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Transformations of biomass-based levulinate ester into γ-valerolactone and pyrrolidones using carbon nanotubes-grafted N-heterocyclic carbene ruthenium complexes 被引量:1
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作者 Qiujuan Shen Yi Zhang +2 位作者 Yiping Zhang Shaozao Tan Jinzhu Chen 《Journal of Energy Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2019年第12期29-38,共10页
As a renewable biomass-based compound with wide applications in food additives,fine chemical synthesis and fuels,γ-valerolactone(GVL)has attached much attention.While,pyrrolidones are widely used in pharmaceutical,ag... As a renewable biomass-based compound with wide applications in food additives,fine chemical synthesis and fuels,γ-valerolactone(GVL)has attached much attention.While,pyrrolidones are widely used in pharmaceutical,agrochemical,material industrial and other chemical production.In this research,we demonstrated transformations of biomass-based ethyl levulinate(EL)into GVL and pyrrolidones by using heterogeneous catalysts(CNT-Ru-1)with N-heterocyclic carbene ruthenium(NHC-Ru)complex grafted on multi-walled carbon nanotube(CNT).The Ru catalyst showed high efficiency on EL hydrogenation to GVL with both EL conversion and GVL yield exceeding 99%.Moreover,the Ru catalyst readily promoted reductive amination of EL in the presence of various amines for pyrrolidone synthesis.Finally,the Ru catalyst was also applicable to hydrogenation of various carbonyl compounds for the synthesis of the corresponding alcohols with excellent catalytic performance.The research provides insight for heterogenizing the homogeneous noble metal-based catalysts with high catalytic active for biomass-based transformations. 展开更多
关键词 Biomass carbene complex HYDROGENATION ruthenium Sustainable chemistry γ-Valerolactone
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由钌杂s-顺丁二烯化合物合成钌杂多环配合物的研究 被引量:3
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作者 张春红 张弘 +2 位作者 魏爱琳 何旭敏 夏海平 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2013年第10期1373-1378,共6页
研究了配位不饱和的钌杂s-顺丁二烯化合物[Ru(CHC(PPh3)CH(2-Py))Cl2PPh3]BF4(1)与水、甲醇、苯胺和2-巯基吡啶等亲核试剂的[4+1]关环反应,合成了一系列有趣的钌杂多环化合物[Ru(CHC(PPh3)CHR(2-Py))Cl(PPh3)2]BF4[R=OH(2),OMe(3),和NHP... 研究了配位不饱和的钌杂s-顺丁二烯化合物[Ru(CHC(PPh3)CH(2-Py))Cl2PPh3]BF4(1)与水、甲醇、苯胺和2-巯基吡啶等亲核试剂的[4+1]关环反应,合成了一系列有趣的钌杂多环化合物[Ru(CHC(PPh3)CHR(2-Py))Cl(PPh3)2]BF4[R=OH(2),OMe(3),和NHPh(4)]与[Ru(CHC(PPh3)CH(S(2-Py))(2-Py))PPh3(S(2-Py)]BF4(5).此外,将配位不饱和的钌配合物1与三苯基膦配体反应,制备了类似于氮杂金属萘的配位饱和化合物[Ru(CHC(PPh3)CH(2-Py))Cl2(PPh3)2]BF4(6).6与HBF4反应可生成金属杂环结构类似的分子内含三氯桥的双钌核配合物[{Ru(CHC(PPh3)CH(2-Py))PPh3}2(μ-Cl)3](BF4)3(7).以上产物均通过核磁(NMR)与元素分析进行了表征,并解析了部分产物的X射线单晶结构. 展开更多
关键词 钌卡宾 烯基卡宾 钌杂多环化合物 亲核加成 [4+1]关环
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Synthesis and Catalytic Study of Ruthenium Carbene Catalyst Containing a Zn-Porphyrin Ligand
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作者 Ying Xu Huizhu Zhang +1 位作者 Xinyuan Wang Guiyan Liu 《Chinese Journal of Chemistry》 SCIE CAS CSCD 2015年第12期1393-1397,共5页
A ruthenium carbene complex containing a Zn-porphyrin ligand has been developed. The complex was charac- terized by 1H NMR, IR, HRMS and elemental analysis. The catalytic activity of the ruthenium carbene complex for ... A ruthenium carbene complex containing a Zn-porphyrin ligand has been developed. The complex was charac- terized by 1H NMR, IR, HRMS and elemental analysis. The catalytic activity of the ruthenium carbene complex for olefin metathesis reactions was also investigated. The complex exhibited excellent performance for both ring-closing and cross metathesis reactions at 35 ℃. 展开更多
关键词 olefin metathesis ruthenium carbene CATALYST Zn-porphyrin
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Comparison of the Kinetics of 1-Hexene Metathesis by Ruthenium Carbene Catalysts
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作者 Chen Xi BAI Wen Zhen ZHANG +2 位作者 Ren HE Yan Hong SUN Xiao Ping CAI 《Chinese Chemical Letters》 SCIE CAS CSCD 2006年第7期988-990,共3页
A kinetic study of two ruthenium carbene catalysts, (PCy3)2Cl2Ru=CHPh 1 (Grubbs catalyst) and a new catalyst [1,3-bis(2,6-dimethylphenyl)4,5-dihydroimidazol-2-ylidene](PPh3) (Cl)2Ru-CHPh 3, were conducted in... A kinetic study of two ruthenium carbene catalysts, (PCy3)2Cl2Ru=CHPh 1 (Grubbs catalyst) and a new catalyst [1,3-bis(2,6-dimethylphenyl)4,5-dihydroimidazol-2-ylidene](PPh3) (Cl)2Ru-CHPh 3, were conducted in metathesis of 1-hexene. The kinetic behavior of these catalysts at 40, 50, 60 and 70℃ was compared. Complex 3 has the more active catalytic effect at temperatures 40-70℃. 展开更多
关键词 ruthenium carbene metathesis.
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分子内烯炔复分解反应研究进展 被引量:2
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作者 杨晓霞 张勇 邵志宇 《有机化学》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2010年第7期968-980,共13页
烯炔复分解反应涉及碳-碳双键和叁键的断裂及重组生成1,3-二烯烃化合物.分子内的烯炔复分解反应已成为合成各种环状化合物的有用方法.主要介绍了分子内烯炔复分解反应的机理,催化剂以及Ru卡宾催化的烯炔复分解反应在有机合成中的应用.
关键词 烯炔 复分解 钌卡宾 催化剂
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锌卟啉修饰的双核钌卡宾烯烃复分解催化剂的合成及催化性能检测 被引量:2
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作者 张会竹 侯玉蓉 +1 位作者 王鑫源 刘桂艳 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2018年第12期1457-1461,共5页
为了得到稳定性更好、活性更高的烯烃复分解催化剂,本文采用有机合成的方法,以钌卡宾烯烃复分解催化剂为主体,用锌卟啉进行修饰,得到锌卟啉修饰的Grubbs-Hoveyda型双核钌卡宾烯烃复分解反应催化剂,产物结构使用核磁共振方法进行表征。用... 为了得到稳定性更好、活性更高的烯烃复分解催化剂,本文采用有机合成的方法,以钌卡宾烯烃复分解催化剂为主体,用锌卟啉进行修饰,得到锌卟啉修饰的Grubbs-Hoveyda型双核钌卡宾烯烃复分解反应催化剂,产物结构使用核磁共振方法进行表征。用0. 1%化学计量催化剂催化几种代表性底物闭环复分解(RCM)反应产率能达到95%,对于特定的交叉烯烃复分解反应(CM),延长反应时间也能得到93%的较高产率。研究结果为Grubbs-Hoveyda催化剂的修饰提供了新方法和理论依据。 展开更多
关键词 双核 烯烃复分解 钌卡宾 锌卟啉
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Synthesis and Catalytic Activity of a Grubbs-Hoveyda Pre-catalyst Having a Trimeric Resting State
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作者 Guiyan Liu Bin Wu Jianhui Wang 《Chinese Journal of Chemistry》 SCIE CAS CSCD 2015年第4期441-445,共5页
A Grubbs-Hoveyda pre-catalyst having a trimeric resting state based on 2,4,6-trichloro-1,3,5-triazine was syn-thesized and the complex was characterized by NMR,HRMS and elemental analysis.The activity of this complex ... A Grubbs-Hoveyda pre-catalyst having a trimeric resting state based on 2,4,6-trichloro-1,3,5-triazine was syn-thesized and the complex was characterized by NMR,HRMS and elemental analysis.The activity of this complex for ring-closing metathesis(RCM)was investigated.The catalytic system possesses high catalytic activity for many different olefin substrates. 展开更多
关键词 olefin metathesis ruthenium carbene CATALYST
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Ru-[bmim]BF_4 的制备及催化苯选择加氢反应性能 被引量:4
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作者 秦燕飞 薛伟 +2 位作者 李芳 王延吉 魏珺芳 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第11期1727-1732,共6页
以离子液体1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐([bmim]BF4)-水混合溶剂为介质,采用化学还原法制备了Ru-[bmim]BF4催化剂,并利用紫外-可见光谱、红外光谱、透射电镜、X射线衍射和X射线光电子能谱对催化剂进行了表征.结果表明,Ru在[bmim]BF4... 以离子液体1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐([bmim]BF4)-水混合溶剂为介质,采用化学还原法制备了Ru-[bmim]BF4催化剂,并利用紫外-可见光谱、红外光谱、透射电镜、X射线衍射和X射线光电子能谱对催化剂进行了表征.结果表明,Ru在[bmim]BF4中分散较好,粒径~2nm,且离子液体中咪唑阳离子与部分Ru形成了金属卡宾配合物.利用苯选择加氢反应对该催化剂性能进行了评价,发现Ru-卡宾配合物存在时,催化剂活性较低,但环己烯选择性较高.在本文反应条件下,苯转化率为12.2%,环己烯选择性为40.5%.重复使用该催化剂时,由于Ru-卡宾配合物在反应中转变为Ru0,其催化活性增加,但环己烯选择性下降.继续多次使用该催化剂,其性能基本保持稳定. 展开更多
关键词 1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐 钌-卡宾配合物 选择加氢 环己烯
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Synthesis and Catalytic Activity of a Two-core Ruthenium Carbene Complex: a Unique Catalyst for Ring Closing Metathesis Reaction
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作者 SHAO Ming-bo WANG Jian-hui 《Chemical Research in Chinese Universities》 SCIE CAS CSCD 2011年第5期795-798,共4页
The reaction of a ruthenium carbide complex RuCl2(C:)(PCy3)2 with [H(Et2O)x]+[BF4]- at a molar ratio of 1:2 produced a two-core ruthenium carbene complex, {[RuCl(=CHPCy3)(PCy3)]2(μ-Cl)3}+·[BF4]-,... The reaction of a ruthenium carbide complex RuCl2(C:)(PCy3)2 with [H(Et2O)x]+[BF4]- at a molar ratio of 1:2 produced a two-core ruthenium carbene complex, {[RuCl(=CHPCy3)(PCy3)]2(μ-Cl)3}+·[BF4]-, in the form of a yellow-green crystalline solid in a yield of 94%. This two-core ruthenium complex is a selective catalyst for ring closing metathesis of unsubstituted terminal dienes. More importantly, no isomerized byproduct was observed for N-substrates when the two-core ruthenium complex was used as the catalyst at an elevated temperature(137 °C), indicating that the complex is a chemo-selective catalyst for ring closing metathesis reactions. 展开更多
关键词 ruthenium carbene complex ruthenium catalyst Ring closing metathesis Two-core
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钌催化烯烃复分解反应中的氢键效应 被引量:2
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作者 颜廷斌 刘跃辉 沈悦海 《有机化学》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2018年第10期2491-2500,共10页
烯烃复分解反应是近二十年来最常用的合成方法之一.由于钌催化剂良好的官能团耐受性,氢键作用已成为烯烃复分解反应的重要控制因素.全面综述了氢键作用促进的钌催化烯烃复分解反应的历史发展和合成应用,并介绍了相关的反应机理研究.
关键词 烯烃复分解 钌卡宾络合物 催化 氢键作用
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新型钌卡宾催化剂的制备及其对双环戊二烯的聚合活性 被引量:2
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作者 刘晶晶 张龙 《塑料工业》 CAS CSCD 北大核心 2015年第3期115-118,共4页
首次合成了[(PCy3)2Cl2RuCHCH2OPh]新型钌卡宾催化剂,并成功地用于双环戊二烯(DCPD)的开环易位聚合(ROMP)反应,确定了聚合反应条件对催化剂活性的影响规律。适宜的聚合反应条件为:催化剂和双环戊二烯的物质的量比为1∶600,反应温度60... 首次合成了[(PCy3)2Cl2RuCHCH2OPh]新型钌卡宾催化剂,并成功地用于双环戊二烯(DCPD)的开环易位聚合(ROMP)反应,确定了聚合反应条件对催化剂活性的影响规律。适宜的聚合反应条件为:催化剂和双环戊二烯的物质的量比为1∶600,反应温度60℃,反应时间30 min,双环戊二烯的转化率为99.8%,这表明新型钌卡宾催化剂对双环戊二烯的聚合反应具有优异的催化活性。 展开更多
关键词 钌卡宾催化剂 开环易位聚合 双环戊二烯 聚双环戊二烯 活性
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烯烃复分解反应在有机合成中的应用 被引量:2
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作者 李艳伟 赵伟 白雪峰 《精细石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2007年第3期79-82,共4页
介绍了烯烃复分解反应的原理和类型,重点对关环复分解反应(RCM)、开环复分解反应(ROM)、开环复分解聚合反应(ROMP)在有机合成领域中的应用进行了综述。在这些应用中,RCM具有底物范围宽、良好的反应活性、反应条件温和的优点,是一种合成... 介绍了烯烃复分解反应的原理和类型,重点对关环复分解反应(RCM)、开环复分解反应(ROM)、开环复分解聚合反应(ROMP)在有机合成领域中的应用进行了综述。在这些应用中,RCM具有底物范围宽、良好的反应活性、反应条件温和的优点,是一种合成复杂分子的有效手段。 展开更多
关键词 烯烃复分解反应 钌金属卡宾化合物 有机合成
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咪唑-多联吡啶钌配合物的合成、晶体结构和性能研究 被引量:1
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作者 覃彪 傅文甫 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2014年第10期2279-2287,共9页
以多联吡啶类配体取代咪唑3-位,合成了2个配体,进而得到了2个钌配合物[Ru(tpy-PhCH2-Im-Naph)2](PF6)4(C1)和[Ru(2,2′-bpy)2(2,2′-bpy-(CH2-Im-CH3)2)](PF6)4(C2)(tpy=2,2′:6′,2″-三联吡啶,bpy=2,2′-联吡啶,Im=咪唑,Naph=5,7-二甲... 以多联吡啶类配体取代咪唑3-位,合成了2个配体,进而得到了2个钌配合物[Ru(tpy-PhCH2-Im-Naph)2](PF6)4(C1)和[Ru(2,2′-bpy)2(2,2′-bpy-(CH2-Im-CH3)2)](PF6)4(C2)(tpy=2,2′:6′,2″-三联吡啶,bpy=2,2′-联吡啶,Im=咪唑,Naph=5,7-二甲基-1,8-萘啶),通过核磁、质谱、元素分析,紫外、荧光等对这些化合物进行了表征,经X-射线晶体衍射分析确定了配合物C1的晶体结构。结构解析表明:配合物C1是离子型化合物,沿c轴方向堆积成规律的孔洞状。电化学性质测试揭示了氧化还原是一个单电子可逆的过程,对应的可逆对为Ru(Ⅲ)/Ru(Ⅱ),E1/2分别为1.26和1.32 V。C1和C2与CO2的加合物的红外光谱测试表明,这些化合物在碱的作用下能形成碳卡宾,可与CO2结合。 展开更多
关键词 氮杂环卡宾 多联吡啶钌配合物 晶体结构 CO2固定 光谱性质
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胺基膦钌卡宾化合物的合成及催化烯烃复分解反应
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作者 王晋宇 柳春丽 陈延辉 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第12期2766-2773,共8页
合成并表征了一类含新型胺基膦配体的Grubbs二代型钌卡宾烯烃复分解催化剂[RuCl2(H2IMes)·(R1HNPR22)(=CHPh)],采用核磁共振波谱和单晶X射线衍射确定了催化剂的结构.在室温条件下,以N,N-二烯丙基-对甲苯磺酰胺的关环复分解反应(RCM... 合成并表征了一类含新型胺基膦配体的Grubbs二代型钌卡宾烯烃复分解催化剂[RuCl2(H2IMes)·(R1HNPR22)(=CHPh)],采用核磁共振波谱和单晶X射线衍射确定了催化剂的结构.在室温条件下,以N,N-二烯丙基-对甲苯磺酰胺的关环复分解反应(RCM)为模型,考察了不同胺基膦配体对钌卡宾催化反应速率的影响.结果表明,G2⁃1表现出最佳的催化活性.通过底物研究发现,G2⁃1催化剂(摩尔分数,1%)对双端烯及多端烯的RCM反应具有较好的活性和官能团适应性,产物收率均>95%;G2⁃1催化剂同样适用于同(异)端烯底物的交叉复分解反应(CM),其催化苯乙烯与3-苯氧基丙烯的CM反应时产物收率高达92%. 展开更多
关键词 胺基膦配体 钌卡宾配合物 关环复分解 交叉复分解
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烯烃复分解聚合用钌催化剂的合成和应用研究进展(续前)
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作者 李宁 于文杰 +3 位作者 董火成 朱小树 孙嘉鹏 王健 《化学推进剂与高分子材料》 CAS 2010年第5期10-14,共5页
3配体的影响 钌金属卡宾催化剂的通式为: 配体X、L、L1和R都可以根据不同的需要进行改变,配体的改变可以形成不同的钌卡宾催化剂,且会对催化剂的各项性能产生影响。科学家们长期研究发现,配体的影响具有一定的规律,但是没有万能的... 3配体的影响 钌金属卡宾催化剂的通式为: 配体X、L、L1和R都可以根据不同的需要进行改变,配体的改变可以形成不同的钌卡宾催化剂,且会对催化剂的各项性能产生影响。科学家们长期研究发现,配体的影响具有一定的规律,但是没有万能的催化剂, 展开更多
关键词 钌催化剂 复分解 应用 合成 聚合 烯烃 金属卡宾 配体
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钌卡宾催化剂在烯烃复分解反应制备α-烯烃中的催化性能研究
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作者 韩春卉 吴红飞 《精细与专用化学品》 CAS 2017年第3期37-41,共5页
研究了三种钌卡宾催化剂在催化2-辛烯与乙烯复分解反应制备1-庚烯中的应用情况,考察了不同反应温度、压力、催化剂用量对该反应性能的影响。在优化条件下,催化剂2的性能最佳,催化剂活性可达2.0×106g/molRu·h。转化率62.2%,1-... 研究了三种钌卡宾催化剂在催化2-辛烯与乙烯复分解反应制备1-庚烯中的应用情况,考察了不同反应温度、压力、催化剂用量对该反应性能的影响。在优化条件下,催化剂2的性能最佳,催化剂活性可达2.0×106g/molRu·h。转化率62.2%,1-庚烯选择性76.5%。 展开更多
关键词 卡宾催化剂 烯烃
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