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MgO催化臭氧氧化降解苯酚机理研究 被引量：16
1
作者 王兵 周鋆 +2 位作者 任宏洋 张悦 刘璞真 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2016年第11期4009-4016,共8页
对氧化镁(MgO)催化臭氧氧化降解苯酚的机理进行了探讨,并验证其与现有的3种催化臭氧氧化机理的吻合性.同时,研究了羟基自由基(·OH)抑制剂对苯酚去除效果的影响,·OH的产生量,以及臭氧在该体系中的存在位置及苯酚在该体系中的作... 对氧化镁(MgO)催化臭氧氧化降解苯酚的机理进行了探讨,并验证其与现有的3种催化臭氧氧化机理的吻合性.同时,研究了羟基自由基(·OH)抑制剂对苯酚去除效果的影响,·OH的产生量,以及臭氧在该体系中的存在位置及苯酚在该体系中的作用.结果表明,O_3和MgO/O_3两种反应体系中都存在·OH,MgO/O_3体系中的·OH是O_3体系中的2.14倍.O_3和MgO/O_3体系中的·OH与臭氧浓度的比值分别为1.47×10^(-9)和3.15×10^(-9).苯酚在MgO催化臭氧氧化体系中起到了促进臭氧吸附在MgO表面的作用,臭氧吸附到MgO表面后,分解产生·OH,一部分释放在溶液中降解苯酚,一部分则留在其表面增加表面羟基密度. 展开更多
关键词 氧化镁 催化臭氧化 苯酚 机理 羟基自由基
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O_3/Mn_2O_3对钻井废水多相催化臭氧化试验研究 被引量：14
2
作者 张悦 王兵 任宏洋 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2015年第10期3185-3192,共8页
通过静态试验,探讨了Mn2O3催化剂对钻井废水催化臭氧化处理效果.分别考察了催化剂加量、pH值、反应时间、反应温度和强化剂对钻井废水COD去除率的影响,通过正交试验得到了最佳工艺条件,对钻井废水氧化过程中的产物进行了分析,并探讨了Mn... 通过静态试验,探讨了Mn2O3催化剂对钻井废水催化臭氧化处理效果.分别考察了催化剂加量、pH值、反应时间、反应温度和强化剂对钻井废水COD去除率的影响,通过正交试验得到了最佳工艺条件,对钻井废水氧化过程中的产物进行了分析,并探讨了Mn2O3催化剂的稳定性能.结果表明:Mn2O3加量从25 mg·L-1增加到50 mg·L-1时,COD去除率由43.6%增加到54.3%;pH分别为5、11时,COD去除率分别为45.4%和64.3%;反应温度为20℃时,COD去除率最高达到59.1%;随着反应时间的延长,COD去除率也随之增加,反应时间为40 min时,COD去除率达到85.3%;由正交试验得知影响因素的主次关系为催化剂加量>反应pH>反应温度>反应时间,最佳处理工艺条件为催化剂加量50mg·L-1、pH值11,反应温度25℃、反应时间35 min;在25 min时,Ca2+的引入使COD去除率增大了7.1%;钻井废水中的有机物得到降解和矿化;Mn2O3催化剂重复使用10次后,对钻井废水COD降解率影响不大,锰离子的溶出量在反应15 min后稳定在3 mg·L-1,Mn2O3催化剂稳定性能较好. 展开更多
关键词 Mn2O3催化剂 钻井废水 臭氧 多相催化
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Mn_3O_4催化臭氧化钻井废水的作用机理 被引量：7
3
作者 王兵 张悦 +1 位作者 任宏洋 岳丞 《环境工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2015年第10期4811-4816,共6页
通过静态实验,探讨了Mn3O4对钻井废水臭氧化过程的催化作用机理,考察了Mn3O4及Cl-对臭氧分解、水体湍动程度、羟基自由基抑制剂碳酸氢根和叔丁醇的加入对COD去除率的影响,分析了反应过程中TOC和p H的变化。结果表明,催化剂加量为100 mg/... 通过静态实验,探讨了Mn3O4对钻井废水臭氧化过程的催化作用机理,考察了Mn3O4及Cl-对臭氧分解、水体湍动程度、羟基自由基抑制剂碳酸氢根和叔丁醇的加入对COD去除率的影响,分析了反应过程中TOC和p H的变化。结果表明,催化剂加量为100 mg/L时,臭氧分解率由单独臭氧时的38.2%增加到81.4%,Mn3O4对钻井废水中有机物的吸附去除率仅为2%,O3/活性炭体系对COD去除率与单独臭氧效果接近,说明臭氧在催化剂表面存在吸附作用,促进臭氧分解;水体不搅拌与搅拌速度增加为900 r/min时,COD去除率由52%增加到58%,搅拌程度对钻井废水COD去除效果影响不大;HCO-3浓度为100 mg/L时,COD去除率降低到41.2%,说明了体系中有羟基自由基产生;氯离子浓度为1 000 mg/L,臭氧的分解率降低了9.2%,证明了臭氧在催化剂表面的吸附作用;羟基自由基抑制剂叔丁醇的加入,使得COD去除率由54.3%降低为40.8%,证实了反应体系中存在羟基自由基。同时在反应过程中,体系的TOC由191.9 mg/L降低至37.6mg/L;p H由原来的11.2降低到6.3。实验现象说明,臭氧吸附在Mn3O4催化剂表面,分解产生羟基自由基,进而氧化去除钻井废水中有机物,这在某种程度上证明了Mn3O4催化臭氧化对有机物的降解遵循羟基自由基机理。 展开更多
关键词 Mn3O4催化剂 非均相催化 臭氧 机理
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非均相催化臭氧化降解水中苯酚动力学 被引量：6
4
作者 王兵 刘璞真 +2 位作者 任宏洋 张悦 李永涛 《环境工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2016年第7期3427-3433,共7页
在常温常压下对MgO催化臭氧化降解苯酚的动力学进行了详细研究,考察了MgO加量、臭氧投加量、pH值、苯酚初始浓度和反应温度对催化臭氧化降解苯酚废水的反应速率常数k的影响,分析了多相催化臭氧化的反应活化能,构建了反应动力模型。结果... 在常温常压下对MgO催化臭氧化降解苯酚的动力学进行了详细研究,考察了MgO加量、臭氧投加量、pH值、苯酚初始浓度和反应温度对催化臭氧化降解苯酚废水的反应速率常数k的影响,分析了多相催化臭氧化的反应活化能,构建了反应动力模型。结果表明,臭氧对苯酚的催化降解遵循表观拟一级反应动力学,且反应速率常数k随着MgO加量(20~80 mg·L^(-1))的增加而增大,在MgO加量为40 mg·L^(-1)时达到0.185 7 min^(-1);随着臭氧加量(0.54~5.5 mg·min^(-1))的增加,k从0.030 49 min^(-1)增大到0.217 77 min^(-1);随着溶液初始pH(1.7~10.15)的升高,k从0.087 75 min^(-1)增加到0.205 49 min^(-1);随着初始苯酚浓度(50~400 mg·L^(-1))的增加,k从0.253 68 min^(-1)降低到0.036 82 min^(-1);随着反应温度(10~50℃)的增加,k从0.120 62 min^(-1)增加到0.466 46 min^(-1)。证明了催化臭氧化降解苯酚的表观反应速率常数分别与催化剂加量、臭氧加量、pH和反应温度成正相关,与苯酚初始浓度则成负相关。反应活化能较低(Ea=2.616 7×104J·mol^(-1)),并且动力学模型计算数值与实际数据吻合良好(平均相对误差为8.9%)。 展开更多
关键词 催化臭氧化 苯酚 动力学 羟基自由基 模型
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臭氧在柱式反应器中的强化传质过程 被引量：4
5
作者 王兵 税奕瑜 +2 位作者 刘璞真 曾扬 任宏洋 《环境工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2017年第2期760-768,共9页
结合理论分析,提出了影响臭氧在水中传质效率的三大因素:表观气速μobs、初始气泡直径d、液位高H。通过实验设计,以臭氧氧化柱式反应器中气泡的行为为研究对象,以废水COD去除率及臭氧利用率为指标,考察了这三大因素对臭氧传质效率的影响... 结合理论分析,提出了影响臭氧在水中传质效率的三大因素:表观气速μobs、初始气泡直径d、液位高H。通过实验设计,以臭氧氧化柱式反应器中气泡的行为为研究对象,以废水COD去除率及臭氧利用率为指标,考察了这三大因素对臭氧传质效率的影响,且探讨了体系中引入搅拌对强化臭氧传质的贡献。结果表明,适当地提高表观气速μobs、初始气泡直径d及液位高H都可强化气液传质、提高废水处理效果,而对于传质控制型反应效果更为显著。在低、中表观气速下,搅拌能促使气泡均匀分散,从而提高气液传质效率;而在高表观气速下,搅拌作用的强化能力是有限的。通过对搅拌作用下反应器内流体热视图分析可知,反应器内中心气泡密度、尺寸均高于近壁面位置。n=100 r·min^(-1)时,反应器内气泡直径小且分布均匀;n=200 r·min^(-1)时,反应器内气泡破碎严重,搅拌杆有气穴生成;n=500 r·min^(-1)时,反应器中心出现明显旋流与气液分层现象。 展开更多
关键词 反应器 臭氧利用率 传质 搅拌 气泡
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