体上合成了高通量T型分子筛膜．氟盐的添加大大促进了T型分子筛的晶化速度．在优化条件下，在大孔氧化铝和莫来石载体上合成了c轴取向的致密T型分子筛晶体层，且表现出高的渗透汽化性能．在75℃时，在氧化铝载体上合成的分子筛膜在水／乙醇质量比为10／90体系中的平均渗透通量和分离因子分别为（3．01±0．15）kg·m^-2·h^-1和2140±100，比在莫来石载体上形成膜的平均分离因子升高31．29％，而渗透通量降低13．11％．同时研究了原料液浓度和分离温度对T型分子筛膜的渗透汽化性能的影响． 展开更多

关键词 T型分子筛膜 氟盐 晶种诱导法 渗透汽化

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肼硼烷的合成及产氢 被引量：5

7

作者 张世亮 姚淇露 卢章辉 《化学进展》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2017年第4期426-434,共9页

肼硼烷(N_2H_4BH_3,HB)的含氢量高达15.4 wt%,易于制备,物理化学性质稳定,是一种极具潜力的化学储氢材料。肼硼烷可以通过热解、醇解和水解产氢。特别是,通过水解其硼烷基和选择性裂解肼基实现完全产氢后,其对应的N_2H_4BH_3-3H_2O系统... 肼硼烷(N_2H_4BH_3,HB)的含氢量高达15.4 wt%,易于制备,物理化学性质稳定,是一种极具潜力的化学储氢材料。肼硼烷可以通过热解、醇解和水解产氢。特别是,通过水解其硼烷基和选择性裂解肼基实现完全产氢后,其对应的N_2H_4BH_3-3H_2O系统的有效理论质量储氢容量达10 wt%,远高于已知的氢源系统NaBH_4-4H_2O(7.3 wt%),NH_3BH_3-4H_2O(5.9 wt%)和N_2H_4·H_2O(8.0 wt%)。合适的催化剂是促使肼硼烷完全产氢的关键。本文简要地介绍了肼硼烷的合成与表征,重点综述了温和条件下肼硼烷的硼烷基水解和肼基分解产氢所使用的催化体系及其催化性能,对肼硼烷完全产氢的机理进行分析,并对肼硼烷催化产氢的应用前景进行展望。 展开更多

关键词 化学储氢材料 肼硼烷 产氢 催化剂

原文传递

Ti_nO_2和Ti_nO_2^-(n=1-10)团簇的几何结构、电子和磁性质)(英文) 被引量：5

8

作者 聂静 卢章辉 +2 位作者 姚军 桂田 陈祥树 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2013年第7期1433-1440,共8页

基于密度泛函理论(DFT)的B3LYP方法,研究了TinO2和TinO2-(n=1-10)团簇的几何结构、电子结构以及磁性.结果表明,两个氧以分离的原子状态吸附在金属团簇的表面,呈现出以一个钛原子为中心的O-Ti-O的相邻吸附形式.中性团簇和阴离子团簇的能... 基于密度泛函理论(DFT)的B3LYP方法,研究了TinO2和TinO2-(n=1-10)团簇的几何结构、电子结构以及磁性.结果表明,两个氧以分离的原子状态吸附在金属团簇的表面,呈现出以一个钛原子为中心的O-Ti-O的相邻吸附形式.中性团簇和阴离子团簇的能量最低结构相似.稳定性分析表明TinO2具有很高的稳定性,特别是TiO2和Ti7O2.此外,详细讨论了团簇的电离势、电子亲和能、电子解离能和能隙.基于最低能量结构,讨论了团簇的磁性,发现电荷从Ti原子向O原子转移,并且电荷转移主要发生在TinO2的Ti-3d、Ti-4s和O-2p轨道.磁性团簇中反铁磁序占据主导,磁矩主要来源Ti-3d电子的贡献,而两个氧原子的贡献非常小. 展开更多

关键词 密度泛函理论 团簇 稳定性 磁性 轨道杂化

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NaA型分子筛膜的合成与渗透汽化性能研究 被引量：5

9

作者 陈祥树 胡娜 +1 位作者 周荣飞 王振卓 《江西师范大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2008年第5期534-538,共5页

采用二次生长法,在多孔管状莫来石支撑体上合成了高性能的NaA型分子筛膜.利用SEM和XRD对合成的NaA型分子筛膜进行了结构表征.XRD结果表明,在莫来石支撑体上可形成纯的NaA型分子筛晶体;SEM结果表明支撑体外表面上形成了一层厚度为5-10μ... 采用二次生长法,在多孔管状莫来石支撑体上合成了高性能的NaA型分子筛膜.利用SEM和XRD对合成的NaA型分子筛膜进行了结构表征.XRD结果表明,在莫来石支撑体上可形成纯的NaA型分子筛晶体;SEM结果表明支撑体外表面上形成了一层厚度为5-10μm的连续致密的分子筛膜.渗透汽化测试实验表明,在优化条件下合成的NaA型分子筛膜具有高的渗透通量和分离系数.在温度为75℃,原料液中乙醇质量分数为90%的条件下,其渗透通量和分离系数可分别高达2.85 kg.m^-2.h^-1和10 000.NaA型分子筛膜渗透通量受操作温度、原料液浓度变化的影响很大.当操作温度升高或原料液中水的浓度增加时,其渗透通量均显著增加. 展开更多

关键词 NAA型分子筛膜 二次生长法 支撑体 渗透汽化

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采用含氟体系制备NaY分子筛膜 被引量：4

10

作者 周荣飞 邵佳 +3 位作者 徐龙女 胡娜 张飞 陈祥树 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第1期56-61,共6页

采用二次生长法,在含氟体系中制备了高渗透气化性能的NaY分子筛膜。比较了含氟体系和无氟体系中NaY分子筛的晶化过程和NaY分子筛膜的渗透气化性能,并对晶化时间和溶胶硅/铝摩尔比(n(SiO2)/n(Al2O3))进行了优化。采用X射线衍射(XRD)、扫... 采用二次生长法,在含氟体系中制备了高渗透气化性能的NaY分子筛膜。比较了含氟体系和无氟体系中NaY分子筛的晶化过程和NaY分子筛膜的渗透气化性能,并对晶化时间和溶胶硅/铝摩尔比(n(SiO2)/n(Al2O3))进行了优化。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和能谱仪(EDX)表征了NaY分子筛膜层晶体结构。结果表明,合成体系中添加NH4F,可有效抑制分子筛膜层中P型分子筛杂晶的形成。含氟体系中合成的NaY分子筛膜比无氟体系合成的NaY分子筛膜具有更高的渗透气化性能。在n(SiO2)/n(Al2O3)=25、晶化时间为6.5h条件下,合成的5根NaY分子筛膜应用在75℃、水/乙醇质量比10/90体系中的平均渗透通量和平均分离因子分别为(5.3±0.3)kg/(m2.h)和63±3。 展开更多

关键词 分子筛膜 氟化铵 渗透气化 NAY分子筛

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高通量MOR型分子筛膜的制备及在乙酸酯化反应中的应用 被引量：2

11

作者 周荣飞 张朋 +3 位作者 安顺永 张友军 聂静 陈祥树 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第2期261-268,共8页

采用含氟体系制备了高性能MOR型分子筛膜。采用XRD和SEM表征了MOR型分子筛膜及其参与8次酯化反应后膜层的微观结构。将高通量MOR型分子筛膜用于Zr(SO4)2/H-β催化的乙酸与乙醇酯化反应,基于2级动力学假设建立了膜反应器中进行的酯化反... 采用含氟体系制备了高性能MOR型分子筛膜。采用XRD和SEM表征了MOR型分子筛膜及其参与8次酯化反应后膜层的微观结构。将高通量MOR型分子筛膜用于Zr(SO4)2/H-β催化的乙酸与乙醇酯化反应,基于2级动力学假设建立了膜反应器中进行的酯化反应动力学模型,考察了醇/酸摩尔比、催化剂用量和反应温度,以及MOR型分子筛膜的重复使用对乙酸转化率的影响。结果表明,含氟体系与无氟体系相比,所制备的MOR型分子筛膜的渗透通量可提高1.4倍。动力学模型模拟结果与实验数据吻合良好。MOR型分子筛膜反应器打破了乙酸酯化反应的化学平衡,由于生成的水可通过膜分离移出反应体系,反应12h后乙酸几乎完全转化,同时分子筛膜重复使用8次对乙酸转化率无明显影响。 展开更多

关键词 MOR型分子筛膜 膜反应器 乙酸乙酯 反应动力学

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硅烷聚合物修饰对SAPO-34分子筛膜的分离性能的影响 被引量：2

12

作者 王华梅 布娜 +2 位作者 吴婷 周荣飞 陈祥树 《江西师范大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2015年第5期469-473,共5页

采用化学液相沉积(CLD)技术将含有咪唑官能团的硅烷聚合物沉积在SAPO-34分子筛膜表面,修饰膜的缺陷以提高其气体渗透选择性.通过傅里叶红外(FT-IR)、X-射线衍射(XRD)和场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)等表征手段证明了硅烷聚合物以Si—O... 采用化学液相沉积(CLD)技术将含有咪唑官能团的硅烷聚合物沉积在SAPO-34分子筛膜表面,修饰膜的缺陷以提高其气体渗透选择性.通过傅里叶红外(FT-IR)、X-射线衍射(XRD)和场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)等表征手段证明了硅烷聚合物以Si—O—Si共价键形式成功地接枝在膜表面.在298 K、0.1 MPa压力差的测试条件下,修饰后SAPO-34分子筛膜的CO2/CH4理想分离选择性由12提高到76,提高了5倍,CO2的渗透速率由7.22×10-7mol/(m2·s·Pa)降低至4.13×10-7mol/(m2·s·Pa),降低了42.8%.考察了温度和压力差对SAPO-34分子筛膜的CO2和CH4渗透速率的影响. 展开更多

关键词 SAPO-34分子筛膜 缺陷 修饰 CO2/CH4分离

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MOR型分子筛膜反应器中丁二酸酯化反应研究 被引量：1

13

作者 周荣飞 张友军 +2 位作者 张飞 安顺永 陈祥树 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2013年第8期90-93,共4页

采用强酸性阳离子交换树脂作为催化剂,在耐酸性MOR型分子筛膜反应器中合成了丁二酸酯。采用X-射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)表征了MOR型分子筛膜反应前和重复使用10次后的膜层微观结构。考察了分子筛膜反应器中酸醇摩尔比、反应... 采用强酸性阳离子交换树脂作为催化剂,在耐酸性MOR型分子筛膜反应器中合成了丁二酸酯。采用X-射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)表征了MOR型分子筛膜反应前和重复使用10次后的膜层微观结构。考察了分子筛膜反应器中酸醇摩尔比、反应温度、催化剂用量以及膜面积与反应体积比(S/V)对丁二酸转化率的影响。结果表明,由于MOR型分子筛膜脱除反应副产物水,打破了丁二酸酯化反应的化学平衡,在接近理论的酸醇摩尔比条件下实现了丁二酸几乎完全转化。进一步考察了分子筛膜在反应体系中可重复使用性。 展开更多

关键词 MOR型分子筛膜 膜反应器 酯化反应 蒸汽渗透 固体酸

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咪唑类离子液体在金纳米粒子表面结构性质的模拟研究

14

作者 傅方佳 胡娜 +2 位作者 张飞 杨振 陈祥树 《江西师范大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2016年第4期404-409,共6页

采用分子动力学(Molecular Dynamics,MD)模拟方法,研究了1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐([BMIM][BF4])离子液体在不同尺寸的金纳米粒子表面的结构性质.计算结果在分子水平上揭示了咪唑类离子液体在Au纳米粒子表面的结构特征与纳米粒子尺... 采用分子动力学(Molecular Dynamics,MD)模拟方法,研究了1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐([BMIM][BF4])离子液体在不同尺寸的金纳米粒子表面的结构性质.计算结果在分子水平上揭示了咪唑类离子液体在Au纳米粒子表面的结构特征与纳米粒子尺寸密切相关.通过分析,发现阳离子中的烷基侧链在小尺寸Au13纳米粒子表面聚集的最多,然而阳离子中的咪唑环则在大尺寸Au309纳米粒子表面聚集的最多.同时,取向分布也表明阳离子中的咪唑环倾向于分布在大尺寸Au309纳米粒子周围而不是小尺寸Au13纳米粒子.进一步的能量分析表明,阳离子中的烷基侧链与小尺寸的Au13纳米粒子相互作用能要强于阳离子中的咪唑环,而Au309纳米粒子则与咪唑环的相互作用能最强.此外,无论是对于小尺寸的Au13纳米粒子还是大尺寸的Au309纳米粒子,阴离子的相互作用能都是最小的.这预示着阴离子对于Au纳米粒子表面结构性质是典型的间接作用. 展开更多

关键词 金纳米粒子 离子液体 界面结构 分子动力学

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分子筛膜反应器中环己酮与乙二醇缩合反应的合成优化与反应动力学(英文)

15

作者 安顺永 张飞 +3 位作者 桂田 邱灵芳 周荣飞 陈祥树 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第3期527-535,共9页

考察了在T型分子筛膜反应器中H-β分子筛催化的环己酮与乙二醇缩合反应。基于二级反应建立了膜反应器动力学模型,并与实验结果进行了比较。优化了膜反应器中醇/醛摩尔比和催化剂负载量,并考察了分子筛膜和催化剂的可重复使用性。结果表... 考察了在T型分子筛膜反应器中H-β分子筛催化的环己酮与乙二醇缩合反应。基于二级反应建立了膜反应器动力学模型,并与实验结果进行了比较。优化了膜反应器中醇/醛摩尔比和催化剂负载量,并考察了分子筛膜和催化剂的可重复使用性。结果表明,采用膜反应器进行环己酮与乙二醇缩合反应,由于副产物水分子被膜选择性分离出反应体系,环己酮转化率由平衡转化率64.3%提高至几乎完全转化。且反应物在接近理论摩尔比条件下反应,提高了反应的原子经济性。T型分子筛膜在反应体系中具有良好的稳定性和可重复使用性。 展开更多

关键词 缩酮 渗透汽化(PV) T型分子筛膜 动力学 固体酸

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