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概率主方程的研究综述 被引量：8
1
作者 周天寿 《江西师范大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2015年第1期1-6,14,共7页
反应网络广泛存在于自然系统中.原理上,概率主方程对任何反应网络系统的随机行为提供了最为完整的数学模型.然而,分析和模拟这种类型的方程长期以来是一项挑战性任务.至目前为止,有关问题并没有得到根本解决,相关研究仍在继续.该文对概... 反应网络广泛存在于自然系统中.原理上,概率主方程对任何反应网络系统的随机行为提供了最为完整的数学模型.然而,分析和模拟这种类型的方程长期以来是一项挑战性任务.至目前为止,有关问题并没有得到根本解决,相关研究仍在继续.该文对概率主方程的研究进展进行了较为系统和全面的综述,聚焦于若干常用的近似分析方法(如线性噪声逼近、普通矩封闭法、2项矩方法等)与常用的数值方法(如Gillespie随机模拟算法、有限状态映射法、矩封闭格式等).特别地,分析了概率主方程研究取得缓慢进展的主要原因,讨论并提出了可能的解决方案. 展开更多
关键词 反应网络 概率主方程 矩封闭方法 随机模拟
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基于化学反应神经网络的纳米Al-PTFE复合体系反应动力学建模研究
2
作者 许亚北 初庆钊 陈东平 《火炸药学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第6期800-810,共11页
为深入了解纳米铝粉-聚四氟乙烯(Al-PTFE)的化学反应机理,以热重(TG)实验数据为基础,采用化学反应神经网络(CRNN)对纳米Al-PTFE反应机理进行动力学建模;提出的建模方法可以建立至少包含4种反应中间体和4个关键反应的动力学模型,通过此... 为深入了解纳米铝粉-聚四氟乙烯(Al-PTFE)的化学反应机理,以热重(TG)实验数据为基础,采用化学反应神经网络(CRNN)对纳米Al-PTFE反应机理进行动力学建模;提出的建模方法可以建立至少包含4种反应中间体和4个关键反应的动力学模型,通过此模型可以准确预测Al-PTFE反应过程中的热重曲线;再结合已有的Al-PTFE体系动力学过程,推测反应体系的主要反应路径和中间产物。结果表明,纳米Al-PTFE的热解过程可能存在5步基本反应,其中C_(2)F_(4)的分解和气化反应、薄膜Al_(2)O_(3)的破损、内部Al的释放为其主要反应,活化能为200.9kJ/mol。中间物质可能包括CF、CF2、CF3等物质,固态产物为Al_(4)C_(3)和C,气态产物可能为CO_(2)和CO。表明化学反应神经网络能够对纳米Al-PTFE的热解反应进行建模,预测可能存在的反应机理和相应的动力学参数。 展开更多
关键词 应用化学 反应动力学 化学反应神经网络 纳米Al-PTFE 热解反应 CRNN
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加氢脱氮反应与加氢脱氮催化剂的研究进展 被引量：37
3
作者 李矗 王安杰 +1 位作者 鲁墨弘 李翔 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2003年第6期583-588,共6页
介绍石油馏分中主要含氮组分和其结构特性 ,以及典型含氮化合物的加氢脱氮反应网络、反应机理、反应动力学 ,阐述了加氢脱氮催化剂改性的不同途径 :载体的改性、活性组分和助剂的选择。
关键词 加氢脱氮反应 催化剂 研究进展 石油馏分 结构特性 含氮化合物
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催化重整集总动力学模型(Ⅱ)——实验设计和动力学参数估计 被引量：19
4
作者 翁惠新 江洪波 陈志 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 1994年第5期531-537,共7页
在本文(Ⅰ)报建立的十六集总催化重整动力学模型的基础上,对Pt-Sn/Al_2O_3和Pt-Re/Al_2O_3两种催化剂上重整反应进行了动力学参数实验测定和参数估计,经不同操作条件和不同原料组成的验证结果表明,所建立的动力学参数分层测定实验方法... 在本文(Ⅰ)报建立的十六集总催化重整动力学模型的基础上,对Pt-Sn/Al_2O_3和Pt-Re/Al_2O_3两种催化剂上重整反应进行了动力学参数实验测定和参数估计,经不同操作条件和不同原料组成的验证结果表明,所建立的动力学参数分层测定实验方法和参数估计方法是正确的、可靠的。 展开更多
关键词 重整催化剂 催化重整 动力学模型
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多环芳烃的加氢裂化 被引量：20
5
作者 张全信 刘希尧 《工业催化》 CAS 2001年第2期10-16,共7页
本文综述了近年来多环芳烃加氢裂化反应催化剂、反应网络及反应机理等方面的研究进展。
关键词 炼油 重油 多环芳烃 加氢裂化 催化剂 反应网络
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煤焦油加氢脱氮反应网络及催化剂研究进展 被引量：18
6
作者 李贵贤 曹彦伟 +3 位作者 李梦晨 李昱 刘珍珍 白宏伟 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第5期1283-1290,共8页
煤焦油加氢精制生产车用燃料是提高煤焦油附加值及煤焦油清洁利用的有效手段,煤焦油中含氮化合物复杂多样,如何高效脱出含氮化合物中的氮原子是开发煤焦油加氢脱氮催化剂的研究重点。本文简述了煤焦油中含氮化合物的分布情况及特点,综... 煤焦油加氢精制生产车用燃料是提高煤焦油附加值及煤焦油清洁利用的有效手段,煤焦油中含氮化合物复杂多样,如何高效脱出含氮化合物中的氮原子是开发煤焦油加氢脱氮催化剂的研究重点。本文简述了煤焦油中含氮化合物的分布情况及特点,综述了煤焦油中吡啶、喹啉、吲哚等典型含氮化合物的加氢脱氮反应网络的研究现状;加氢脱氮催化剂的研究现状从加氢脱氮反应机理、活性组分、载体、助剂4个方面进行了论述。最后针对煤焦油中含氮组分复杂多样的特性提出了研发高效煤焦油加氢脱氮催化剂的一些新方向。 展开更多
关键词 煤焦油 加氢脱氮 反应网络 催化剂
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八碳芳烃临氢异构化反应动力学模型 被引量：15
7
作者 徐欧官 苏宏业 +1 位作者 金晓明 褚健 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第3期429-435,共7页
针对某实际工业异构化装置,在已开发的八碳芳烃临氢异构化反应网络的基础上,将系统中的八碳环烷烃和八碳链烷烃作为一个集总组分,提出新的六组分异构化反应网络,由此建立了适用于工业生产的八碳芳烃临氢异构化反应动力学模型。考虑结焦... 针对某实际工业异构化装置,在已开发的八碳芳烃临氢异构化反应网络的基础上,将系统中的八碳环烷烃和八碳链烷烃作为一个集总组分,提出新的六组分异构化反应网络,由此建立了适用于工业生产的八碳芳烃临氢异构化反应动力学模型。考虑结焦对催化剂活性的影响,提出了一种经验形式的催化剂失活函数,能够合理地描述催化剂失活过程。采用四五阶Runge-Kutta法对模型方程进行数值求解,基于多套稳态平衡数据采用差分变尺度优化算法(BFGS)对动力学参数进行估计,进而在不同操作条件下对模型进行验证。结果表明估计值与工业标定值相当吻合,达到了工业应用的模拟精度要求。 展开更多
关键词 八碳芳烃 临氢异构化 反应网络 动力学模型 催化剂失活函数 参数估计
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丙烯氨氧化制丙烯腈的反应网络与动力学模型 被引量：14
8
作者 戴擎镰 俞坚 +1 位作者 张虹 陈甘棠 《化学反应工程与工艺》 CAS CSCD 北大核心 1993年第4期345-352,共8页
采用积分式反应器,在反应温度,原料气的氧烯比较大的变化范围内,考察了丙烯氨氧化的反应特性,确定复杂反应的同络;根据 Redox 反应机理,同时引入表征催化剂表面状态特性的β,θ_(OA)和θ_(OW)等变量,建立了丙烯氨氧化反应的动力学模型,... 采用积分式反应器,在反应温度,原料气的氧烯比较大的变化范围内,考察了丙烯氨氧化的反应特性,确定复杂反应的同络;根据 Redox 反应机理,同时引入表征催化剂表面状态特性的β,θ_(OA)和θ_(OW)等变量,建立了丙烯氨氧化反应的动力学模型,获得12个模型参数估计值均具有明确的物理意义和良好的拟合精度。 展开更多
关键词 丙烯 丙烯腈 氨氧化 反应网络
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异丁烷-丁烯烷基化体系基元反应网络研究 被引量：13
9
作者 龙军 何奕工 代振宇 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第1期1-7,共7页
利用分子模拟方法,对异丁烷-丁烯烷基化反应体系中C4和C8碳正离子可能进行的各类基元反应进行了研究。结果表明,对于C4碳正离子而言,2种伯丁基碳正离子的能量明显较高,而仲丁基碳正离子和叔丁基碳正离子的能量分别比伯正丁基碳正离子低7... 利用分子模拟方法,对异丁烷-丁烯烷基化反应体系中C4和C8碳正离子可能进行的各类基元反应进行了研究。结果表明,对于C4碳正离子而言,2种伯丁基碳正离子的能量明显较高,而仲丁基碳正离子和叔丁基碳正离子的能量分别比伯正丁基碳正离子低71.94 kJ/mol和125.99 kJ/mol;对于C8碳正离子而言,所有的伯碳正离子在结构优化时,均自发地异构成了相应的C8仲碳正离子或叔碳正离子。这表明异丁烷-丁烯烷基化反应体系中C4和C8伯碳正离子不可能存在,或者说存在几率很低。依据量子化学计算结果,确定了异丁烷-丁烯烷基化反应体系中可能存在的碳正离子中间体,依据碳正离子反应假设,确定了12种烯烃质子化反应、29种碳正离子异构化反应、32种碳正离子与丁烯的加成反应、30种碳正离子与异丁烷之间的负氢离子转移反应和18种碳正离子脱附反应。在此基础之上,构建了涉及60个物种和121个基元反应的具有较强预测能力的基元反应网络。 展开更多
关键词 烷基化 异丁烷 丁烯 碳正离子 基元反应 反应网络
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四氢萘加氢裂化反应动力学 被引量：10
10
作者 王雷 邱建国 李奉孝 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 1999年第4期240-243,共4页
在双功能催化剂上，利用连续流动固定床微反装置，进行四氢萘加氢裂化反应动力学研究，推导出反应机理，得到了详细的产物分布并推测了７集总反应网络。反应温度为３８０℃时，四氢萘加氢裂化反应主要以异构裂解反应途径为主；反应温度... 在双功能催化剂上，利用连续流动固定床微反装置，进行四氢萘加氢裂化反应动力学研究，推导出反应机理，得到了详细的产物分布并推测了７集总反应网络。反应温度为３８０℃时，四氢萘加氢裂化反应主要以异构裂解反应途径为主；反应温度为３２０℃时，主要以加氢裂解反应途径为主。为进一步研究和开发加氢裂化模型奠定了基础。 展开更多
关键词 加氢裂化 四氢萘 动力学 速率常数 参数估算
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加氢脱氮反应研究进展 被引量：11
11
作者 路蒙蒙 孙守华 +2 位作者 丁保宏 杨欣佳 臧树良 《化工科技》 CAS 2011年第1期65-71,共7页
介绍了油品加氢脱氮反应机理;详细综述了非杂环类化合物、碱性杂环化合物、非碱性杂环化合物等含氮化合物的加氢脱氮反应网络;还从活性组分、载体的改性、助剂的选择等加氢脱氮催化剂改性途径方面作了论述。
关键词 加氢脱氮 机理 催化剂 反应网络
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醋酸异丙酯催化加氢制双醇反应网络及动力学研究 被引量：8
12
作者 杨恒东 崔咪芬 +5 位作者 李有林 王森 费兆阳 陈献 汤吉海 乔旭 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第4期836-842,共7页
以羧酸酯为原料催化加氢同时制备两种不同（或相同）的醇是一条绿色清洁的原子经济工艺路线。研究采用自主开发的20Cu-8ZnO／SiO2-5K2O催化剂用于醋酸异丙酯加氢制备乙醇和异丙醇的反应体系。通过对催化剂各组分作用分析及主副反应剖析... 以羧酸酯为原料催化加氢同时制备两种不同（或相同）的醇是一条绿色清洁的原子经济工艺路线。研究采用自主开发的20Cu-8ZnO／SiO2-5K2O催化剂用于醋酸异丙酯加氢制备乙醇和异丙醇的反应体系。通过对催化剂各组分作用分析及主副反应剖析，结合反应产物组成及分布，提出了反应机理和反应网络。采用三段控温的固定床反应器，消除内、外扩散影响后在反应压力5MPa、氢气与醋酸异丙酯进料摩尔比为30～60、醋酸异丙酯进料流量0-0．20mL·min^-1及反应温度250～280℃的条件下，实测了醋酸异丙酯加氢反应的本征动力学数据；在合理简化反应网络的基础上，建立了本征动力学模型，拟合了模型参数，并进行了模型参数物理意义分析和模型适定性检验。结果表明：当氢酯进料摩尔比三30，催化剂粒径曼0．30mm，内、外扩散阻力均己消除；以Matlab软件中非线性最小二乘法拟合结果与动力学实验测定数据吻合良好；在实验范围内，建立的本征动力学模型对醋酸异丙酯加氢制备乙醇和异丙醇反应高度适定。 展开更多
关键词 醋酸异丙酯 加氢 反应机理 反应网络 本征动力学
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石油加工过程的分子级反应动力学模型进展 被引量：5
13
作者 王胜 欧阳福生 +1 位作者 翁惠新 吕涯 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 2007年第3期206-212,共7页
石油加工过程中存在大量的复杂反应体系,建立这些过程的分子级的动力学模型十分困难。本文综述了分子水平动力学模型的主要研究方法和国内外有代表性的研究成果,指出开发更为细致的分子尺度反应动力学模型来预测产品产率、组成和性质将... 石油加工过程中存在大量的复杂反应体系,建立这些过程的分子级的动力学模型十分困难。本文综述了分子水平动力学模型的主要研究方法和国内外有代表性的研究成果,指出开发更为细致的分子尺度反应动力学模型来预测产品产率、组成和性质将成为该领域的发展方向。 展开更多
关键词 复杂反应体系 反应动力学 分子尺度 反应网络
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在Cu-Zn-Al-Ti-K催化剂上合成低碳混合醇的反应网络结构 被引量：7
14
作者 李成岳 马惠民 +1 位作者 艾大刚 柴国墉 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 1992年第2期146-152,共7页
用动力学方法系统地考察了在Cu-Zn-Al-Ti-K催化剂上合成低碳混合醇的反应网络结构,在此基础上提出了较完整的反应网络构造图。研究结果表明,甲醇是由CO加H_2和CO_2加H_2两条途径生成的,其它醇是从甲醇出发经过碳链增长过程生成的。甲烷... 用动力学方法系统地考察了在Cu-Zn-Al-Ti-K催化剂上合成低碳混合醇的反应网络结构,在此基础上提出了较完整的反应网络构造图。研究结果表明,甲醇是由CO加H_2和CO_2加H_2两条途径生成的,其它醇是从甲醇出发经过碳链增长过程生成的。甲烷是CO和H_2反应的产物,其它烃经由甲烷按碳链增长方式产生,其中乙烷也可能经乙醇产生。在经过很短的一段反应时间之后,就发生了逆变换向变换反应的转变,变换反应起了向CO_2加H_2合成甲醇这一途径提供反应物CO_2的作用。 展开更多
关键词 低碳混合醇 催化剂 反应网络结构
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NiMo/HY催化剂上四氢萘加氢裂化反应网络与热力学平衡分析 被引量：7
15
作者 陈俊森 彭冲 +1 位作者 方向晨 周志明 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第2期709-717,共9页
采用固定床反应器对四氢萘在Ni Mo/HY工业催化剂上的加氢裂化反应过程进行了研究,考察了反应温度对产物分布的影响,提出了四氢萘加氢裂化反应网络。该网络包含加氢、异构、脱氢、开环、脱烷基等12个反应,通过热力学计算,得到了这些反应... 采用固定床反应器对四氢萘在Ni Mo/HY工业催化剂上的加氢裂化反应过程进行了研究,考察了反应温度对产物分布的影响,提出了四氢萘加氢裂化反应网络。该网络包含加氢、异构、脱氢、开环、脱烷基等12个反应,通过热力学计算,得到了这些反应的平衡常数,并据此求得各类产物的平衡收率及其随温度、压力和氢气/四氢萘(摩尔比)的变化规律。由热力学平衡分析得到的产物收率随反应条件的变化规律与实验结果较为吻合,表明本文构建的反应网络可以较好地描述Ni Mo/HY催化剂上的四氢萘加氢裂化反应体系。 展开更多
关键词 加氢裂化 反应网络 热力学 平衡 反应工程
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燃烧反应机理构建的极小反应网络方法——氢氧燃烧 被引量：6
16
作者 李象远 申屠江涛 +2 位作者 李宜蔚 李娟琴 王静波 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第4期772-779,共8页
基于化学同时平衡原理,提出复杂反应体系的极小反应网络方法(MRN),在指定中间物种数目条件下,构建反应步数最小的详细燃烧反应机理.确定了8个物种的氢氧燃烧的6个独立反应,对缺乏动力学参数的独立反应进行组合替代,反应速率常数采用Arrh... 基于化学同时平衡原理,提出复杂反应体系的极小反应网络方法(MRN),在指定中间物种数目条件下,构建反应步数最小的详细燃烧反应机理.确定了8个物种的氢氧燃烧的6个独立反应,对缺乏动力学参数的独立反应进行组合替代,反应速率常数采用Arrhenius双参数形式.采用构建的9步反应氢氧燃烧机理(MRN-C0)进行了点火延迟时间和层流火焰速度的模拟. 展开更多
关键词 燃烧反应机理 化学平衡 反应网络 基元反应
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多环芳烃饱和加氢催化剂及其反应网络研究进展 被引量：3
17
作者 钱胜 申峻 +3 位作者 王玉高 牛艳霞 刘刚 盛清涛 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2023年第1期233-237,242,共6页
重点阐述了多环芳烃加氢催化剂活性中心与载体对多环芳烃饱和加氢的影响,并介绍了一些典型多环芳烃的饱和加氢网络。对多环芳烃加氢催化剂的发展进行了展望,指出通过引入多种负载组分、提升负载组分颗粒分散度与稳定性、合适的孔道大小... 重点阐述了多环芳烃加氢催化剂活性中心与载体对多环芳烃饱和加氢的影响,并介绍了一些典型多环芳烃的饱和加氢网络。对多环芳烃加氢催化剂的发展进行了展望,指出通过引入多种负载组分、提升负载组分颗粒分散度与稳定性、合适的孔道大小结构是提升环芳烃加氢催化剂性能的关键。 展开更多
关键词 多环芳烃 催化加氢 活性组分 载体 反应网络
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改善直馏石脑油催化裂解过程中环烷烃裂解选择性的研究 被引量：7
18
作者 白风宇 代振宇 +1 位作者 魏晓丽 毛安国 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2018年第9期32-36,共5页
采用分子模拟结合模型化合物微反裂解实验的方法,构建了环己烷和甲基环己烷模型化合物催化裂解的反应网络,分析了环烷烃在催化裂解过程中开环选择性不佳的原因。通过引入新型有特定孔道结构的IM-5分子筛催化剂,可有效强化催化裂解过程... 采用分子模拟结合模型化合物微反裂解实验的方法,构建了环己烷和甲基环己烷模型化合物催化裂解的反应网络,分析了环烷烃在催化裂解过程中开环选择性不佳的原因。通过引入新型有特定孔道结构的IM-5分子筛催化剂,可有效强化催化裂解过程环烷烃选择性开环裂解,进而提高环烷烃分子在直馏石脑油催化裂解过程中的开环裂化选择性,促进低碳烯烃的生成。 展开更多
关键词 环烷烃 开环选择性 反应网络 IM-5分子筛
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玉米秸秆纤维素在亚/超临界乙醇中液化生成酮类化合物的机理探讨 被引量：7
19
作者 陶红秀 解新安 +1 位作者 汤成正 田文广 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第1期60-66,共7页
利用间歇式高压反应釜,在反应温度320℃、反应时间60 min条件下,研究乙醇用量对玉米秸秆纤维素液化生成酮类化合物的作用。当乙醇添加量为0时,酮类化合物的产率仅为1.25%。随着乙醇用量由0增加到160 mL,生物油产率不断的升高,酮类化合... 利用间歇式高压反应釜,在反应温度320℃、反应时间60 min条件下,研究乙醇用量对玉米秸秆纤维素液化生成酮类化合物的作用。当乙醇添加量为0时,酮类化合物的产率仅为1.25%。随着乙醇用量由0增加到160 mL,生物油产率不断的升高,酮类化合物产率增加至18.38%,乙醇促进了纤维素液化生成酮类化合物。利用GC/MS和FT-IR对生物油进行了定性分析,结果表明,在亚/超临界乙醇中,酮类化合物主要通过三条路径形成,纤维素脱水形成了含-C=O的活性纤维素,活性纤维素按逆Diels-Alder机理进行开环、脱水、异构化形成了4-羟基-4-甲基-2-戊酮等脂肪族酮类化合物;在乙醇自由基作用下,活性纤维素中C-O-C、C-C等键断裂、开环,形成环戊烯酮等脂环族酮类化合物,环戊烯酮与多种中间产物发生缩合、酯化形成2-甲酸基-1-苯基乙酮等芳香族酮类化合物;在高浓度乙醇自由基作用下,芳香族酮类化合物进一步发生裂解形成酸类、酮类等化合物。根据对酮类化合物生成机理的分析,建立了纤维素在亚/超临界乙醇中液化生成酮类化合物的反应网络。 展开更多
关键词 玉米秸秆纤维素 亚 超临界乙醇 酮类化合物 生成机理 反应网络
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苯酐合成的反应网络及催化反应机制研究现状与展望
20
作者 段翔 田野 +2 位作者 董文威 宋松 李新刚 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期2587-2599,共13页
邻苯二甲酸酐(简称苯酐)是合成增塑剂、涂料等高价值精细化学品的重要原料,在工业生产中以邻法苯酐合成工艺为主,萘法合成工艺为辅,其中钒系催化剂因具有高苯酐选择性而备受关注。为了提高苯酐收率、降低床层温度,催化剂在工业应用中已... 邻苯二甲酸酐(简称苯酐)是合成增塑剂、涂料等高价值精细化学品的重要原料,在工业生产中以邻法苯酐合成工艺为主,萘法合成工艺为辅,其中钒系催化剂因具有高苯酐选择性而备受关注。为了提高苯酐收率、降低床层温度,催化剂在工业应用中已逐步进入多床层、高进料负荷的发展阶段。本文以邻法苯酐为主要研究对象,简要讨论了催化剂的发展历程,重点关注合成工艺路线及催化机制研究进展。工业催化剂易因生成积炭、活性组分流失、TiO_(2)晶相转变等导致其失活,因此也重点探讨了催化剂的失活机制。最后对苯酐工艺的发展提出了展望,为解决当前生产工艺存在的高耗能、高碳排放、催化剂寿命短等挑战,未来苯酐合成应致力于开发新型高效催化剂和绿色反应新工艺,以推动该技术的可持续发展。 展开更多
关键词 苯酐 钒系催化剂 反应网络 反应机制 失活机制 催化剂表征
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