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直接Z-型BAs/Ga_(2)SO范德华异质结光催化分解水研究
1
作者 许康 黄欣 杨志红 《原子与分子物理学报》 CAS 北大核心 2025年第6期10-16,共7页
基于第一性原理计算,系统研究了BAs/Ga_(2)SO异质结的光催化分解水性能.结果表明:BAs/Ga_(2)SO异质结具有良好的热力学稳定性并表现出交错的能带排列方式,带隙值为0.73 eV,界面处存在从BAs指向Ga_(2)SO的内建电场使其形成了直接Z-型异质... 基于第一性原理计算,系统研究了BAs/Ga_(2)SO异质结的光催化分解水性能.结果表明:BAs/Ga_(2)SO异质结具有良好的热力学稳定性并表现出交错的能带排列方式,带隙值为0.73 eV,界面处存在从BAs指向Ga_(2)SO的内建电场使其形成了直接Z-型异质结,能够有效分离光生电子-空穴对.另外,异质结的带边位置可以跨越水的氧化还原电位,析氢反应发生在BAs侧而析氧反应发生在Ga_(2)SO侧.最后,基于吉布斯自由能变化计算,发现在有光照时,析氢和析氧反应在BAs/Ga_(2)SO异质结表面可自发进行.以上结果表明BAs/Ga_(2)SO异质结是有潜力的光催化分解水材料. 展开更多
关键词 第一性原理计算 直接Z型异质结 光催化分解水 吉布斯自由能
双缺陷调控的Z型BiVO_(4-x)/g-C3N_(4-x)异质结的制备及其光催化全解水 被引量：1
2
作者 杨玉蓉 王佳慧 +3 位作者 马远驰 邱敏 闫国民 刘宇飞 《复合材料学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第10期4642-4651,共10页
为了获得高效的全解水光催化体系,采用固相烧结法和水热法制备了双缺陷调控的Z型BiVO_(4-x)/g-C3N_(4-x)异质结,对异质结的微观结构和光电特性进行了表征,测试了BiVO_(4-x)/g-C3N_(4-x)异质结的光催化全解水制氢、氧的性能。结果表明:... 为了获得高效的全解水光催化体系,采用固相烧结法和水热法制备了双缺陷调控的Z型BiVO_(4-x)/g-C3N_(4-x)异质结,对异质结的微观结构和光电特性进行了表征,测试了BiVO_(4-x)/g-C3N_(4-x)异质结的光催化全解水制氢、氧的性能。结果表明:丰富的氧空位和氮空位的引入、紧密连接的复合结构界面及直接Z型异质结的构筑,提高了材料对可见光的吸收,加快了光生电荷的分离和传输,从而导致材料具有高效的光催化活性。双缺陷调控的Z型BiVO_(4-x)/g-C_(3)N_(4-x)异质结具有优异的光催化活性和稳定性,在可见光照射下,不添加任何吸收剂析氢速率可达654μmol/(h·g),是g-CN前驱体的6.5倍,析氧速率可达302μmol/(h·g),经过20 h的长时间可见光照射,样品的光催化活性没有下降。 展开更多
关键词 双缺陷 BiVO_(4) g-C_(3)N_(4) Z型异质结 光催化全解水
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多面体SrTiO_(3)原位生长N缺陷PCN中的纳米叠层效应助力光催化完全分解水:内建电场调控的协同机制
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作者 韦之栋 严嘉玮 +1 位作者 郭伟琦 上官文峰 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第5期279-289,共11页
光的钻穿效应使得纳米级光催化剂(粒径200nm以下催化剂和低维催化剂等)能带弯曲程度降低,无法有效利用“向阳背阴”的Dember效应,进而削弱光生载流子从体相到表面的驱动力,不利于完全分解水的实现.我们前期研究发现,催化剂微结构的极化... 光的钻穿效应使得纳米级光催化剂(粒径200nm以下催化剂和低维催化剂等)能带弯曲程度降低,无法有效利用“向阳背阴”的Dember效应,进而削弱光生载流子从体相到表面的驱动力,不利于完全分解水的实现.我们前期研究发现,催化剂微结构的极化率影响其扭曲度,进而可以实现对催化剂内建电场的调控,促进纳米颗粒光催化完全分解水的过程.基于此,本文在粒径小于200 nm的多面体SrTiO_(3)催化剂表面.原位生长聚合物的氮化碳(PCN),形成了薄层PCN包覆的SrTiO_(3)纳米叠层催化剂,实现了完全分解水过程.并利用物相结构分析、形貌分析、表面分析、光谱分析、同步辐射分析和理论计算等方法深入解析了SrTiO_(3)-PCN复合催化剂的结构,揭示了由纳米尺度的叠层效应引发的内建电场协同调控机制.催化剂的物相结构分析结果表明,SrTiO_(3)和PCN是组成复合催化剂的主要单体,并没有新的物质生成,复合后各元素微结构极化率发生变化,表现为拉曼光谱峰强度的变化.片层状的PCN包覆在多面体SrTiO_(3)的表面,形成了独特的复合催化剂叠层结构.N 1s与Sr 3d的X射线光电子能谱结果表明,SrTiO_(3)与PCN的结合围绕着Sr和N两种元素进行.随着SrTiO_(3)含量的增加,-NH_(2)中的N与SrTiO_(3)中的元素结合,促进了-N-H基团的生成,而-N-H-基团受到化学环境改变的影响,倾向于向氰基转变,进而形成缺陷.利用同步辐射研究了Sr原子配位数的变化,揭示了N-Sr键的形成源自于Sr-Ti键中的Sr与-NH_(2)中的N结合,促进了N缺陷态的形成,显著提升了光吸收性能.催化剂热力学分析结果表明,体相氮缺陷引起价带位置上移,而表面氮缺陷对价带位置影响较小.当SrTiO_(3)/PCN的比为1:2时,复合催化剂可以实现完全分解水过程,氢氧比接近2:1.其原因在于SrTiO_(3)与PCN之间的费米能级不同,N-Sr键的形成增强了表面电势,促进了二者复合后内建� 展开更多
关键词 光催化水分解 纳米叠层效应 内建电场 氮缺陷的聚合物氮化碳 纳米多面体钛酸锶
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原位ATR-IR光谱研究钽酸钠光催化全分解水机理
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作者 丁倩 陈涛 +1 位作者 冯兆池 王秀丽 《光散射学报》 2020年第4期381-385,共5页
采用固相反应和浸渍法制备了NiO/NaTaO_(3):La催化剂。采用衰减全反射红外光谱原位研究了钽酸钠基光催化剂上光催化全分解水机理。在光催化反应条件下直接观测到了归属为物理吸附的过氧化氢中间物种的1350 cm^(-1)和870 cm^(-1)红外吸... 采用固相反应和浸渍法制备了NiO/NaTaO_(3):La催化剂。采用衰减全反射红外光谱原位研究了钽酸钠基光催化剂上光催化全分解水机理。在光催化反应条件下直接观测到了归属为物理吸附的过氧化氢中间物种的1350 cm^(-1)和870 cm^(-1)红外吸收峰。过氧化氢物种是由水氧化的中间物种Ta(O_(2))在大量水存在条件下先质子化生成TaOOH中间物种,之后进一步质子化而形成的。证实了NaTaO_(3)液态光催化和气相光催化分解水的机理是一致的。 展开更多
关键词 光催化全分解水 原位红外 钽酸钠
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ZCS/ZS/PS/FePi-MnCoNiO的合成及其光催化全分解水性质研究
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作者 尹龙 宋金刚 《山东化工》 CAS 2022年第23期51-53,56,共4页
通过溶剂热方法制备了Zn0.4Cd0.6S/ZnS(en)0.5异质结材料(ZCS/ZS)。在氩气氛围下,150℃煅烧材料2 h后,进一步利用两步光化学方法在异质结材料表面合成了磷盐保护层(PS)及磷酸铁(FePi)和氧化锰钴镍(MnCoNiO)催化剂材料。利用XRD、SEM、ED... 通过溶剂热方法制备了Zn0.4Cd0.6S/ZnS(en)0.5异质结材料(ZCS/ZS)。在氩气氛围下,150℃煅烧材料2 h后,进一步利用两步光化学方法在异质结材料表面合成了磷盐保护层(PS)及磷酸铁(FePi)和氧化锰钴镍(MnCoNiO)催化剂材料。利用XRD、SEM、EDX-Mapping等多种手段,对所制的ZCS/ZS/PS/FePi-MnCoNiO样品的晶体结构、形貌及元素组成等参数进行了详细表征。将催化剂进行光催化分解纯水测试,发现:ZCS/ZS/PS/FePi-MnCoNiO样品在可见光照射下,能以0.212 mmol·h^(-1)·g^(-1)的产氢速率、0.103 mmol·h^(-1)·g^(-1)的产氧速率光催化全分解水,产生的H_(2)∶O_(2)物质的量比接近理论比例2∶1。 展开更多
关键词 异质结材料 光化学 光催化全分解水
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