g-C3N4/BiVO4复合催化剂的制备及应用于光催化还原CO2的性能 被引量：18

1

作者 黄艳 傅敏 贺涛 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2015年第6期1145-1152,共8页

用简单的超声分散法合成了具有可见光响应的类石墨氮化碳(g-C3N4)/Bi VO4复合光催化剂.采用X射线衍射(XRD),X射线光电子能谱(XPS),扫描电子显微镜(SEM),透射电子显微镜(TEM),紫外-可见(UV-Vis)分光光谱,傅里叶红外变换(FTIR)光谱,荧光... 用简单的超声分散法合成了具有可见光响应的类石墨氮化碳(g-C3N4)/Bi VO4复合光催化剂.采用X射线衍射(XRD),X射线光电子能谱(XPS),扫描电子显微镜(SEM),透射电子显微镜(TEM),紫外-可见(UV-Vis)分光光谱,傅里叶红外变换(FTIR)光谱,荧光发射谱(PL)和光电流响应等技术对所制备催化剂进行相关表征.通过可见光下(λ>420 nm)光催化还原CO2的性能来评价样品的光催化活性,发现不同复合比的催化剂中,含40%(w)g-C3N4的复合催化剂表现出最高的光催化活性,其催化活性分别为纯g-C3N4纳米片和纯Bi VO4的催化活性的2倍和4倍.光催化活性增加的主要原因是g-C3N4和Bi VO4之间形成了异质结,且相互间能级匹配,有利于光生电子和空穴的分离. 展开更多

关键词 光催化 CO2转化 甲烷 氮化碳 钒酸铋

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生物质基氮掺杂多级次孔碳材料制备及其锂硫电池性能 被引量：9

2

作者 栗敬敬 杨照瑾 +3 位作者 赵丽 周航宇 刘玉文 韩宝航 《科学通报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第35期3843-3854,共12页

锂硫电池因具有较高的理论比容量和能量密度、价格低廉等优势,在动力汽车和大规模储能系统中有广阔的应用前景.发展锂硫电池,设计制备低成本和高性能的电极材料是关键.本文利用廉价生物质废弃物(虾壳)作为原料,通过简单、绿色的水热碳... 锂硫电池因具有较高的理论比容量和能量密度、价格低廉等优势,在动力汽车和大规模储能系统中有广阔的应用前景.发展锂硫电池,设计制备低成本和高性能的电极材料是关键.本文利用廉价生物质废弃物(虾壳)作为原料,通过简单、绿色的水热碳化和二氧化碳碳化/活化过程制备了三维氮掺杂多级次孔碳材料,并将其作为载体负载硫制备锂硫电池正极材料.该制备过程避免了传统活化过程中危险化学品的使用及活化后材料清洗的过程.水热碳化和活化步骤均对材料孔结构的形成具有重要作用.通过氮气吸附、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、拉曼(Raman)等表征方法对材料形貌、孔结构、功能基团等进行了深入研究.研究结果表明,得到的材料是具有高孔隙率的微孔-介孔-大孔碳材料,比表面积高达1190m^2/g.由于材料具有多级次孔结构,有利于硫的有效负载.同时,材料中的石墨氮可以提高材料的导电率,吡咯氮和吡啶氮在限制多硫化锂(Li_2S_n,4≤n≤8)中发挥了重要作用,从而使得材料在锂硫电池中具有较好的倍率性能和循环性能.另外,本文为生物质或生物质废弃物转化为功能多孔碳材料提供了一种新的绿色途径. 展开更多

关键词 生物质 多孔碳材料 水热碳化 CO2活化 锂硫电池

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碳基无金属纳米材料用于电催化合成小分子化学品 被引量：3

3

作者 石磊 李彦哲 +1 位作者 尹华杰 赵慎龙 《新型炭材料（中英文）》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期42-63,共22页

电催化是各种以化学品形式储存可再生电力能源技术的核心。目前,贵金属基催化剂广泛应用于提高电催化转化效率。然而,成本高、稳定性差等缺点严重阻碍了其在电合成和可持续能源器件中的大规模应用。碳基无金属催化剂(CMFCs)在提高催化... 电催化是各种以化学品形式储存可再生电力能源技术的核心。目前,贵金属基催化剂广泛应用于提高电催化转化效率。然而,成本高、稳定性差等缺点严重阻碍了其在电合成和可持续能源器件中的大规模应用。碳基无金属催化剂(CMFCs)在提高催化性能方面展现出巨大潜力,且受到越来越多的关注。本文概述了用于电催化合成的CMFCs的最新研究进展,并讨论了其催化机理和设计策略。此外,简要总结了电催化合成过氧化氢、氨、氯以及各种碳基和氮基化合物的研究现状,并重点阐述了CMFCs目前面临的挑战和未来前景。 展开更多

关键词 电合成 电催化 碳基纳米材料 无金属电催化剂 小分子化学品

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金属-有机框架衍生的中空碳材料及其在电化学能源存储与氧还原领域中的应用 被引量：9

4

作者 刘虎 杨东辉 +1 位作者 王许云 韩宝航 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第11期1921-1933,共13页

金属-有机框架材料(metal-organicframeworks,MOFs)是一类由金属离子或金属团簇与有机配体通过配位键连接形成的具有周期性网络结构的多孔配位聚合物。这类材料通常具有孔道规整、比表面积大、孔隙率高、结构可设计及孔壁易修饰等特点,... 金属-有机框架材料(metal-organicframeworks,MOFs)是一类由金属离子或金属团簇与有机配体通过配位键连接形成的具有周期性网络结构的多孔配位聚合物。这类材料通常具有孔道规整、比表面积大、孔隙率高、结构可设计及孔壁易修饰等特点,诸多的优点使得MOFs的研究从配位化学跨越到多个学科领域,成为当前多学科交叉前沿热点之一。近来的研究发现,以MOFs为前驱体碳化后制得的碳材料可保留MOFs的大比表面积和多孔结构,同时可以实现均匀的杂原子(如N、P、S、B等)掺杂,而且通过选择合适的MOFs前驱体可调控产物的组成和形貌尺寸,这些显著的结构特征使其具备了成为高性能功能性材料的潜力。最近,以MOFs为模板或前驱体制备的中空碳材料引起了人们的广泛关注,这主要是因为中空结构可有效缓解材料在电化学过程中产生的体积变化及受到的冲击,而且中空结构可暴露出更多的活性位点,具有快速的传质过程,使得材料发挥出最优性能,故而此类材料可被用在二次电池、电容器、电催化等多种电化学器件和多个领域中。基于此,本文综述了MOFs衍生的中空碳材料在储能器件及电催化领域的研究进展,主要包括锂离子电池、锂硫/硒电池、钠离子电池、超级电容器、电催化氧还原等领域,并对这类材料当前面临的挑战及未来的发展趋势进行了阐述。 展开更多

关键词 金属-有机框架 碳材料 空腔 电化学

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降低非富勒烯有机太阳能电池能量损失的机制和策略 被引量：2

5

作者 杨开茗 常雁红 +2 位作者 常艺琳 吕琨 魏志祥 《功能高分子学报》 CAS CSCD 北大核心 2023年第4期321-339,I0001,共20页

在过去20年,溶液加工制备本体异质结有机太阳能电池(BHJ-OSCs)发展迅速,其能量转换效率(PCE)已经超过19%,但器件的能量损失(E_(loss ))相对较大,成为限制其光伏性能的瓶颈因素。因此,通过降低能量损失进一步提高OSCs的PCE成为该领域的... 在过去20年,溶液加工制备本体异质结有机太阳能电池(BHJ-OSCs)发展迅速,其能量转换效率(PCE)已经超过19%,但器件的能量损失(E_(loss ))相对较大,成为限制其光伏性能的瓶颈因素。因此,通过降低能量损失进一步提高OSCs的PCE成为该领域的研究重点。通过对OSCs中光物理过程的分析,讨论了不同能量损失途径的机理,综述了以下四种策略:(1)减小给受体间的能级差,(2)降低能量无序度,(3)提高器件的发光效率,(4)减小重组能。本文系统总结了降低非富勒烯OSCs体系E_(loss )的最新进展,为进一步提高该类器件性能提供重要参考。 展开更多

关键词 有机太阳能电池 能量损失 能级差 电荷转移 非辐射复合

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调控发色团手性物理环境构筑高性能圆偏振发光材料 被引量：2

6

作者 蒋承逾 潘佩琳 +1 位作者 金雪 段鹏飞 《科学通报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第32期4302-4317,共16页

圆偏振发光材料由于其特殊的手性发光性质,在信息加密、不对称催化、光电器件、生物传感等方面受到广泛的关注.圆偏振发光材料的传统构筑方法通常需要复杂的合成,并且发光不对称因子glum较难提高,很难满足实际应用.通过调控发色团的手... 圆偏振发光材料由于其特殊的手性发光性质,在信息加密、不对称催化、光电器件、生物传感等方面受到广泛的关注.圆偏振发光材料的传统构筑方法通常需要复杂的合成,并且发光不对称因子glum较难提高,很难满足实际应用.通过调控发色团的手性物理环境来构筑圆偏振发光材料具有制备方法简单、适用性强的优点,同时可以兼容各种手性或非手性发色团,且其发光不对称因子普遍较高,为圆偏振发光材料的实际应用提供了可能.自下而上(bottom-up)的自组装技术是通过改变发色团手性物理环境来增强和放大手性光学信号的非常有效的策略,是圆偏振发光材料最常用的构筑策略.另一方面,得益于纳米加工技术的发展,自上而下(top-down)的人工超表面也成为通过改变发色团手性物理环境来构筑高效圆偏振发光材料的新方法.自组装技术具有动态可逆的优点,而超表面手性结构的构筑策略在精细调控材料微观结构方面更具优势.本文介绍了基于手性物理环境调控的圆偏振发光材料的构筑策略,综述了圆偏振发光的相关概念,总结了自组装和超表面两种方法构筑高性能圆偏振发光材料的研究进展,以及手性物理环境调控的圆偏振发光材料在信息加密、生物传感和不对称光聚合方面的应用. 展开更多

关键词 圆偏振发光 手性 自组装 超表面

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绿色氧化剂催化苯胺氧化偶联反应的研究进展

7

作者 班志勇 杨曹雨 +2 位作者 冯清 殷国俊 李国栋 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第8期21-34,共14页

偶氮苯和氧化偶氮苯类化合物在颜料、光学材料、荧光探针和光电器件等领域具有广泛的应用前景.目前,已发展了不同的催化剂和氧化剂用于苯胺氧化偶联制备偶氮苯及氧化偶氮苯类化合物,其中开发绿色环保的氧化体系一直是该研究领域的热点... 偶氮苯和氧化偶氮苯类化合物在颜料、光学材料、荧光探针和光电器件等领域具有广泛的应用前景.目前,已发展了不同的催化剂和氧化剂用于苯胺氧化偶联制备偶氮苯及氧化偶氮苯类化合物,其中开发绿色环保的氧化体系一直是该研究领域的热点和难点问题.本文综合评述了分别以双氧水和氧气作为氧化剂时,催化苯胺选择性氧化制备偶氮苯及氧化偶氮苯类化合物的研究进展,同时探讨了苯胺氧化的机理,主要包括亚硝基苯中间体机理与自由基偶联机理.最后,总结了催化剂合成和催化机制方面存在的潜在问题和挑战,并对未来的研究方向进行了展望,从而为相关领域的发展提供借鉴. 展开更多

关键词 苯胺 选择性氧化偶联 过氧化氢 氧气 偶氮类化合物

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锆基金属有机框架孔道工程用于毒剂催化降解 被引量：1

8

作者 杨曹雨 高慧文 唐智勇 《防化研究》 2023年第3期1-18,共18页

开发对高毒性的毒剂具有高效催化降解能力的材料是化学安全领域的重要课题。锆基金属有机框架材料通常由锆-氧节点与各种有机连接体以配位相互作用连接形成,一方面具有大量可及的配位不饱和位点作为路易斯酸性位点,另一方面其锆-氧节点... 开发对高毒性的毒剂具有高效催化降解能力的材料是化学安全领域的重要课题。锆基金属有机框架材料通常由锆-氧节点与各种有机连接体以配位相互作用连接形成,一方面具有大量可及的配位不饱和位点作为路易斯酸性位点,另一方面其锆-氧节点和有机连接体多样的配位构型以及它们自身的可修饰性可产生丰富的孔道结构,有望通过合理设计成为针对毒剂降解的高效催化材料。本文系统总结了近期利用锆基金属有机框架孔道工程开发毒剂降解催化剂的研究进展,分别从锆-氧节点连接数调节、锆-氧节点功能化修饰、有机连接体功能化修饰以及多级次孔结构构建4个方面综述了孔道工程对于锆基金属有机框架降解毒剂催化性能的优化策略和调控机制,并讨论了该领域面临的挑战以及发展方向。 展开更多

关键词 金属有机框架材料 锆-氧节点 孔道工程 毒剂 催化降解

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TiO_(2)负载超低含量AuPd纳米颗粒在水蒸气条件下实现稳定的光催化甲烷偶联生成乙烷

9

作者 谢君 蒋雨恒 +5 位作者 李思扬 徐鹏 郑强 范晓宇 彭海琳 唐智勇 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第10期1-10,共10页

选择性转化甲烷为C_(2)烃类是一种高效利用天然气并减少对传统化石燃料依赖的方法。与高温高压的热催化途径不同,光催化方法可以在温和条件下实现甲烷活化和选择性转化,是一种非常具有前景的可持续途径。然而,使用廉价光催化剂在流动条... 选择性转化甲烷为C_(2)烃类是一种高效利用天然气并减少对传统化石燃料依赖的方法。与高温高压的热催化途径不同,光催化方法可以在温和条件下实现甲烷活化和选择性转化,是一种非常具有前景的可持续途径。然而,使用廉价光催化剂在流动条件下实现高效C_(2)化合物的生成仍然是一个巨大挑战。本文通过简单的化学还原法合成了一种具有超低负载量的AuPd合金纳米颗粒负载的TiO_(2)光催化剂(Au_(0.05)-Pd_(0.05)/TiO_(2)),用于光催化甲烷转化。在流动反应条件下,含水蒸气的甲烷可以高效转化为包括乙烷和乙烯在内的C_(2)化合物,C_(2)产率高达10092μmol·g^(−1)·h^(−1),选择性为77%。更重要的是,在反应持续32 h后,催化活性没有显著降低。Au_(0.05)-Pd_(0.05)/TiO_(2)的光催化甲烷转化的活性和稳定性超过了迄今为止报道的结果。Au_(0.05)-Pd_(0.05)/TiO_(2)良好的催化活性可以归因于金和钯的协同效应,不仅促进了光生载流子的分离而且有利于·CH_(3)的C―C键耦合进而产生C_(2)化合物。同时,引入水蒸气有助于及时补充在甲烷活化过程中消耗的晶格氧,从而保持催化剂的稳定性。这项工作有望为设计甲烷到C_(2)化合物的可持续光催化转化途径提供一个典范。 展开更多

关键词 光催化 甲烷 流动反应 水蒸气 AuPd合金纳米颗粒 C_(2)化合物

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肿瘤力学生物学 被引量：5

10

作者 冯西桥 薛时磊 +1 位作者 李博 施兴华 《医用生物力学》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第S1期61-73,共13页

肿瘤是指机体在各种致瘤因子作用下局部细胞增生所形成的新生物。按照危害性,肿瘤可大致分为良性肿瘤和恶性肿瘤(癌症)两大类。按照组织形态,癌症可分为固体恶性肿瘤和血液癌症(简称血癌)两大类,本文主要关注前者。癌症一般发生侵袭性生... 肿瘤是指机体在各种致瘤因子作用下局部细胞增生所形成的新生物。按照危害性,肿瘤可大致分为良性肿瘤和恶性肿瘤(癌症)两大类。按照组织形态,癌症可分为固体恶性肿瘤和血液癌症(简称血癌)两大类,本文主要关注前者。癌症一般发生侵袭性生长,易转移到其它组织中,严重威胁人类健康,是死亡率非常高的一种疾病~[1]。超过85%的癌症死亡是由于固体肿瘤导致的~[2]。 展开更多

关键词 连续介质力学 压应力 生长发育 多糖链 力学生物学 流固耦合模型 肿瘤组织 肿瘤球 肿瘤细胞 胶原纤维

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纳米超粒子的水相制备及生物医学应用

11

作者 汪梦蕾 巩建晓 夏云生 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第8期1-12,共12页

纳米超粒子(Supraparticles,SPs)是指由一种或多种纳米颗粒组装单元,在内、外部驱动力的作用下,自组装形成的具有一定形貌、尺寸和分级结构的纳米实体.由于具有复杂的拓扑结构、丰富的表面可修饰性、可调的集合性质和协同效应,SPs在生... 纳米超粒子(Supraparticles,SPs)是指由一种或多种纳米颗粒组装单元,在内、外部驱动力的作用下,自组装形成的具有一定形貌、尺寸和分级结构的纳米实体.由于具有复杂的拓扑结构、丰富的表面可修饰性、可调的集合性质和协同效应,SPs在生物医学等领域具有较大的应用潜力.本文总结了近几年来水相制备SPs的研究进展,包括组装单元之间作用力调制、SPs的物理、化学性质及其在生物成像、疾病诊疗等方面的应用,最后讨论了SPs结构和性能的精准调控、生物医学应用中存在的主要问题以及未来SPs的发展方向. 展开更多

关键词 纳米超粒子 水相制备 集合性质 协同效应 生物医学应用

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基于聚乙烯纤维表面改性的超高性能混凝土应变硬化机理 被引量：4

12

作者 张贵 朋改非 +4 位作者 类泽灏 牛旭婧 丁宏 蒋雨恒 范玉春 《硅酸盐学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第11期2346-2354,共9页

采用不同浓度硅烷偶联剂(SCA)溶液对憎水的聚乙烯纤维(PE纤维)进行表面改性处理,用表面改性后的PE纤维制备超高性能混凝土(UHPC),测定其直拉应变硬化与开裂行为。结果表明:对于低水胶比(0.18)UHPC,掺有3%浓度SCA溶液改性PE纤维得到了较... 采用不同浓度硅烷偶联剂(SCA)溶液对憎水的聚乙烯纤维(PE纤维)进行表面改性处理,用表面改性后的PE纤维制备超高性能混凝土(UHPC),测定其直拉应变硬化与开裂行为。结果表明:对于低水胶比(0.18)UHPC,掺有3%浓度SCA溶液改性PE纤维得到了较好的应变硬化效果,多缝开裂效果更为显著。改性PE纤维影响UHPC应变硬化的机理是,附着在PE纤维表面的硅烷偶联剂官能团与基体之间建立较强的化学粘结力,其中的自由羟基(—OH)与基体中水化产物C-S-H发生缩合反应,羟基(—OH)与Ca(OH)_(2)中的Ca^(2+)之间发生配位化合作用。 展开更多

关键词 超高性能混凝土 应变硬化 聚乙烯纤维 表面改性 机理

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具有热退火提升器件V_(OC)特性的Z构型A-DA'D-A结构受体

13

作者 张丽婷 仇丁丁 +2 位作者 张建齐 吕琨 魏志祥 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第9期129-142,共14页

开发具有高开路电压(V_(OC))和有利于减少非辐射重组损失的有机太阳能电池新活性层材料至关重要.本文基于经典吸电子单元(A)-给电子单元(D)结合的A-DA'D-A型受体Y6,开发了一种具有高最低未占分子轨道(LUMO)能级的“Z”构型萘并[1,2-... 开发具有高开路电压(V_(OC))和有利于减少非辐射重组损失的有机太阳能电池新活性层材料至关重要.本文基于经典吸电子单元(A)-给电子单元(D)结合的A-DA'D-A型受体Y6,开发了一种具有高最低未占分子轨道(LUMO)能级的“Z”构型萘并[1,2-c∶5,6-c']双[1,2,5]噻二唑(NT)核A-DA'D-A受体(ZNT),此分子构型呈现“Z”构型,并通过提高退火温度实现了D18作为给体的器件非辐射复合损失的降低和V_(OC)的提升.为了研究此现象与热退火降低V_(OC)的普遍现象的不同,制备了D18∶Y6体系作为参考.通过提高热退火的温度, D18∶Y6体系的乌尔巴赫能量(EU)升高,非辐射复合损失增大,因此V_(OC)持续降低;与此相反, D18∶ZNT体系的EU随热退火温度升高而降低,非辐射复合损失也有效降低,因此实现了V_(OC)的提高. V_(OC)从未退火条件下的0.950 V提高到80℃退火时的0.963 V, 100℃退火时的0.993 V,直至110℃退火时的0.995 V.退火温度上升时电子迁移率增加,纯ZNT的晶体相干长度增大,证实了能量无序的减少来源于受体ZNT有序性的增加.此外, ZNT受体的(LUMO)、最高占有分子轨道(HOMO)能级和带隙都比Y6的高,结构的平面性更高,器件的激子分离效率较低,使得基于ZNT受体的器件效率低于以Y6为受体的器件.本文报道的“Z”构型A-DA'D-A受体的中热退火使V_(OC)升高的独特现象可为未来高V_(OC)有机太阳能电池的发展提供一个材料设计方向. 展开更多

关键词 非富勒烯受体 非辐射复合损失 乌尔巴赫能 高开路电压有机太阳能电池

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无模板法水热合成CoTe及其可见光光催化还原CO_2性能 被引量：4

14

作者 周亮 张雪华 +4 位作者 林琳 李盼 邵坤娟 李春忠 贺涛 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2017年第9期1884-1890,共7页

本文利用无模版水热法合成了碲化钴(CoTe)纳米催化剂。为了避免引入残炭,所有的反应物均为无机化合物。利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见(UV-Vis)吸收光谱和X射线光电子能谱(XPS)等技术对所制备的CoTe纳米材料进行... 本文利用无模版水热法合成了碲化钴(CoTe)纳米催化剂。为了避免引入残炭,所有的反应物均为无机化合物。利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见(UV-Vis)吸收光谱和X射线光电子能谱(XPS)等技术对所制备的CoTe纳米材料进行了表征。结果表明,所得产物为具有六方结构的海绵状CoTe,且具有可见光(λ>420 nm)光催化活性。当以N,N-二甲基乙酰胺(DMA)或纯水为溶剂时,二氧化碳(CO_2)均可被光催化还原为甲烷(CH_4),但产率较低。而在催化体系中加入牺牲剂三乙醇胺(TEOA)后,产物由CH_4变为一氧化碳(CO)。这些实验结果表明,溶剂和牺牲剂的引入均可影响CoTe纳米催化剂对CO_2的光催化还原性能。 展开更多

关键词 CoTe CO_2 光催化还原 有机溶剂 牺牲剂

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多孔聚咔唑用于二氧化碳捕获与催化转化 被引量：4

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作者 王天雄 韩宝航 《科学通报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第31期3389-3400,共12页

二氧化碳作为一种常见的温室气体,其浓度的升高造成了全球性的生态环境问题,有效地捕集和利用二氧化碳,不仅具有环境保护意义,也具有工业和经济意义.有机多孔聚合物(POPs)作为一种新兴的多孔材料,具有高孔隙率、低密度、可设计的结构和... 二氧化碳作为一种常见的温室气体,其浓度的升高造成了全球性的生态环境问题,有效地捕集和利用二氧化碳,不仅具有环境保护意义,也具有工业和经济意义.有机多孔聚合物(POPs)作为一种新兴的多孔材料,具有高孔隙率、低密度、可设计的结构和组成、易于官能化和高稳定性等特点,在气体存储/分离、生物医药、污染处理、能源、催化等领域具有广阔的应用前景.咔唑类化合物构建的聚咔唑具有微孔结构,富含氮元素,对二氧化碳具有高吸附容量和选择性;功能性基团的引入也有助于进一步提升材料的吸附性能.线型的二氧化碳分子具有高稳定性,其转化需要催化剂的参与以实现高效反应.利用功能性分子直接构建或后修饰策略,均能制备出具有催化活性的聚咔唑,多孔性、吸附性、催化活性的结合使聚合物在二氧化碳化学转化、电催化和光催化还原中表现出优异的性能.与分子催化剂相比,聚咔唑的多孔性不仅能保证催化位点与反应物充分接触,而且可实现底物的富集并对反应有限域作用,提升反应效率和选择性.作为异相催化剂,聚咔唑回收方便,在循环实验中依然能保持高催化活性.本文将重点介绍多孔聚咔唑的制备方法及其在二氧化碳吸附与催化转化等方面的应用,分析材料结构与性能的关系,总结高性能聚合物所需的关键因素. 展开更多

关键词 咔唑 有机多孔聚合物 二氧化碳 吸附 转化

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β-丙氨酸作为有机太阳能电池双重修饰添加剂的研究

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作者 Zafar Saud uz 张伟超 +5 位作者 杨朔 李世麟 张莹玉 张渊 张弘 周惠琼 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第9期218-230,共13页

β-丙氨酸分子的两侧分别为1个羟基(—OH)/羧基(—COOH)和1个胺基(—NH_2),这使其成为一种理想的双修饰剂.本文将双修饰技术应用于空穴传输层[HTL,聚(3,4-乙烯二氧噻唑)∶聚(苯乙烯磺酸盐)(PEDOT∶PSS)]以及电子传输层(ETL),并通过简单... β-丙氨酸分子的两侧分别为1个羟基(—OH)/羧基(—COOH)和1个胺基(—NH_2),这使其成为一种理想的双修饰剂.本文将双修饰技术应用于空穴传输层[HTL,聚(3,4-乙烯二氧噻唑)∶聚(苯乙烯磺酸盐)(PEDOT∶PSS)]以及电子传输层(ETL),并通过简单的溶液处理技术将聚(9,9-双(3'-(N,N-二甲基)-N-乙基氨丙基-2,7-芴)-2,7-(9,9-二辛基芴))二溴化物(PFN-Br)加入同一装置中,从而合成了新界面层.将甲醇和水作为极性溶剂,使β-丙氨酸成为可溶解的化合物.通过这种双重修饰方法,PM6∶Y6太阳能电池的光电转换效率(PCE)从14.99%提高到15.78%.接触角测量和傅里叶变换红外光谱(FTIR)表征结果表明,两层界面都得到了增强的疏水性,从而避免了水分和氧气与它们各自的电极发生作用.利用原子力显微镜对表面形貌进行了分析.结果表明,β-丙氨酸的胺基与PSS的—SO_(3)^(-)基团以及PFN-Br的金属离子相互作用,从而降低了它们的浓度,提高了疏水性,改善了OSC的稳定性.空间电荷限制电流(SCLC)测量发现,双修饰方法可以改善修饰后器件的载流子迁移率. 展开更多

关键词 Β-丙氨酸 添加剂 界面改性 传输层 有机太阳能电池

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间充质干细胞工程化的DNA纳米结构构建及其在小鼠肺组织靶向递送中的应用

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作者 李卓婷 尚颖旭 +4 位作者 汪海燕 蒋乔 丁宝全 李静 赵春华 《基础医学与临床》 2023年第7期1110-1116,共7页

目的将三维管状DNA折纸纳米结构(DONs)修饰于间充质干细胞(MSCs)膜表面得到DONs@MSCs,利用MSCs归巢肺组织的特点实现DONs向小鼠肺组织的靶向递送。方法利用计算机辅助工具进行DNA序列设计,得到三维管状DONs。利用原子力显微镜(AFM)表征D... 目的将三维管状DNA折纸纳米结构(DONs)修饰于间充质干细胞(MSCs)膜表面得到DONs@MSCs,利用MSCs归巢肺组织的特点实现DONs向小鼠肺组织的靶向递送。方法利用计算机辅助工具进行DNA序列设计,得到三维管状DONs。利用原子力显微镜(AFM)表征DONs形貌,并通过琼脂糖凝胶电泳(AGE)验证功能基团的上载。采用生物正交代谢糖工程在MSCs细胞膜表面修饰荧光标记的DNA单链(ssDNA)。根据碱基互补配对原理,将DONs修饰在MSCs膜表面。利用共聚焦显微镜和流式细胞测量术分别检测单链以及DONs的上载情况,并利用活体成像系统观察DONs在小鼠肺组织中的分布。结果成功组装得到DONs。MSCs膜表面成功修饰单链,并成功杂交DONs得到DONs@MSCs。相比静脉注射DONs,DONs@MSCs在小鼠肺部的富集明显增强。结论DONs@MSCs能够用于DONs向小鼠肺组织的靶向运输,该方法为DONs后续在肺组织递送药物开发了新的策略。 展开更多

关键词 间充质干细胞 DNA折纸纳米结构 靶向递送

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调制金属有机框架节点拓扑构型用于促进苯胺高效催化氧化 被引量：1

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作者 杨曹雨 张钊阳 +1 位作者 赵文世 唐智勇 《中国科学：化学》 CAS CSCD 北大核心 2022年第9期1712-1721,共10页

金属有机框架所具有的拓扑构型丰富的可调控性是其独特于传统多孔材料的显著特征之一.通过简单易行的方式调控组成构建金属有机框架的节点构型从而改变其拓扑堆积方式,并研究其催化性能的变化,这有助于深入理解催化反应的构效关系并为... 金属有机框架所具有的拓扑构型丰富的可调控性是其独特于传统多孔材料的显著特征之一.通过简单易行的方式调控组成构建金属有机框架的节点构型从而改变其拓扑堆积方式,并研究其催化性能的变化,这有助于深入理解催化反应的构效关系并为高效催化剂的开发提供指导.本文以高稳定性的Hf-UiO-66作为研究对象,合成了具有Hf_(12)节点的hcp构型UiO-66-hcp以及具有Hf_(6)节点的fcu构型UiO-66-fcu,其中hcp构型材料对苯胺选择性氧化至氧化偶氮苯的反应具有显著优于fcu构型材料的催化性能,且具有优异的催化稳定性及底物拓展性.因节点结构改变所致的拓扑构型差异显著影响了催化活性,且性能差异适用于多种底物及网状化学同系物UiO-67,其来源可能在于Hf_(12)及Hf_(6)节点中桥联μ-OH的空间环境差异. 展开更多

关键词 金属有机框架 拓扑构型调控 节点催化 选择性氧化

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层间共价增强石墨烯材料的构筑、性能与应用 被引量：2

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作者 梁涛 王斌 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第1期97-112,共16页

大批量石墨烯可控制备技术的逐渐成熟为实现其宏观组装和应用提供了基础。在众多的组装策略中,调节石墨烯层间的界面相互作用可以直接影响组装体的力学、电学、热学以及渗透等性质,具有重要的意义。石墨烯片层间以共价键连接的层间共价... 大批量石墨烯可控制备技术的逐渐成熟为实现其宏观组装和应用提供了基础。在众多的组装策略中,调节石墨烯层间的界面相互作用可以直接影响组装体的力学、电学、热学以及渗透等性质,具有重要的意义。石墨烯片层间以共价键连接的层间共价石墨烯材料以其可调的层间距、较强的层间作用力、丰富的功能化、以及可能的原子构型重排等特性,受到了广泛的关注和深入的研究。相比于其他非共价的键合手段,共价连接是一种更为牢固的枢纽。本文中我们将总结讨论层间共价石墨烯材料的构筑方法、性能以及应用。在构筑方法中,依据石墨烯本身的制备方法分为氧化还原法以及化学气相沉积法,而在氧化还原法中,以其宏观材料的形貌分为纸状和纤维状来讨论。接着,我们重点介绍了层间共价对其力学和电学性能的影响,并概述了此类宏观组装体材料的应用。层间共价石墨烯材料继承了石墨烯自身优异的特性,同时也具有宏观组装所赋予的性能,有望在多个领域得到广泛的应用。 展开更多

关键词 石墨烯 共价键 金刚烯 组装 力学性质

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金属-有机框架材料的合成后疏水修饰及其应用 被引量：3

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作者 弓欣蕊 许梦颖 +1 位作者 袁宁 韩宝航 《中国科学：化学》 CAS CSCD 北大核心 2019年第11期1333-1342,共10页

作为晶态杂化多孔材料,金属-有机框架(metal-organic frameworks, MOFs)材料因其高比表面积与孔体积等优点在诸多应用领域取得了重要的研究进展.然而,此类材料所存在的水稳定性差等问题,严重限制了其实际工业应用.为此研究者提出了多种... 作为晶态杂化多孔材料,金属-有机框架(metal-organic frameworks, MOFs)材料因其高比表面积与孔体积等优点在诸多应用领域取得了重要的研究进展.然而,此类材料所存在的水稳定性差等问题,严重限制了其实际工业应用.为此研究者提出了多种构建疏水MOFs材料的合成策略,其中合成后修饰是一种重要的实现方法.本文将MOFs材料的合成后疏水修饰分为四类,即配体功能化修饰、金属位点功能化修饰、颗粒外表面修饰与其他方法等,综述了合成后修饰构筑疏水MOFs材料的研究进展,并对疏水MOFs材料进行了总结与展望. 展开更多

关键词 金属-有机框架 疏水 合成后修饰 接触角 水稳定性

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