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磁性Co/TiB_(2)室温高效催化氨硼烷产氢及串联降解有机污染物
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作者 宋俊杰 韦童 +9 位作者 许超 贾洪柏 刘军 丁宏云 何凡 王敏 金智康 杜向博文 王刚 李仁宏 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第11期2202-2212,共11页
通过熔盐法制备Ti B_(2)载体,并采用简单的沉淀-沉积法制备了Co/Ti B_(2)磁性可回收纳米催化剂,用于室温催化氨硼烷(NH_(3)BH_(3))溶液产氢及串联降解对硝基苯酚(4-NP)及偶氮染料酸性橙7(AO7)、酸性红1(AR1)和甲基橙(MO)等有机污染物。... 通过熔盐法制备Ti B_(2)载体,并采用简单的沉淀-沉积法制备了Co/Ti B_(2)磁性可回收纳米催化剂,用于室温催化氨硼烷(NH_(3)BH_(3))溶液产氢及串联降解对硝基苯酚(4-NP)及偶氮染料酸性橙7(AO7)、酸性红1(AR1)和甲基橙(MO)等有机污染物。采用X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线光电子能谱、振动样品磁强计等表征方法对催化剂的微观形貌和结构等进行分析。结果表明,Co纳米粒子均匀地分布在Ti B_(2)载体表面,晶粒尺寸约为40 nm,并且被Ti B_(2)载体包覆,具有典型的金属-载体强相互作用。Co/Ti B_(2)表现出优异的室温催化NH_(3)BH_(3)溶液产氢活性,产氢速率为565.8 mol_(H2)·mol^(-1)_(cat)·h^(-1)。在串联降解有机污染物反应中,Co/Ti B_(2)在7 min内催化4-NP氨基化的转化率接近100%,反应速率常数高达0.72 min^(-1);降解AO7的反应速率常数在3种偶氮染料中最高(0.34 min^(-1))。通过EPR-DMPO(EPR=电子顺磁共振,DMPO=5,5-二甲基-1-吡咯啉-N-氧化物)自由基捕获实验检测出Co/Ti B_(2)+NH_(3)BH_(3)催化体系中产生大量的氢自由基(·H)。得益于·H的强还原性,Co/Ti B_(2)+NH_(3)BH_(3)催化体系能够将4-NP氨基化为具有更高价值的对氨基苯酚(4-AP),同时能够还原偶氮染料分子中的显色基团偶氮基(—N=N—)。 展开更多
关键词 钴/硼化钛 磁性可回收 催化制氢 串联降解 活性还原物种
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