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含过渡金属HMS的合成和催化性能 被引量:21
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作者 伏再辉 陈君华 +3 位作者 陈远道 向延海 张鲁西 尹笃林 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2000年第5期410-415,共6页
利用中性伯胺 (十二胺 )作模板剂 ,合成了过渡金属Cu、 Ti、 Co、或Fe取代的HMS中孔材料 .XRD和FT IR表征表明 ,Cu和Ti能有效地嵌入HMS骨架壁中而不会造成其中孔有序度的下降 ;而Co和Fe的嵌入会明显降低表面活性剂的模板组装作用 ,从... 利用中性伯胺 (十二胺 )作模板剂 ,合成了过渡金属Cu、 Ti、 Co、或Fe取代的HMS中孔材料 .XRD和FT IR表征表明 ,Cu和Ti能有效地嵌入HMS骨架壁中而不会造成其中孔有序度的下降 ;而Co和Fe的嵌入会明显降低表面活性剂的模板组装作用 ,从而造成中孔结晶有序度的显著下降 .催化实验结果表明 :Cu HMS和Fe Silica是苯酚羟基化的有效催化剂 ,而Ti 展开更多
关键词 杂原子HMS 中孔催化材料 合成 催化性能
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纳米二氧化钛催化苯乙烯环氧化反应的研究(Ⅰ) 被引量:13
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作者 戚建英 杨启云 +1 位作者 刘振义 李贤均 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1999年第4期640-642,共3页
通过烯烃的环氧化反应可制得一系列活泼的有机中间体——环氧化物,再通过选择性开环或功能团转化可方便地合成多种有价值的化合物.含钛催化剂对烯烃环氧化催化效果较好,如Ti-ZSM-5[1,2]、Ti-ZSM-11[3,4]... 通过烯烃的环氧化反应可制得一系列活泼的有机中间体——环氧化物,再通过选择性开环或功能团转化可方便地合成多种有价值的化合物.含钛催化剂对烯烃环氧化催化效果较好,如Ti-ZSM-5[1,2]、Ti-ZSM-11[3,4]、α-和β-[SiW9Ti3O40... 展开更多
关键词 纳米 苯乙烯 苯基环氧乙烷 二氧化钛
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纳米二氧化钛催化苯乙烯环氧化反应研究(Ⅱ) 被引量:8
3
作者 戚建英 杨启云 +3 位作者 刘振义 阚家德 袁波 莫威 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2001年第11期1907-1909,共3页
The catalysts of nanometer TiO 2/BuOH and hydrous TiO 2 were prepared by the liquid phase method from Ti(SO 4) 2. The properties of the catalysts were characterized by TG DTA, IR, XRD, TEM methods. The results showed ... The catalysts of nanometer TiO 2/BuOH and hydrous TiO 2 were prepared by the liquid phase method from Ti(SO 4) 2. The properties of the catalysts were characterized by TG DTA, IR, XRD, TEM methods. The results showed that nanometer TiO 2/BuOH was anatase particles with 10 nm×20 nm. The main product in styrene epoxidation with t butyl hydroperoxide(TBPH) was styrene epoxide, by product was phenylformaldehyde under the condition of 80 ℃ for 6 h. Hydrous TiO 2 prepared below 260 ℃ was non crystal powder and converted into anatase particles with 10 nm×300 nm when it was roasted at 500 ℃ . The catalytic activity of 10 nm×300 nm anatase particles had only 50% that of particles with 10 nm×20 nm. The centers of acid on the catalyst surface made the epoxide selectivity decrease obviously. The order of the influence of solvent on epoxidation reaction: 1,2 dichloroethane>butanol>cyclohexanone>methyl cyclohexane>cyclohexanol>acetic acid. 展开更多
关键词 纳米二氧化钛 苯乙烯 环氧化 催化剂 催化活性
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气固相合成Ti—ZSM—5催化苯乙烯环氧化对映选择性的研究 被引量:4
4
作者 徐成华 吕绍洁 邱发礼 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2000年第11期1322-1326,共5页
用TiCl_4气固相同晶取代法制得的Ti-ZSM-5作催化剂,研究了以H_2O_2为氧化剂氧化苯乙烯生成环氧苯乙烷的对映选择性,发现生成的环氧苯乙烷主要以R构型为主.考察了反应时间,反应温度,催化剂Ti-ZSM-5以及氧化剂[w(H_2O_2)=30%]的用量等反... 用TiCl_4气固相同晶取代法制得的Ti-ZSM-5作催化剂,研究了以H_2O_2为氧化剂氧化苯乙烯生成环氧苯乙烷的对映选择性,发现生成的环氧苯乙烷主要以R构型为主.考察了反应时间,反应温度,催化剂Ti-ZSM-5以及氧化剂[w(H_2O_2)=30%]的用量等反应条件对苯乙烯环氧化反应对映选择性的影响.结果表明,反应温度是影响环氧化反应对映选择性的重要因素,降低反应温度有利于提高对映选择性(ee),当反应温度≤40℃时,ee值可达100%;而反应时间,催化剂及氧化剂[w(H_2O_2)=30%]用量对环氧化反应的对映选择性几乎没有影响. 展开更多
关键词 TI-ZSM-5 ASG 苯乙烯 环氧化 对映选择性 催化剂
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纳米二氧化钛催化苯乙烯环氧化反应的研究 被引量:6
5
作者 戚建英 杨启云 +1 位作者 刘振义 李贤均 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2000年第4期294-296,共3页
The nanometer TiO 2 and nanometer TiO 2/EtOH catalysts were prepared from Ti(SO 4) 2 by the liquid phase method. The properties of these catalysts were characterized using TG DTA, IR, XRD and TEM methods.. The results... The nanometer TiO 2 and nanometer TiO 2/EtOH catalysts were prepared from Ti(SO 4) 2 by the liquid phase method. The properties of these catalysts were characterized using TG DTA, IR, XRD and TEM methods.. The results show that both TiO 2 and TiO 2/EtOH are anatase with the particle sizes of about 60 nm possessing excellent thermal stability. The activities and selectivities of catalysts in styrene epoxidation with t butyl hydroperoxide (TBPH) were examined and the influence of different solvents on catalytic performance was examined. When the oxidation is carried out under suitable conditions, the main product and byproduct are styrene peroxide and phenylformaldehyde, respectively. The conversion of styrene and selectivity to epoxide over nanometer TiO 2/EtOH catalyst are 34.7% and 60.0% , respectively. When cyclohexanone or 1,4 dioxane are used as solvents, the selectivity to epoxide is more than 70%. The ethanol supported nanometer TiO 2 improved the activity obviously and the suitable solvents increased the selectivity to epoxide. 展开更多
关键词 催化 苯乙烯 环氧化 二氧化钛 纳米级
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碳纳米管负载银及其对苯乙烯环氧化的催化作用 被引量:3
6
作者 邹勇 刘吉平 《云南化工》 CAS 2004年第4期4-6,共3页
 用自行合成的碳纳米管(CNTs)作为载体,制备了高分散催化剂Ag/CNTs。通过SEM图和TEM图观察以及催化活性的测定,证明小粒径的Ag粒子均匀地分布在碳纳米管表面,对苯乙烯环氧化反应有良好的催化活性和选择性。
关键词 碳纳米管 负载银 苯乙烯环氧化 催化作用 催化剂
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Ag-TiO_2纳米催化剂的制备、表征及环氧化催化性能 被引量:3
7
作者 余润兰 余润洲 《化学研究与应用》 CAS CSCD 北大核心 2002年第5期587-588,共2页
The catalyst of nanometer Ag supported on nanomter TiO 2 particles was synthesized by irradiating TiO 2 colloid containing AgNO 3 solution.Its properties were characterized by IR,TEM,XRD,and BET methods.The size of ca... The catalyst of nanometer Ag supported on nanomter TiO 2 particles was synthesized by irradiating TiO 2 colloid containing AgNO 3 solution.Its properties were characterized by IR,TEM,XRD,and BET methods.The size of catalyst particles was 12 1nm,composed by 95% TiO 2 and 5% Ag.The experimental results showed that the catalyst of nanometer Ag supported on nanometer TiO 2 improved obviously the activity and selectivity in the epoxidation of styrene. 展开更多
关键词 催化性能 纳米催化剂 合成 环氧化 二氧化铁 环氧乙烯 丙烯
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N-[4-(-2-羟基乙氧基)苯甲酰基]-N-苯基羟胺的合成及其锰配合物对苯乙烯的仿生催化环氧化性能 被引量:2
8
作者 李建章 阳华 秦圣英 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2004年第2期109-112,共4页
制备了标题化合物和它的锰 (Ⅲ )配合物MnL12 Cl;研究了锰 (Ⅲ )配合物在常温常压下对苯乙烯的催化环氧化反应 ,考查了反应温度、苯乙烯浓度、轴向配体种类、亚碘酰苯和催化剂用量以及配体芳环上取代基端基等对该仿生催化性能的影响。... 制备了标题化合物和它的锰 (Ⅲ )配合物MnL12 Cl;研究了锰 (Ⅲ )配合物在常温常压下对苯乙烯的催化环氧化反应 ,考查了反应温度、苯乙烯浓度、轴向配体种类、亚碘酰苯和催化剂用量以及配体芳环上取代基端基等对该仿生催化性能的影响。实验结果表明 ,在相同的优化条件下 ,与配体芳环上取代基端基为乙酰氧基的MnL22 Cl比较 ,端基为羟基的MnL12 Cl具有更高的催化活性 ,其苯乙烯转化率为 3 9 6% ,但环氧化选择性( 93 9% )则低于前者 ( 1 0 0 % )。 展开更多
关键词 异羟肟酸 锰(Ⅲ)配合物 仿生催化 苯乙烯环氧化
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金-硅胶催化剂的一步合成及其催化苯乙烯环氧化性能的研究 被引量:4
9
作者 王芳 刘俊华 李伟敏 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第4期333-341,共9页
环氧苯乙烷具有重要的经济价值,现有的工业生产技术存在能耗高及环境污染大等诸多问题,使得环境友好的苯乙烯环氧化生产工艺的开发具有重要意义.采用一步合成法制备了系列金-硅胶纳米球催化剂,实现了纳米金的高度分散(粒径6.4 nm),对苯... 环氧苯乙烷具有重要的经济价值,现有的工业生产技术存在能耗高及环境污染大等诸多问题,使得环境友好的苯乙烯环氧化生产工艺的开发具有重要意义.采用一步合成法制备了系列金-硅胶纳米球催化剂,实现了纳米金的高度分散(粒径6.4 nm),对苯乙烯环氧化反应表现出较好的催化活性及产物选择性.通过X射线粉末衍射、红外光谱及X射线光电子能谱等表征技术,结合苯乙烯环氧化反应性能的考察,对金-硅胶催化剂的制备条件进行了优化. 展开更多
关键词 纳米金 硅胶纳米球 苯乙烯环氧化
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Mn(Salen)/Al-MCM-41的微波固相法制备及其表征 被引量:3
10
作者 张龑 银董红 +1 位作者 杨一思 黄春保 《工业催化》 CAS 2006年第1期51-55,共5页
报道了一种新的微波固相法制备Mn(Salen)/Al-MCM-41催化剂的方法,并与常规制备方法进行了比较。对微波固相法制备的催化剂进行了一系列的表征,表征结果表明,微波固相方法和常规方法均能成功地将Mn(Salen)络合物固载于介孔Al-MCM-41分子... 报道了一种新的微波固相法制备Mn(Salen)/Al-MCM-41催化剂的方法,并与常规制备方法进行了比较。对微波固相法制备的催化剂进行了一系列的表征,表征结果表明,微波固相方法和常规方法均能成功地将Mn(Salen)络合物固载于介孔Al-MCM-41分子筛中,且在原料的量相同的情况下,红外光谱显示微波固相法具有更强的吸收峰。比较了不同方法制备的催化剂在苯乙烯环氧化反应中的催化性能,发现微波固相法制备的Mn(salen)/Al-MCM-41-IP催化剂具有较高的催化活性和最好的环氧化物选择性。还考察了催化剂性能与制备过程中的微波辐射时间的关系。进行了催化剂的重复使用的实验,使用三次后,转化率达到59.4%,选择性可达78.3%。 展开更多
关键词 Mn(Salen)络合物 AL-MCM-41 微波辐射 苯乙烯 环氧化反应
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镍(Ⅱ)配合物官能化的MCM-41催化分子氧环氧化苯乙烯(英文) 被引量:2
11
作者 杨刚 陈星 +2 位作者 王小丽 邢卫红 徐南平 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2013年第7期1326-1332,共7页
制备了镍(Ⅱ)席夫碱配合物官能化的MCM-41多相催化剂MCM-41-Ni.利用X射线粉末衍射、氮气物理吸附脱附、红外光谱、热重、电感耦合等离子体原子发射光谱、元素分析和透射电镜等方法对催化剂进行了表征.以氧气为氧化剂,MCM-41-Ni在催化环... 制备了镍(Ⅱ)席夫碱配合物官能化的MCM-41多相催化剂MCM-41-Ni.利用X射线粉末衍射、氮气物理吸附脱附、红外光谱、热重、电感耦合等离子体原子发射光谱、元素分析和透射电镜等方法对催化剂进行了表征.以氧气为氧化剂,MCM-41-Ni在催化环氧化苯乙烯的反应中表现出较高的催化活性;苯乙烯的转化率为95.2%,环氧苯乙烷的选择性为66.7%.系统地研究了反应温度、催化剂用量、溶剂以及反应时间对反应性能的影响.催化剂经过4次循环仍然表现出较好的稳定性和催化活性. 展开更多
关键词 镍席夫碱配合物 MCM-41分子筛 苯乙烯环氧化 分子氧
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Ag-TiO_2纳米催化剂的合成、表征及环氧化催化性能
12
作者 余润兰 《衡阳师范学院学报》 2002年第3期11-12,共2页
用溶胶 凝胶 表面活性剂法合成了Ag TiO2 纳米催化剂 ,并用FTIR、XRD、TEM、比表面测定对其进行了表征。纳米催化剂的一次粒径为 5 9纳米 ,二次粒径为 12 1纳米。实验表明 ,它对苯乙烯的H2 O2 环氧化的催化性能较好 。
关键词 Ag-TiO2纳米催化剂 合成 环氧化催化性能 结构表征 二氧化钛 环氧乙烷
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六齿配位8-羟基喹啉锰(Ⅲ)催化剂在苯乙烯环氧化反应中的取代基效应 被引量:1
13
作者 周小平 伏再辉 钟晟 《工业催化》 CAS 2009年第11期54-57,共4页
合成了系列六齿配位模式畸变八面体的8-羟基喹啉锰配合物。通过其在丙酮与水体系中,过氧化氢作氧化剂进行苯乙烯的环氧化反应,考察了8-羟基喹啉类Mn配合物的催化性能。结果显示,取代基对催化剂活性的影响显著,吸电子基团不利于催化反应... 合成了系列六齿配位模式畸变八面体的8-羟基喹啉锰配合物。通过其在丙酮与水体系中,过氧化氢作氧化剂进行苯乙烯的环氧化反应,考察了8-羟基喹啉类Mn配合物的催化性能。结果显示,取代基对催化剂活性的影响显著,吸电子基团不利于催化反应,供电子基团对催化有明显的加强作用,其影响规律为:-NO_2<-H<-X<-CH_2-O-CR。卤素取代基对催化剂有稳定作用,能提高其催化活性。在五位取代基相同、七位不同的情况下按照-H<-Cl<-Br<-I逐渐提高。 展开更多
关键词 有机合成化学 8-羟基喹啉锰配合物 苯乙烯环氧化 过氧化氢 取代基效应
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VO(acac)_2/CNF/Bu_4NBr为催化剂由苯乙烯“一锅”合成苯乙烯环状碳酰酯
14
作者 王如国 张帅 +3 位作者 傅雯倩 张磊 唐天地 乔迁 《长春工业大学学报》 CAS 2010年第4期412-416,共5页
通过与碳纳米纤维表面的羧基基团相互作用,乙酰丙酮氧钒和乙酰丙酮镍金属络合物嫁接到经过表面改性的碳纳米纤维上。纤维表面上的乙酰丙酮氧钒和乙酰丙酮镍对苯乙烯环氧化反应具有较高的反应活性,并且与四丁基溴化铵为混合催化剂,在CO2... 通过与碳纳米纤维表面的羧基基团相互作用,乙酰丙酮氧钒和乙酰丙酮镍金属络合物嫁接到经过表面改性的碳纳米纤维上。纤维表面上的乙酰丙酮氧钒和乙酰丙酮镍对苯乙烯环氧化反应具有较高的反应活性,并且与四丁基溴化铵为混合催化剂,在CO2介质中实现了由苯乙烯"一锅"合成苯乙烯环状碳酰酯,产物产率达到51.5%。 展开更多
关键词 乙酰丙酮金属催化剂 固载催化剂 苯乙烯环氧化 环状碳酰酯
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Ti-BEA分子筛催化苯乙烯环氧化反应机理的理论计算
15
作者 周丹红 王美琦 +1 位作者 李蒙召 吴钺 《辽宁师范大学学报(自然科学版)》 CAS 2018年第1期46-53,共8页
应用密度泛函理论研究了Ti-BEA/H_2O_2体系中苯乙烯环氧化反应的机理,考察了5种钛氧活性中间体的结构和催化活性.结果表明:在Ti-η~2(OOH)和Ti-η~2(OOH)-H_2O活性中心上苯乙烯的活化能垒分别为50.36和57.63kJ·mol-1.而Ti-η1(OOH)... 应用密度泛函理论研究了Ti-BEA/H_2O_2体系中苯乙烯环氧化反应的机理,考察了5种钛氧活性中间体的结构和催化活性.结果表明:在Ti-η~2(OOH)和Ti-η~2(OOH)-H_2O活性中心上苯乙烯的活化能垒分别为50.36和57.63kJ·mol-1.而Ti-η1(OOH)与Ti-η~2(OOH)-H_2O是同分异构体,前者稳定性更低,并且在催化反应过程中转化为Ti-η~2(OOH)-H_2O结构,得到与之相同的过渡态.Ti-η1(OOH)-H_2O结构最为稳定,但是由于空间结构的障碍使得反应物分子无法靠近.因此Ti-η1(OOH)和Ti-η1(OOH)-H_2O都不可能成为真正的活性中心. 展开更多
关键词 TtBEA分子筛 苯乙晞环氧化反应 活性中心 密度泛函 反应机理
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Au /γ-Fe2O3/RGO的制备及其在光催化苯乙烯环氧化反应中的应用
16
作者 朱世从 刘蕊 王广健 《兰州文理学院学报(自然科学版)》 2020年第1期45-49,共5页
金属掺杂石墨烯的复合材料在光化学催化中有很好的应用.采用改良的Hummers法制备氧化石墨烯(GO)、氧化还原法制备还原氧化石墨烯(RGO)、化学共沉淀法制备γ-Fe2O3,再通过水热合成法制备γ-Fe2O3/RGO,最后掺杂Au元素,对每种产品使用X射... 金属掺杂石墨烯的复合材料在光化学催化中有很好的应用.采用改良的Hummers法制备氧化石墨烯(GO)、氧化还原法制备还原氧化石墨烯(RGO)、化学共沉淀法制备γ-Fe2O3,再通过水热合成法制备γ-Fe2O3/RGO,最后掺杂Au元素,对每种产品使用X射线衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱(IR)、扫描电子显微镜(SEM)等多种分析方法进行表征.光催化实验结果表明该催化剂催化效率高. 展开更多
关键词 石墨烯 光催化 苯乙烯环氧化 Au/γ-Fe2O3/RGO催化剂
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负载超细Au纳米粒子的SiO2亚微球催化活性研究
17
作者 沈启慧 徐欣辰 +2 位作者 李妙 刘曼 刘岩 《化学试剂》 CAS 北大核心 2019年第10期1071-1074,共4页
以表面裸露的银纳米粒子为牺牲剂,利用金属置换反应制备了二氧化硅亚微球负载的Au超细纳米粒子(~1 nm),并通过HRTEM和XPS表征得以确证。复合材料作为催化剂,在乙醇中以H2O2为氧化剂催化苯乙烯环氧化时,苯乙烯的转化率达到46. 7%,选择性... 以表面裸露的银纳米粒子为牺牲剂,利用金属置换反应制备了二氧化硅亚微球负载的Au超细纳米粒子(~1 nm),并通过HRTEM和XPS表征得以确证。复合材料作为催化剂,在乙醇中以H2O2为氧化剂催化苯乙烯环氧化时,苯乙烯的转化率达到46. 7%,选择性达到91. 7%,重复催化10个循环后催化活性和选择性没有观察到显著降低,为苯乙烯环氧化反应使用绿色氧化剂和溶剂提供了一种新的高性能可回收的催化剂。 展开更多
关键词 超细纳米粒子 二氧化硅亚微球 苯乙烯环氧化
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Liquid-phase epoxidation of styrene with O_2 over alkali metal salt impregnated CoAPO-5 被引量:3
18
作者 Xiu Feng Shi Bao Ping Shi +1 位作者 Bin Bin Fan Rui Feng Li 《Chinese Chemical Letters》 SCIE CAS CSCD 2012年第1期53-56,共4页
Liquid-phase epoxidation of styrene with atmospheric O_2 was conducted over CoAPO-5 molecular sieves.The catalytic performance of CoAPO-5 can be significantly improved by alkali metal salt impregnated on it,and styren... Liquid-phase epoxidation of styrene with atmospheric O_2 was conducted over CoAPO-5 molecular sieves.The catalytic performance of CoAPO-5 can be significantly improved by alkali metal salt impregnated on it,and styrene conversion and selectivity to styrene oxide reached 85%and 69%respectively when CsCl was impregnated on it.The catalyst was recyclable and exhibited similar catalytic activity and selectivity even after three catalytic reaction cycles. 展开更多
关键词 CoAPO-5 styrene epoxidation Oxygen Alkali metal salt
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SBS的环氧化研究 被引量:3
19
作者 余卫勋 胡珏 《化工时刊》 CAS 2003年第8期53-54,共2页
通过红外光谱对SBS的环氧化产物中环氧基团的存在进行证实。考察了SBS环氧化反应合成条件的影响因素:反应时间,反应温度,SBS的浓度,甲酸,过氧化氢。
关键词 SBS 环氧化反应 热塑性弹性体 化学改性 环氧基团 反应时间 反应温度 浓度 甲酸 过氧化氢
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苯丙氨酸铁卟啉配合物的合成及其催化环氧化性质
20
作者 汪华华 戴璐 +2 位作者 彭素红 应晓 刘海洋 《广东化工》 CAS 2012年第3期241-242,244,共3页
文章合成了两个新的手性卟啉配合物——尾式L(D)-苯丙氨酸铁卟啉,并通过紫外光谱和质谱对其结构进行了表征。利用这两个化合物进行了苯乙烯的催化环氧化研究,分别考察了不同溶剂和不同轴向配体的影响。实验结果显示尾式L(D)-苯丙氨酸铁... 文章合成了两个新的手性卟啉配合物——尾式L(D)-苯丙氨酸铁卟啉,并通过紫外光谱和质谱对其结构进行了表征。利用这两个化合物进行了苯乙烯的催化环氧化研究,分别考察了不同溶剂和不同轴向配体的影响。实验结果显示尾式L(D)-苯丙氨酸铁卟啉催化苯乙烯氧化的产物不具有对映体选择性。在不同溶剂中的环氧化物产率:乙腈>二氯甲烷>甲醇。在不同轴向配体作用下的产率为:吡啶>4-硝基咪唑>咪唑。 展开更多
关键词 苯丙氨酸卟啉 苯乙烯 环氧化 轴向配体
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