ZSM-5分子筛是合成三聚甲醛的有效催化剂。本工作通过XRF、XRD、SEM、NH3-TPD、Py-FTIR和27Al MAS NMR等手段对一系列不同SiO2/Al2O3物质的量比的ZSM-5分子筛催化剂进行了表征,研究了ZSM-5分子筛中BrΦnsted酸中心和Lewis酸中心对其甲...ZSM-5分子筛是合成三聚甲醛的有效催化剂。本工作通过XRF、XRD、SEM、NH3-TPD、Py-FTIR和27Al MAS NMR等手段对一系列不同SiO2/Al2O3物质的量比的ZSM-5分子筛催化剂进行了表征,研究了ZSM-5分子筛中BrΦnsted酸中心和Lewis酸中心对其甲醛合成三聚甲醛催化性能的影响。结果表明,SiO2/Al2O3物质的量比为250的ZSM-5分子筛具有合适的BrΦnsted酸中心用于催化甲醛缩聚为三聚甲醛的反应,同时其Lewis酸中心量极少,可有效抑制Cannizzaro或Tishchenko等副反应,提高三聚甲醛的选择性,因而具有最佳的合成三聚甲醛催化性能。寿命实验评价结果显示,SiO2/Al2O3物质的量比为250的ZSM-5分子筛具有良好的催化稳定性,单程寿命长达114 h,并且可通过550℃焙烧再生恢复其催化活性。展开更多
以四丙基氢氧化铵、四丙基溴化铵、正丁胺和季戊四醇为模板剂水热合成ZSM-5分子筛,采用XRF、XRD、SEM、NH_3-TPD、Py-FTIR和^(27)Al MAS NMR等进行了表征,研究了模板剂对ZSM-5分子筛性质及甲醛制三聚甲醛催化性能的影响。结果表明,通过...以四丙基氢氧化铵、四丙基溴化铵、正丁胺和季戊四醇为模板剂水热合成ZSM-5分子筛,采用XRF、XRD、SEM、NH_3-TPD、Py-FTIR和^(27)Al MAS NMR等进行了表征,研究了模板剂对ZSM-5分子筛性质及甲醛制三聚甲醛催化性能的影响。结果表明,通过改变模板剂可改变ZSM-5分子筛的酸中心分布、表面酸性质和粒径;较大空间的孔道交叉位置的酸性中心、小催化剂粒径和高表面B酸/L酸比值有利于提高三聚甲醛选择性。以四丙基氢氧化铵为模板剂合成的ZSM-5分子筛的颗粒尺寸为240nm×240nm×150nm,分布于直形孔道和S形孔道的孔道交叉处的Br?nsted酸中心较多,甲醛转化率和三聚甲醛的选择性分别为30.15%和88.35%。展开更多
基金supported by the National Key R&D Program of China(2018YFB0604902).
文摘ZSM-5分子筛是合成三聚甲醛的有效催化剂。本工作通过XRF、XRD、SEM、NH3-TPD、Py-FTIR和27Al MAS NMR等手段对一系列不同SiO2/Al2O3物质的量比的ZSM-5分子筛催化剂进行了表征,研究了ZSM-5分子筛中BrΦnsted酸中心和Lewis酸中心对其甲醛合成三聚甲醛催化性能的影响。结果表明,SiO2/Al2O3物质的量比为250的ZSM-5分子筛具有合适的BrΦnsted酸中心用于催化甲醛缩聚为三聚甲醛的反应,同时其Lewis酸中心量极少,可有效抑制Cannizzaro或Tishchenko等副反应,提高三聚甲醛的选择性,因而具有最佳的合成三聚甲醛催化性能。寿命实验评价结果显示,SiO2/Al2O3物质的量比为250的ZSM-5分子筛具有良好的催化稳定性,单程寿命长达114 h,并且可通过550℃焙烧再生恢复其催化活性。
基金泸州市重点实验室开放基金项目(HYJH-2102-B)四川省高校重点实验室开放基金项目(2020JXY03)+1 种基金广西石化资源加工及过程强化技术重点试验室开放基金项目(2020K005)The Opening Foundation of State Key Laboratory of Molecular Engineering of Polymers(K2020-24)。
文摘以四丙基氢氧化铵、四丙基溴化铵、正丁胺和季戊四醇为模板剂水热合成ZSM-5分子筛,采用XRF、XRD、SEM、NH_3-TPD、Py-FTIR和^(27)Al MAS NMR等进行了表征,研究了模板剂对ZSM-5分子筛性质及甲醛制三聚甲醛催化性能的影响。结果表明,通过改变模板剂可改变ZSM-5分子筛的酸中心分布、表面酸性质和粒径;较大空间的孔道交叉位置的酸性中心、小催化剂粒径和高表面B酸/L酸比值有利于提高三聚甲醛选择性。以四丙基氢氧化铵为模板剂合成的ZSM-5分子筛的颗粒尺寸为240nm×240nm×150nm,分布于直形孔道和S形孔道的孔道交叉处的Br?nsted酸中心较多,甲醛转化率和三聚甲醛的选择性分别为30.15%和88.35%。
