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Rh-TPPTS／CTAB-MMT催化剂的制备及其催化长链烯烃氢甲酰化反应性能研究 被引量：4
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作者 周丽梅 蒋晓慧 +3 位作者 綦晓龙 范红伟 付海燕 陈华 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第5期399-405,共7页
通过浸渍法将水溶性铑膦配合物(Rh-TPPTS)负载到由十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)修饰的蒙脱土(MMT)上,制备出Rh-TPPTS/CTAB-MMT负载型催化剂.采用XRD,FTIR,TG,BET,31P CP-MAS NMR和分散性实验对催化剂进行了表征.结果表明:水溶性铑膦配合... 通过浸渍法将水溶性铑膦配合物(Rh-TPPTS)负载到由十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)修饰的蒙脱土(MMT)上,制备出Rh-TPPTS/CTAB-MMT负载型催化剂.采用XRD,FTIR,TG,BET,31P CP-MAS NMR和分散性实验对催化剂进行了表征.结果表明:水溶性铑膦配合物成功地负载到有机MMT上,并且该催化剂在有机溶剂中具有很好的分散性.该催化剂对于1-癸烯的氢甲酰化反应具有好的催化活性.在100℃、4 MPa、甲苯为溶剂的条件下,催化1-癸烯氢甲酰化可获得93.0%的转化率,95.8%的醛的选择性,2.1的正异比,137 h-1的TOF值.并对不同链长烯烃底物进行了考察.随着烯烃碳链的增加,醛的选择性下降,但是正异比有所增加. 展开更多
关键词 蒙脱土 水溶性铑膦配合物 长链烯烃 氢甲酰化反应 负载型催化剂
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水溶性铑-膦络合物催化1-丁烯氢甲酰化反应研究 被引量：4
2
作者 袁茂林 付海燕 +4 位作者 刘小华 陈华 黎耀忠 胡家元 李贤均 《四川大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2004年第2期379-383,共5页
研究了在以水溶性铑膦络合物RhCl(CO)(TPPTS)2为催化剂的两相体系中,反应温度、压力、膦铑比、催化剂浓度、CO/H2分压比、底物浓度等对1 丁烯氢甲酰化反应的活性和区域选择性的影响.结果表明,RhCl(CO)(TPPTS)2对水/有机两相催化体系1 ... 研究了在以水溶性铑膦络合物RhCl(CO)(TPPTS)2为催化剂的两相体系中,反应温度、压力、膦铑比、催化剂浓度、CO/H2分压比、底物浓度等对1 丁烯氢甲酰化反应的活性和区域选择性的影响.结果表明,RhCl(CO)(TPPTS)2对水/有机两相催化体系1 丁烯氢甲酰化反应表现出良好的活性和区域选择性,在100℃,2.5MPa,[TPPTS]/[Rh]=25时,生成戊醛的TOF高达2500h-1,生成正戊醛的选择性达到87.5%. 展开更多
关键词 水溶性铑膦络合物 1-丁烯 两相催化体系 氢甲酰化反应
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聚乙二醇-水反应介质中长链烯烃的氢甲酰化反应 被引量：3
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作者 李诚 付海燕 +4 位作者 张瑞敏 刘雯静 杨朝芬 陈华 李贤均 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2008年第9期895-900,共6页
以聚乙二醇(PEG)为反应介质,考察了水溶性铑膦络合物RhCl(CO)(TPPTS)2(TPPTS为间-三苯基膦三磺酸钠)对长链烯烃氢甲酰化反应的催化性能.结果表明,添加适量的水于PEG中对催化剂活性有重要影响.以PEG-400-H2O为溶剂的催化体系对1-十二烯... 以聚乙二醇(PEG)为反应介质,考察了水溶性铑膦络合物RhCl(CO)(TPPTS)2(TPPTS为间-三苯基膦三磺酸钠)对长链烯烃氢甲酰化反应的催化性能.结果表明,添加适量的水于PEG中对催化剂活性有重要影响.以PEG-400-H2O为溶剂的催化体系对1-十二烯氢甲酰化反应的催化活性较高,在100℃,5.0 MPa的优化条件下,1-十二烯的转化率可达到92.6%,生成醛的选择性为95.8%.反应完成后,含水溶性铑膦络合物的PEG-水溶液与含产物的有机相分离方便,易于实现催化剂的循环使用,催化剂重复使用8次,未观察到活性和选择性下降. 展开更多
关键词 长链烯烃 氢甲酰化 水溶性铑膦络合物 聚乙二醇 绿色反应介质
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十六烷基三羟乙基溴化铵促进1-辛烯氢甲酰化水/有机两相反应研究 被引量：2
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作者 苏珂 蒋红斌 +5 位作者 朱德明 付海燕 郑学丽 袁茂林 李瑞祥 陈华 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2013年第5期844-848,共5页
研究了水/有机两相体系中表面活性剂十六烷基三羟乙基溴化铵(CTHAB)对Rh/TPPTS(TPPTS:三[间-磺酸钠基苯基]膦)催化的1-辛烯氢甲酰化反应的促进作用,初步证实了CTHAB分子中的羟基可与催化活性物种的铑之间发生配位.与传统表面活性剂十六... 研究了水/有机两相体系中表面活性剂十六烷基三羟乙基溴化铵(CTHAB)对Rh/TPPTS(TPPTS:三[间-磺酸钠基苯基]膦)催化的1-辛烯氢甲酰化反应的促进作用,初步证实了CTHAB分子中的羟基可与催化活性物种的铑之间发生配位.与传统表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)相比,表面活性剂CTHAB的添加不仅加速了水/有机两相1-辛烯氢甲酰化反应,而且提高了成醛的正/异比,促进作用明显.在[Rh]=0.8 mmol/L,[TPPTS]/[Rh]=40,[CTHAB]=4.0mmol/L,90℃,0.5 MPa,1.5 h时,生成醛的TOF为497 h-1,正/异比(L/B)可达25.6.催化剂经7次循环后,反应活性和成醛正/异比无明显下降.该催化体系对不同长链烯烃氢甲酰化反应同样具有促进作用. 展开更多
关键词 氢甲酰化反应 1-辛烯 两相催化体系 水溶性铑膦配合物 表面活性剂 十六烷基三羟乙基溴化铵
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Na_2SO_4对RhCl(CO)(TPPTS)_2催化1-己烯氢甲酰化反应的影响 被引量：5
5
作者 黄裕林 黎耀忠 +3 位作者 陈华 陈骏如 程溥明 李贤均 《四川大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 1999年第2期320-324,共5页
研究了配体制备过程中容易引进的Ｎａ２ＳＯ４对催化反应的影响．通过改变表面活性剂的量、配体与催化剂比例以及Ｎａ２ＳＯ４的加入量，对催化剂在两相体系中的分布影响进行了研究，发现加入Ｎａ２ＳＯ４可以引起胶束增溶作用和盐析作用。
关键词 硫酸钠 氢甲酰化反应 TPPTS 催化 己烯
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水/有机两相体系中单萜烯烃的氢甲酰化反应
6
作者 李诚 袁茂林 +3 位作者 付海燕 张瑞敏 陈华 李贤均 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2008年第3期238-242,共5页
考察了水溶性铑膦络合物RhCl(CO)(TPPTS)2(TPPTS为间-三苯基膦三磺酸钠)在水/有机两相体系中对不同单萜烯的氢甲酰化反应的催化性能.结果表明,添加表面活性剂对催化活性影响很大.在8.0 MPa,100℃的条件下,该催化体系对萜烯氢甲酰化反应... 考察了水溶性铑膦络合物RhCl(CO)(TPPTS)2(TPPTS为间-三苯基膦三磺酸钠)在水/有机两相体系中对不同单萜烯的氢甲酰化反应的催化性能.结果表明,添加表面活性剂对催化活性影响很大.在8.0 MPa,100℃的条件下,该催化体系对萜烯氢甲酰化反应具有较好的催化活性,月桂烯、莰烯和艹宁烯的转化率可分别达到92%,72%和86%.反应完成后,含水溶性铑膦络合物的水溶液与含产物的有机相分离方便,催化剂重复使用8次,其活性和选择性均未明显下降,易于实现催化剂的循环使用. 展开更多
关键词 萜烯 氢甲酰化 水溶性铑膦络合物 表面活性剂
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