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亚胺配体协同氮杂环卡宾钯配合物催化碳碳偶联反应的作用机制
1
作者 刘婷婷 胡宇才 沈安 《有机化学》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第2期622-628,共7页
在氮杂环卡宾-钯(NHC-Pd)配合物催化的碳-碳偶联反应中,配体结构对催化反应起到关键作用.为了实现更好的催化效果,不仅要对NHC配体进行结构优化,还需要第二配体的协同作用.然而,由于第二配体配位能力大大弱于NHC配体,其在催化反应中的... 在氮杂环卡宾-钯(NHC-Pd)配合物催化的碳-碳偶联反应中,配体结构对催化反应起到关键作用.为了实现更好的催化效果,不仅要对NHC配体进行结构优化,还需要第二配体的协同作用.然而,由于第二配体配位能力大大弱于NHC配体,其在催化反应中的协同作用往往被忽视.合成出了3种由相同结构NHC配体以及不同结构亚胺配体组成的NHC-Pd配合物来催化Suzuki-Miyaura交叉偶联反应.实验结果表明,在相同的反应条件下,3种亚胺配体协同的NHC-Pd配合物表现出了明显不同的催化效果.进一步采用理论计算来深入研究亚胺配体协同的NHC-Pd配合物在催化反应中的作用机制.通过完整催化循环过程的计算,发现虽然亚胺配体并没有参与到催化循环过程中,但亚胺配体与氯苯会形成竞争配位,它们与NHC-Pd(0)的配位能力差异直接导致实际参与催化循环的有效活性中心的浓度的差异,计算表明大位阻缺电子的亚胺配体更有利于反应的进行.通过研究,更好地阐明了亚胺配体在催化碳-碳偶联反应中的作用机制,并为NHC-Pd配合物的结构调控提供了新策略. 展开更多
关键词 氮杂环卡宾配体 亚胺配体 Suzuki-Miyaura交叉偶联反应 反应机理 密度泛函理论(DFT)计算
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聚己二酸-对苯二甲酸丁二醇酯型生物可降解聚酯的合成与交联改性研究 被引量：8
2
作者 郝超 张长远 季菁华 《化学世界》 CAS CSCD 2018年第3期154-159,共6页
采用对苯二甲酸(PTA)、1,6-己二酸(AA)和1,4-丁二醇(BDO)为原料合成聚己二酸-对苯二甲酸丁二醇酯(PBAT)型生物可降解聚酯,并通过~1H NMR,FT IR对聚酯结构进行了表征。考察了醇酸比,聚合反应时间,真空度对聚合物特性黏度的影响。结果表... 采用对苯二甲酸(PTA)、1,6-己二酸(AA)和1,4-丁二醇(BDO)为原料合成聚己二酸-对苯二甲酸丁二醇酯(PBAT)型生物可降解聚酯,并通过~1H NMR,FT IR对聚酯结构进行了表征。考察了醇酸比,聚合反应时间,真空度对聚合物特性黏度的影响。结果表明在本聚合体系中,当醇酸比为1.4∶1(物质的量比),预聚时间8h,缩聚时间8h,缩聚真空度<100Pa时,得到特性黏度0.726~0.812dL/g的聚酯产物。通过加入二羟甲基丙酸作为交联剂对PBAT聚酯进行改性研究,显著提高PBAT聚酯特性黏度至0.900~1.140dL/g。 展开更多
关键词 对苯二甲酸 己二酸 1 4-丁二醇 生物可降解聚酯 改性 特性黏度
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超高分子量聚乙烯/高密度聚乙烯共混体系动态流变行为及相容性研究 被引量：4
3
作者 巩明方 孙勇飞 王新威 《化学世界》 CAS 2021年第9期538-544,共7页
利用旋转流变仪研究了超高分子量聚乙烯/高密度聚乙烯(UHMWPE/HDPE)共混体系在180、190、200、210℃下的动态流变行为,并利用对数加和公式、van Gurp-Palmen (vGP)曲线和Cole-Cole曲线分析了共混物的相容性。结果表明,随着HDPE质量分数... 利用旋转流变仪研究了超高分子量聚乙烯/高密度聚乙烯(UHMWPE/HDPE)共混体系在180、190、200、210℃下的动态流变行为,并利用对数加和公式、van Gurp-Palmen (vGP)曲线和Cole-Cole曲线分析了共混物的相容性。结果表明,随着HDPE质量分数升高,共混熔体的缠结密度变小,非牛顿性减弱,复数黏度、复数模量降低,损耗因子升高;Carreau-Yasuda本构方程可较好地描述复数黏度的变化规律;动态流变分析表明UHMWPE/HDPE共混物具有较好的相容性,扫描电镜(SEM)图也证实了这一结论。 展开更多
关键词 超高分子量聚乙烯/高密度聚乙烯共混物 动态流变行为 形貌 相容性
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超高分子量聚乙烯树脂材料的砂浆磨损特性研究 被引量：2
4
作者 夏晋程 李志 叶纯麟 《化学世界》 CAS CSCD 2019年第1期36-44,共9页
超高分子量聚乙烯树脂原料经黏数测试筛选后模压成型,利用砂浆磨损考察其耐磨性能;并研究了石英砂类型、循环冷却水径流、及实验转速等试验条件对耐磨结果的影响。超高分子量聚乙烯试样磨损后的表面通过扫描电子显微镜(SEM)观察。结果表... 超高分子量聚乙烯树脂原料经黏数测试筛选后模压成型,利用砂浆磨损考察其耐磨性能;并研究了石英砂类型、循环冷却水径流、及实验转速等试验条件对耐磨结果的影响。超高分子量聚乙烯试样磨损后的表面通过扫描电子显微镜(SEM)观察。结果表明:高硅含量的石英砂硬度大,能提高实验磨损效果;1 300r/min的转速能使试样达到理想的质量损失,并确保实验中电机功率的输出。超高分子量聚乙烯的缠结度随分子量的增高而递增,从而具有更佳的耐磨性。磨损过程中,并联的循环冷却水能降低试样表面的热降解和软化能,加速热能的转移并阻止润滑层的扩大,使材料的磨损效果更明显。 展开更多
关键词 超高分子量聚乙烯 砂浆磨损 表界面分析
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含大位阻基团苯氧亚胺锆络合物的合成及其催化乙烯聚合 被引量：2
5
作者 郭建双 韦洪宝 +2 位作者 杨超 王原 王新威 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第10期2412-2416,共5页
以含大位阻基团取代苯酚和使用Fe-Al-MCM-41介孔分子筛或铝粉通过傅克烷基化反应引入大位阻基团的取代苯酚为原料,制备得到3种苯氧亚胺锆络合物e、j、n。以MAO为助催化剂,考察了聚合温度、铝/锆物质的量比、乙烯压力对络合物催化活性以... 以含大位阻基团取代苯酚和使用Fe-Al-MCM-41介孔分子筛或铝粉通过傅克烷基化反应引入大位阻基团的取代苯酚为原料,制备得到3种苯氧亚胺锆络合物e、j、n。以MAO为助催化剂,考察了聚合温度、铝/锆物质的量比、乙烯压力对络合物催化活性以及聚合物分子量的影响。结果表明,在70℃,n(Al)/n(Zr)=6000,乙烯压力为0.8MPa条件下,络合物j的催化活性最高,为220kgPE/(mmol·Zr·h),聚乙烯的粘均分子量117×10^4g/mol。 展开更多
关键词 苯氧亚胺 络合物 乙烯聚合
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