甲醇制芳烃催化剂及相关工艺研究进展 被引量：18

1

作者 代成义 陈中顺 +5 位作者 杜康 赵潇 时一鸣 陈星月 刘丹 马晓迅 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第12期5029-5041,共13页

当前我国芳烃生产面临石油资源短缺等困难,而我国丰富的煤炭资源和当前过剩的甲醇产能为煤基甲醇制芳烃提供了价格低廉的原料,对于我国的能源安全具有重要意义。本文综述了近年来国内外甲醇制芳烃(MTA)技术的相关研究进展,分别介绍了MT... 当前我国芳烃生产面临石油资源短缺等困难,而我国丰富的煤炭资源和当前过剩的甲醇产能为煤基甲醇制芳烃提供了价格低廉的原料,对于我国的能源安全具有重要意义。本文综述了近年来国内外甲醇制芳烃(MTA)技术的相关研究进展,分别介绍了MTA固定床、流化床技术;针对传统MTA过程产物复杂,分离能耗大,经济效益差等不足,归纳总结了更具经济性的甲醇一步法制对二甲苯(MTPX)以及甲醇一步法制对二甲苯联产低碳烯烃(MTO&PX)技术;针对传统MTA催化剂稳定性差等不足,对比介绍了甲醇直接制芳烃以及低碳烯烃制芳烃路线,结果表明甲醇经低碳烯烃制芳烃工艺路线具有催化剂寿命长、产品组成易调节等优势。最后,本文认为分子筛限域效应、分子筛表面修饰新技术、金属-酸双活性中心协同效应是未来MTA研究的重要方向。 展开更多

关键词 催化剂 沸石 甲醇制芳烃 甲醇制对二甲苯 甲醇制对二甲苯联产低碳烯烃 甲醇经低碳烯烃制芳烃

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甲烷化学链重整制合成气用氧载体的研究进展 被引量：7

2

作者 靳南南 张立 +3 位作者 朱燕燕 刘瑞林 马晓迅 王晓东 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第3期106-116,共11页

甲烷化学链重整(CLR)技术是利用固体氧载体中的晶格氧代替气相氧与甲烷反应制取合成气,不仅能够避免CH4/O2混合带来的爆炸风险,还能够大幅提高合成气的选择性,且合成气n(H2)/n(CO)比例接近理想值(~2),而开发具有高循环稳定性、高氧化还... 甲烷化学链重整(CLR)技术是利用固体氧载体中的晶格氧代替气相氧与甲烷反应制取合成气,不仅能够避免CH4/O2混合带来的爆炸风险,还能够大幅提高合成气的选择性,且合成气n(H2)/n(CO)比例接近理想值(~2),而开发具有高循环稳定性、高氧化还原活性、价格低廉且环境友好的氧载体是CLR的关键。本文总结了国内目前化学链重整技术的基本原理、特点和应用于CLR技术中氧载体的研究现状。发现化学链重整中以过渡金属氧载体(Ni、Fe、Cu、Co)为主,目前的氧载体研究重点主要是复合金属氧载体(钙钛矿型氧载体、CeO2类氧载体、六铝酸盐类氧载体),今后的研究重点是如何提高氧载体的反应性能。最后,提出可通过形貌调控、不同离子取代或与其他金属氧化物复合等手段来提高氧载体的CLR性能,并指出CLR研究开发在今后有待加强的研究方向。 展开更多

关键词 甲烷 化学链重整 金属氧化物 合成气 氧载体

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溶剂溶胀对鄂尔多斯褐煤结构及热解产物分布的影响 被引量：5

3

作者 彭志威 强路遥 +4 位作者 白柏杨 张穗穗 孙鸣 马晓迅 王飞利 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第4期444-454,共11页

采用四种有机溶剂对鄂尔多斯褐煤进行溶胀预处理并在粉-粒流化床上进行快速热解,探究溶胀对褐煤结构及热解特性的影响。采用傅里叶变换红外光谱仪、热重分析仪、气相色谱-质谱联用仪、固体核磁、X射线衍射、全自动化学吸附仪等仪器对溶... 采用四种有机溶剂对鄂尔多斯褐煤进行溶胀预处理并在粉-粒流化床上进行快速热解,探究溶胀对褐煤结构及热解特性的影响。采用傅里叶变换红外光谱仪、热重分析仪、气相色谱-质谱联用仪、固体核磁、X射线衍射、全自动化学吸附仪等仪器对溶胀煤及热解产物进行表征。结果表明,非极性溶剂对煤结构影响较小。极性溶剂可以降低褐煤含氧官能团的氢键交联,增加小分子的流动性,增加煤的平均孔径。溶胀后的煤热解焦油和气相产率提高,热解水产率降低。与原煤相比,极性溶剂甲醇、丙酮、四氢呋喃处理煤样的热解焦油产率分别提高了18.88%、26.72%、33.58%,焦油的轻质组分中酚类、单环和双环类芳香烃组分含量明显增加。 展开更多

关键词 溶胀 褐煤 快速热解 粉-粒流化床

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基于CPFD方法的甲烷无氧芳构化流化床反应器数值模拟 被引量：1

4

作者 司金凤 龚明 +2 位作者 冀晓姣 刘星 马晓迅 《过程工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期17-26,共10页

基于计算颗粒流体力学(CPFD)方法对甲烷无氧芳构化催化反应/催化剂再生系统中的流化床反应器进行了数值模拟,并将模拟结果与实验结果进行比较,验证了CPFD模拟的可行性。通过模拟得到了反应器内整体气固流动状态、气相各组分浓度分布及... 基于计算颗粒流体力学(CPFD)方法对甲烷无氧芳构化催化反应/催化剂再生系统中的流化床反应器进行了数值模拟,并将模拟结果与实验结果进行比较,验证了CPFD模拟的可行性。通过模拟得到了反应器内整体气固流动状态、气相各组分浓度分布及催化剂积碳含量分布等,考察了不同操作条件如甲烷进料流量及反应器内催化剂存留量对气固两相流动及甲烷无氧芳构化反应性能的影响。结果表明,甲烷进料流量增加会降低甲烷转化率,提高芳烃选择性;反应器内催化剂存留量增加会加剧床内气固两相的返混程度,提高甲烷转化率,降低芳烃选择性。 展开更多

关键词 甲烷无氧芳构化 流化床 数值模拟 气固两相流动

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过渡金属氧化物担载型USY分子筛对神东煤催化热解行为的影响 被引量：5

5

作者 高婷 兰婷玮 +5 位作者 强路遥 王涛 孙午亮 张壮壮 常慧 马晓迅 《煤炭转化》 CAS CSCD 北大核心 2019年第4期17-25,共9页

利用粉-粒流化床热解实验装置,研究了过渡金属氧化物改性的USY分子筛对神东煤热解行为的影响。结果表明:过渡金属氧化物改性后USY分子筛骨架结构未发生变化,酸量变化显著。催化剂对神东煤一次热解挥发分的催化作用明显,半焦收率基本保持... 利用粉-粒流化床热解实验装置,研究了过渡金属氧化物改性的USY分子筛对神东煤热解行为的影响。结果表明:过渡金属氧化物改性后USY分子筛骨架结构未发生变化,酸量变化显著。催化剂对神东煤一次热解挥发分的催化作用明显,半焦收率基本保持在66%左右;在实验所选五种催化剂作用下热解挥发分的脱氧反应都增强,热解气中CO和CO2的收率明显增加,液体产物收率下降,强酸性导致积碳严重,双金属改性后积碳情况改善。USY分子筛对轻质芳烃的形成具有较高的催化活性,其酸性中心能促进焦油中含氧化合物、稠环芳烃和脂肪烃向萘类芳烃转化,负载WO3后会抑制焦油中萘类芳烃的生成,NiO引入后催化剂的双金属活性导致此抑制作用更为明显,且NiO的裂解性和脱氢性能会显著增加焦油中脂肪烃的含量和气体中H2的收率。 展开更多

关键词 过渡金属 神东煤 USY分子筛 催化热解 煤焦油

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碱处理HZSM-5分子筛对神东煤热解产物分布的影响 被引量：4

6

作者 张妮娜 张壮壮 +4 位作者 李刚 徐龙 兰婷玮 高婷 马晓迅 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第12期4616-4624,共9页

使用NaOH溶液对HZSM-5分子筛进行处理,利用粉-粒流化床快速热解实验装置,考察了经过不同时间碱处理的HZSM-5分子筛对神东煤热解产物分布的影响。结果表明:适当的碱处理能够在不破坏HZSM-5分子筛晶相结构的情况下在晶体内部引入介孔,且... 使用NaOH溶液对HZSM-5分子筛进行处理,利用粉-粒流化床快速热解实验装置,考察了经过不同时间碱处理的HZSM-5分子筛对神东煤热解产物分布的影响。结果表明:适当的碱处理能够在不破坏HZSM-5分子筛晶相结构的情况下在晶体内部引入介孔,且随着碱处理时间的延长,分子筛的介孔孔容、介孔比表面积增加,孔径分布变宽,总酸量先增大后减小。碱处理0.5h的HZSM-5分子筛催化时焦油中苯、甲苯含量最大,较原煤热解分别增加了268%、296%;碱处理2h的HZSM-5分子筛催化下热解气体总含量达到最大,较原煤热解增加了24.8%;碱处理4h的HZSM-5催化时焦油中萘及萘的同系物、多环芳烃(除萘类)含量最大,分别较原煤增加了92%、192%。 展开更多

关键词 神东煤 催化热解 HZSM-5 碱处理 产物分布

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酸催化己糖脱水合成5-羟甲基糠醛:反应、分离和过程耦合

7

作者 刘苗 焦莹莹 +6 位作者 丁玲 李城城 何颖 孙亮亮 郝青青 陈汇勇 罗群兴 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期2526-2543,共18页

5-羟甲基糠醛(HMF)是生物质转化为化学品、燃料和聚酯材料的重要平台化合物之一。理性设计高效催化剂、优化催化反应过程、开发新型分离以及反应-分离单元耦合技术能够强化HMF生产综合效能,还可以简化工艺流程、降低碳排放和能耗。本文... 5-羟甲基糠醛(HMF)是生物质转化为化学品、燃料和聚酯材料的重要平台化合物之一。理性设计高效催化剂、优化催化反应过程、开发新型分离以及反应-分离单元耦合技术能够强化HMF生产综合效能,还可以简化工艺流程、降低碳排放和能耗。本文立足于酸催化己糖脱水合成HMF过程中反应和分离的关键科学问题,从催化剂活性位“接力式”设计、催化反应串联耦合、表面亲疏水性调控、反应溶剂匹配、固-液吸附材料、吸附机制和构-效关系、反应-分离过程强化等方面出发,系统综述酸催化己糖脱水合成HMF过程中的反应、分离和过程耦合相关研究进展,为生物质资源高效转化利用过程中催化和分离系统的综合设计提供参考与指导。 展开更多

关键词 生物质 5-羟甲基糠醛 催化 分离 过程强化

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胺功能化沸石吸附剂载体的结构性质对CO_(2)吸附性能的影响

8

作者 刘天祥 李蓉 +1 位作者 李晶莹 马晓迅 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期2840-2850,共11页

为了探究胺功能化沸石吸附剂载体的结构性质对其CO_(2)吸附性能的影响并进一步探索出低成本制备高效CO_(2)吸附剂的有效方法,采用不同的后处理方法对MCM–41沸石的孔道结构进行改造,并将四乙烯五胺(TEPA)负载在这些沸石上制备胺功能化... 为了探究胺功能化沸石吸附剂载体的结构性质对其CO_(2)吸附性能的影响并进一步探索出低成本制备高效CO_(2)吸附剂的有效方法,采用不同的后处理方法对MCM–41沸石的孔道结构进行改造,并将四乙烯五胺(TEPA)负载在这些沸石上制备胺功能化吸附剂。利用N_(2)吸脱附、扫描电镜、X射线衍射、红外光谱等方法对沸石载体进行表征,并利用热重分析仪(TGA)对吸附剂的吸附性能进行评价,系统研究了载体的结构性质、活性胺负载量以及吸附温度对CO_(2)吸附性能的影响,计算了吸附剂的吸附动力学和吸附活化能。最后,通过循环吸脱附实验评估了吸附剂的稳定性。结果表明,通过合理设计载体的结构,可以有效提升基于不同吸附原理的吸附剂的CO_(2)吸附性能。微孔沸石对物理吸附过程更有利,而具有宽孔径分布的多级介孔沸石则比微孔沸石在负载TEPA后表现出更好的化学吸附性能。在80℃和15%(体积分数)CO_(2)条件下,经结构改造并负载TEPA的吸附剂(M–N−T60)的最大吸附容量达到4.04 mmol/g。10次吸脱附循环后,其吸附容量仅下降8.4%,表现出良好的循环稳定性能,这表明M–N−T60为一种有望应用于烟气中CO_(2)捕集的吸附材料。 展开更多

关键词 CO_(2)捕集 胺功能化吸附剂 MCM–41沸石 后处理改性 循环稳定性

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过渡金属改性HZSM-5催化转化煤油共炼重油制轻质芳烃的研究 被引量：2

9

作者 姚昕壮 么秋香 +4 位作者 何磊 刘永琦 马丽 孙鸣 马晓迅 《煤炭转化》 CAS CSCD 北大核心 2023年第5期53-63,共11页

煤油共炼技术为煤炭和重质油清洁高效利用开辟了新途径,但其产品单一,附加值低。为实现煤油共炼液体产物的高值化利用,本研究以煤油共炼重油(H-CT)为原料,利用热裂解-气相色谱质谱联用仪(Py-GC/MS),通过单、双金属改性的HZSM-5对H-CT催... 煤油共炼技术为煤炭和重质油清洁高效利用开辟了新途径,但其产品单一,附加值低。为实现煤油共炼液体产物的高值化利用,本研究以煤油共炼重油(H-CT)为原料,利用热裂解-气相色谱质谱联用仪(Py-GC/MS),通过单、双金属改性的HZSM-5对H-CT催化转化制苯、甲苯、乙苯、二甲苯和萘(BTEXN,B—苯,T—甲苯,E—乙苯,X—二甲苯,N—萘)的性能进行了考察,探究了裂解温度、升温速率和催化剂与原料的质量比对BTEXN峰面积和选择性的影响,利用红外快速加热炉对H-CT的Py-GC/MS结果进行了校正。结果表明:单、双金属负载使HZSM-5的强酸酸性减弱,中强酸酸性增强;Mo,Fe及双金属Mo-Fe的负载增大了HZSM-5介孔比表面积;H-CT裂解的最佳条件为温度700℃、升温速率5℃/ms,催化剂与原料的质量比8∶1,在此最优条件下,催化剂按转化效果由大到小依次为Mo-Fe,Mo-Ni,Mo,Ni,Fe,HZSM-5;HZSM-5和Mo-Fe/HZSM-5催化转化制备BTEXN的总选择性分别为39.78%和60.30%,修正后的BTEXN产率分别为197.3 mg/g与339.0 mg/g。过渡金属改性HZSM-5促进了BTEXN的生成,金属与HZSM-5的结合加速了催化转化过程中氢转移、脱羟基、开环、脱烷基和其他反应。 展开更多

关键词 煤油共炼 Py-GC/MS 过渡金属 HZSM-5 BTEXN

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钠添加剂对介质阻挡-电晕放电耦合法尿素脱除NO的影响 被引量：3

10

作者 李艳荣 张香 +4 位作者 杨岚 贺建勋 闵小建 樊英杰 马晓迅 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第5期1978-1984,共7页

利用自主设计的介质阻挡-电晕放电耦合装置进行脱除NO的实验研究,在N_2/O_2/NO体系中,考察加入不同钠添加剂(Na_2CO_3、NaOH、CH_3COONa)对尿素脱除NO的影响,同时探讨其在脱除NO过程中的作用机理。结果表明:在研究范围内,仅添加尿素时,N... 利用自主设计的介质阻挡-电晕放电耦合装置进行脱除NO的实验研究,在N_2/O_2/NO体系中,考察加入不同钠添加剂(Na_2CO_3、NaOH、CH_3COONa)对尿素脱除NO的影响,同时探讨其在脱除NO过程中的作用机理。结果表明:在研究范围内,仅添加尿素时,NO脱除率随尿素含量的增加而增大,当输入电流为0.83A,尿素分解产生氨气的体积分数为0.3%时,NO脱除率为64.23%,此时体系中有CO生成且随尿素含量的增加而增加;少量钠添加剂的加入可显著提高NO脱除率,且脱除率随钠添加剂含量的增加而增大,此时CO生成量得到有效抑制。在加入量相同的条件下,各种钠添加剂对尿素脱除NO均有促进作用,促进作用大小依次为:NaOH>Na_2CO_3>CH_3COONa,当加入氢氧化钠与尿素质量比为10∶10时,输入电流仅为0.83A时,脱除率可达90.71%;电流为5A,脱除率达95.71%,此时体系中几乎无CO生成。 展开更多

关键词 介质阻挡-电晕放电耦合法 一氧化氮 脱除率 尿素 添加剂

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表面富硅型ZSM-5分子筛的甲醇制对二甲苯联产低碳烯烃催化性能 被引量：3

11

作者 陈星月 时一鸣 +2 位作者 刘丹 代成义 马晓迅 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第4期495-504,I0008,共11页

通过表面化学改性制备表面富硅型ZSM-5分子筛,采用XRD、N2等温吸附-脱附、TEM、NH3-TPD和Py-FTIR等手段对其孔结构和酸性质进行了表征,考察其甲醇制对二甲苯联产低碳烯烃反应的催化性能。结果表明,引入Zn使催化剂中一部分强酸转变为中强... 通过表面化学改性制备表面富硅型ZSM-5分子筛,采用XRD、N2等温吸附-脱附、TEM、NH3-TPD和Py-FTIR等手段对其孔结构和酸性质进行了表征,考察其甲醇制对二甲苯联产低碳烯烃反应的催化性能。结果表明,引入Zn使催化剂中一部分强酸转变为中强酸,并增加了具有脱氢作用的Zn-L酸中心,提高乙烯和丙烯的选择性;Mg改性不仅可以调节孔道的择形性,而且增加了L酸中心的数量,有利于PX的生成;不同硅源的多次硅沉积使得SiO2可以更均匀地沉积在外表面,调变催化剂的酸性质和孔结构,从而进一步提高对二甲苯及乙烯和丙烯的选择性。最终,二甲苯中对位选择性可达到87.1%,二甲苯及乙烯和丙烯的选择性达到61%,乙烯在C2烃类的选择性高达97.8%,丙烯在C3烃类中选择性高达90.6%。 展开更多

关键词 对二甲苯 择形催化 硅沉积 低碳烯烃 ZSM-5

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甘油辅助HZSM-5分子筛的制备及其甲烷无氧芳构化催化性能研究 被引量：3

12

作者 吴保强 马晓迅 +1 位作者 梁斌 韩运达 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第7期821-832,共12页

以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,甘油为辅助剂,在水热条件下合成HZSM-5分子筛。考察甘油添加量、晶化时间对HZSM-5分子筛的晶粒尺寸、相对结晶度和酸性等性质及其甲烷无氧芳构化催化性能的影响。利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、氨程序... 以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,甘油为辅助剂,在水热条件下合成HZSM-5分子筛。考察甘油添加量、晶化时间对HZSM-5分子筛的晶粒尺寸、相对结晶度和酸性等性质及其甲烷无氧芳构化催化性能的影响。利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、氨程序升温脱附(NH3-TPD)等分析手段对不同条件合成的HZSM-5分子筛样品进行表征。结果表明,在添加一定量的甘油辅助剂的条件下,通过调控晶化时间,可以提升HZSM-5分子筛的相对结晶度,在一定程度上抑制无定型SiO2的产生,增加其酸量。在甲烷无氧芳构化反应中,甘油辅助合成的HZSM-5分子筛催化剂表现出优良的催化性能,与未添加甘油合成的HZSM-5分子筛催化剂相比,甲烷转化率、苯选择性和芳烃选择性均有较大提高,且具有较强的稳定性与容炭能力。 展开更多

关键词 甘油 HZSM-5分子筛 甲烷 无氧芳构化 芳烃

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MxOy/USY双功能催化剂对神东煤的快速热解产物的调控 被引量：3

13

作者 张穗穗 李刚 +5 位作者 闵小建 郑化安 樊英杰 张妮娜 安璞 马晓迅 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第8期3029-3037,共9页

以USY分子筛为载体,采用等体积浸渍法分别制备了NiO、Fe_2O_3、Co_3O_4、MoO_3负载量均为9%的M_xO_y/USY双功能催化剂,并借助ICP、XRD、BET、TEM、NH_3-TPD、TG等分析手段对催化剂进行表征。使用自建的粉-粒流化床对神东煤进行快速催化... 以USY分子筛为载体,采用等体积浸渍法分别制备了NiO、Fe_2O_3、Co_3O_4、MoO_3负载量均为9%的M_xO_y/USY双功能催化剂,并借助ICP、XRD、BET、TEM、NH_3-TPD、TG等分析手段对催化剂进行表征。使用自建的粉-粒流化床对神东煤进行快速催化热解实验,结果表明:(1)M_xO_y/USY使气体产物收率提高,液体产物收率降低,催化剂的积炭量增加,对半焦的产率基本没有影响;(2)M_xO_y/USY使CH_4、CO的收率均不同程度地提高,但H_2、C_2的收率皆有所降低;焦油中脂肪烃、单环芳烃、酚类化合物、含氧化合物的含量大幅增加,萘类化合物、联(多)苯的含量显著减少;(3)M_xO_y/USY的调控作用存在差异性。其中,Fe_2O_3/USY、Co_3O_4/USY的产物调控作用相似,但Fe_2O_3/USY的气体选择性更高,气体总收率提高23%;NiO/USY使C_3收率提高79%,CO_2收率降低91%,使焦油中脂肪烃、酚类、含氧化合物的含量分别增加1555%、739%、412%,萘类化合物的含量减少46%;MoO_3/USY使稠环芳烃的含量增加8%。 展开更多

关键词 流化床 分子筛 过渡金属氧化物 快速热解 催化作用 产物调控

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甲醇制对二甲苯联产低碳烯烃改性ZSM-5催化剂在流化床中的反应性能 被引量：3

14

作者 刘丹 陈星月 +2 位作者 时一鸣 代成义 马晓迅 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第11期4488-4496,共9页

在流化床反应器中,对Zn、Si和P改性的ZSM-5催化剂的甲醇制对二甲苯联产低碳烯烃的反应性能进行了研究。采用X射线衍射(XRD)、BET比表面积、扫描电镜(SEM)、NH3-程序升温脱附(NH3-TPD)等手段进行表征分析。结果表明,Zn改性使得催化剂酸... 在流化床反应器中,对Zn、Si和P改性的ZSM-5催化剂的甲醇制对二甲苯联产低碳烯烃的反应性能进行了研究。采用X射线衍射(XRD)、BET比表面积、扫描电镜(SEM)、NH3-程序升温脱附(NH3-TPD)等手段进行表征分析。结果表明,Zn改性使得催化剂酸强度降低,中强酸酸量增加,对二甲苯和低碳烯烃选择性都随之提高;一定量的硅沉积改性在降低催化剂外表面酸量的同时缩小孔口,浸渍适量P能够调变分子筛的酸中心强度和酸量,这都能够提高对二甲苯选择性。在流化床反应器中甲醇制对二甲苯联产低碳烯烃反应结果表明,3Zn-3Si-3P/ZSM-5催化剂在温度425℃、常压、反应时间40min、空速1h^-1的条件下,对二甲苯在二甲苯中的选择性为76.0%,C2~C4低碳烯烃选择性为24.4%,特别是芳烃和C2~C4低碳烯烃的总选择性高达92.2%。 展开更多

关键词 流化床 煤基甲醇 对二甲苯 低碳烯烃 分子筛 催化作用

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乙醇胺对介质阻挡耦合电晕放电同时脱除NO、SO2的影响 被引量：2

15

作者 刘露 骆嘉钦 +1 位作者 阚青 马晓迅 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第11期4685-4692,共8页

采用自行设计的介质阻挡耦合电晕放电等离子体反应装置进行了模拟烟气同时脱硫脱硝的研究,分别考察乙醇胺(HOCH2CH2NH2,MEA)在不同模拟烟气体系中对NO、SO2脱除的影响,深入探讨了MEA在放电过程中与NO的作用机理。结果表明:在N2/O2/SO2/N... 采用自行设计的介质阻挡耦合电晕放电等离子体反应装置进行了模拟烟气同时脱硫脱硝的研究,分别考察乙醇胺(HOCH2CH2NH2,MEA)在不同模拟烟气体系中对NO、SO2脱除的影响,深入探讨了MEA在放电过程中与NO的作用机理。结果表明:在N2/O2/SO2/NO体系中,0.56%MEA的加入可以显著消除O2对NO脱除的抑制作用;在N2/CO2/SO2/NO体系中,MEA会吸收进入体系中的部分CO2,以减弱CO2对NO脱除的抑制;在N2/O2/CO2/H2O/NO/SO2体系中,0.56%MEA的加入既可以有效减弱H2O的影响,也可以使NO的脱除率达到71.28%,继续将MEA的体积分数增大至1.20%时,可将该体系下NO脱除率提高到81.25%;同时,MEA可以在短时间内高效吸收体系内的SO2,且几乎不受其他气体成分的影响,SO2脱除率保持在95%左右。 展开更多

关键词 介质阻挡-电晕放电 脱硫脱硝 乙醇胺(MEA) 吸收 脱除率

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介质阻挡放电等离子制备5Ni-5La/SiO_(2)催化剂及其甲烷干重整反应催化性能 被引量：1

16

作者 王雅芝 贾显枝 +2 位作者 张宏港 刘璐 赵彬然 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第2期106-113,共8页

利用介质阻挡放电等离子体法制备了5Ni-5La/SiO_(2)催化剂,并用于甲烷干重整反应.在常压,700℃,空速为4.8×10^(4)mL·g^(‒1)·h^(‒1)时,等离子体法所制催化剂催化甲烷干重整反应的CH_(4)和CO_(2)的转化率分别为81.2%和88.... 利用介质阻挡放电等离子体法制备了5Ni-5La/SiO_(2)催化剂,并用于甲烷干重整反应.在常压,700℃,空速为4.8×10^(4)mL·g^(‒1)·h^(‒1)时,等离子体法所制催化剂催化甲烷干重整反应的CH_(4)和CO_(2)的转化率分别为81.2%和88.4%,且在30 h内保持稳定;而传统催化剂的CH4和CO_(2)初始转化率分别为81%和88.4%,30 h后下降到58.8%和68.6%.研究结果表明,介质阻挡放电等离子体法制备的催化剂具有更高的分散性和更强的金属与La_(2)O_(3)的相互作用.等离子体处理增加了Ni周围的电子密度,增强了CO_(2)在催化剂表面的吸附能力和活化能力,促进了HCOO^(‒)中间体的生成,有利于反应正向进行. 展开更多

关键词 等离子体 甲烷干重整 镍基催化剂 三氧化二镧

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低温等离子体结合乙醇胺船舶尾气脱硫脱硝研究 被引量：2

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作者 骆嘉钦 刘露 马晓迅 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第4期564-572,共9页

采用自行设计的介质阻挡耦合电晕放电等离子体反应装置进行了模拟船舶尾气同时脱硫脱硝的研究。分别考察了尾气中各气体组分及乙醇胺用量、放电电流和气体流量等因素对NO_x和SO_2脱除的影响,探究了放电脱除NOx的机理。结果表明,在模拟... 采用自行设计的介质阻挡耦合电晕放电等离子体反应装置进行了模拟船舶尾气同时脱硫脱硝的研究。分别考察了尾气中各气体组分及乙醇胺用量、放电电流和气体流量等因素对NO_x和SO_2脱除的影响,探究了放电脱除NOx的机理。结果表明,在模拟船舶尾气(N_2/O_2/SO_2/NO_x/CO_2/H_2O)中,保持放电电流为1.67 A和气体总流量为650 mL/min,添加0.48%乙醇胺后可以有效减弱O_2和H_2O对等离子体放电脱除NO_x的抑制作用,同时乙醇胺会吸收进入体系中的部分CO_2,减弱CO_2对NOx脱除的抑制,最终脱硝率达94%。添加乙醇胺后,由于其可高效吸收SO_2,且不受尾气中O_2、CO_2和H_2O等组分的影响,SO_2脱除率可达97%。 展开更多

关键词 介质阻挡 电晕放电 船舶尾气 脱硫 脱硝

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等离子体与Cu-Pd/S-1催化剂协同催化甲烷转化制低碳烯烃 被引量：1

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作者 毕文菲 代成义 +3 位作者 李雪梅 贺建勋 赵彬然 马晓迅 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第1期227-236,共10页

采用等体积浸渍法制备了Pd、Cu-Pd改性的S-1催化剂,利用介质阻挡放电(DBD)等离子体反应器研究了甲烷无氧转化制低碳烯烃(C_(2)~C_(4)^(=))的性能,重点关注了乙烯的产量。探讨了Ar的添加和特定输入能量(SIE)对甲烷转化率以及产物分布的... 采用等体积浸渍法制备了Pd、Cu-Pd改性的S-1催化剂,利用介质阻挡放电(DBD)等离子体反应器研究了甲烷无氧转化制低碳烯烃(C_(2)~C_(4)^(=))的性能,重点关注了乙烯的产量。探讨了Ar的添加和特定输入能量(SIE)对甲烷转化率以及产物分布的影响。实验结果表明,等离子体与催化剂协同催化与仅使用等离子体相比性能更优异,使乙烯选择性提高了3.1倍,C_(2)~C_(4)^(=)的选择性提高了2.7倍;与S-1相比,Pd/S-1具有更高的乙烯选择性,这是因为在S-1上负载金属Pd有助于乙炔原位加氢生成乙烯;适宜的Pd负载量有利于提高烯烃选择性,而过高的Pd负载量倾向于不饱和烃的连续加氢,导致了烷烃的生成;与单金属Pd改性相比,Cu-Pd双金属改性抑制了乙烯的进一步加氢,提高了乙烯的选择性。通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、高倍透射电子显微镜(HRTEM)、X射线粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征分析。结果表明,Cu的加入使自身电子向Pd转移,增加了Pd电子密度;另外,Cu的存在提高了Pd的分散性。以2Cu-0.1Pd/S-1为催化剂时可以得到更优异的反应性能。 展开更多

关键词 甲烷 加氢 催化 低碳烯烃 介质阻挡放电(DBD)反应器

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甲醇与含碳化合物共进料制高附加值化学品研究进展 被引量：1

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作者 金润泽 代成义 马晓迅 《化学反应工程与工艺》 CAS 2022年第4期375-384,共10页

根据我国化石能源赋存现状和煤化工产业发展需要,甲醇制烯烃或芳烃等高附加值化学品研究受到越来越多的关注。其中,由于甲醇反应的放热特性与含碳化合物反应的吸热特性,甲醇与各类含碳化合物共进料制高附加值化学品也逐渐成为研究的热... 根据我国化石能源赋存现状和煤化工产业发展需要,甲醇制烯烃或芳烃等高附加值化学品研究受到越来越多的关注。其中,由于甲醇反应的放热特性与含碳化合物反应的吸热特性,甲醇与各类含碳化合物共进料制高附加值化学品也逐渐成为研究的热点。本文综述了近年来国内外甲醇与含碳化合物共进料制高附加值化学品的相关研究进展,分别介绍了甲醇与C_(1)分子(CO,CO_(2)和CH_(4))、C_(2)^(+)分子、生物质等共进料制高附加值化学品的技术。相对于单一含碳化合物反应,甲醇耦合共进料在反应过程中由于体系物种浓度和反应温度等的变化,使得深入研究各过程反应机理具有重要意义。在此基础上,开发新的反应工艺及与之匹配的多功能催化剂,有利于扩展原料来源、丰富产品链,并提高反应原子利用率,将成为未来研究甲醇耦合共进料制高附加值化学品的重要方向。 展开更多

关键词 甲醇 含碳化合物 耦合反应 高附加值化学品

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负载型铜在萘的α-硝基化反应中的催化性能

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作者 洪乾 白瑞 +4 位作者 彭欣华 孙鸣 刘珊珊 焦林郁 马晓迅 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第4期1894-1899,共6页

目前工业上合成α-硝基萘仍然采用传统的混酸硝化法,然而该方法存在区域选择性不高、官能团耐受性差、产生过量酸性废液以及后处理费用高等诸多局限性,导致环境污染以及生产成本的提高,不符合绿色化学的理念。鉴于α-硝基萘的应用前景,... 目前工业上合成α-硝基萘仍然采用传统的混酸硝化法,然而该方法存在区域选择性不高、官能团耐受性差、产生过量酸性废液以及后处理费用高等诸多局限性,导致环境污染以及生产成本的提高,不符合绿色化学的理念。鉴于α-硝基萘的应用前景,本文通过浸渍-焙烧-还原等步骤设计合成一系列负载型铜催化剂,实现了萘向α-硝基萘的高效、经济、绿色的催化转化。其中,以ZSM-5等为载体合成的催化剂Cu/ZSM-5催化效果最好,以较高的分离产率(高达95%)和优异的区域选择性[(α-∶β-)>(98∶2)]得到了目标产物α-硝基萘,而且在重复使用4次后依然保持较高的催化活性和结构稳定性。 展开更多

关键词 分子筛 化学反应 多相反应 选择性 负载型铜催化剂 硝化 萘 α-硝基萘

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