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纳米SiC基光催化剂研究进展 被引量:7
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作者 何科林 沈荣晨 +4 位作者 郝磊 李佑稷 张鹏 江吉周 李鑫 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第11期21-44,共24页
工业化无疑促进了经济的发展,提高了生活水平,但也导致了一些问题,包括能源危机、环境污染、全球变暖等,其中这些所产生问题主要是由燃烧煤炭、石油和天然气等化石燃料引起的。光催化技术具有利用太阳能将二氧化碳转化为碳氢化合物燃料... 工业化无疑促进了经济的发展,提高了生活水平,但也导致了一些问题,包括能源危机、环境污染、全球变暖等,其中这些所产生问题主要是由燃烧煤炭、石油和天然气等化石燃料引起的。光催化技术具有利用太阳能将二氧化碳转化为碳氢化合物燃料、从水中制氢、降解污染物等优点,从而在解决能源危机的同时避免环境污染,因此被认为是解决这些问题的最有潜力的技术之一。在各种光催化剂中,碳化硅(SiC)由于其优良的电学性能和光电化学性质,在光催化、光电催化、电催化等领域具有广阔的应用前景。本文首先系统地阐述了各种SiC的合成方法,具体包括模板生长法、溶胶凝胶法、有机前驱物热解法、溶剂热合成法、电弧放电法,碳热还原法和静电纺丝等方法。然后详细地总结了提升SiC光催化活性的各种改性策略,如元素掺杂、构建Z型(S型)体系、负载助催化剂、可见光敏化、构建半导体异质结、负载炭材料、构建纳米结构等。最后重点论述了半导体的光催化机理以及SiC复合物在光催化产氢、污染物降解和CO_(2)还原等领域的应用研究进展,并提出了前景展望。 展开更多
关键词 碳化硅 光催化 光催化析氢 光催化降解 光催化CO_(2)还原
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“双碳”背景下制氢技术前景展望
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作者 李冰峰 李婉 +2 位作者 张晓勤 贾荣 周再举 《化工设计通讯》 CAS 2024年第2期134-136,共3页
在全球能源转型的浪潮中,氢能产业迎来了前所未有的发展机遇。为促进氢能产业高速高质量发展,推动氢能从传统工业原料向大规模能源应用转型,国家发改委和能源局于2022年联合印发了《氢能产业发展中长期规划(2021—2035年)》,从国家层面... 在全球能源转型的浪潮中,氢能产业迎来了前所未有的发展机遇。为促进氢能产业高速高质量发展,推动氢能从传统工业原料向大规模能源应用转型,国家发改委和能源局于2022年联合印发了《氢能产业发展中长期规划(2021—2035年)》,从国家层面上明确氢的能源属性,提出氢能产业发展的基本原则以及各阶段的发展目标,部署了推动氢能产业良性健康发展的重要举措。围绕“双碳”目标下热门制氢技术的研究进展进行综述,分析各制氢技术的优缺点,最后对未来制氢技术的发展趋势进行了展望。 展开更多
关键词 制氢技术 电解水制氢 光解水制氢 可再生能源 绿氢
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二维sp^(2)碳共价有机框架及高效光催化制氢
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作者 刘辉 王丹博 +8 位作者 于泽芳 陈雅静 李旭兵 张瑞玲 陈雄 吴骊珠 丁乃秀 王元成 赵英杰 《Science China Materials》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第6期2283-2289,共7页
本文设计合成了两种具有不同连接方式(亚胺键和sp^(2)-C-CN键)的三嗪基共价有机框架(COFs)材料.连接单元的微小变化导致可见光驱动制氢性能的巨大差异.具有sp^(2)碳连接方式的全π共轭二维COFs在450 nm波长处表现出13.48%的外量子效率,... 本文设计合成了两种具有不同连接方式(亚胺键和sp^(2)-C-CN键)的三嗪基共价有机框架(COFs)材料.连接单元的微小变化导致可见光驱动制氢性能的巨大差异.具有sp^(2)碳连接方式的全π共轭二维COFs在450 nm波长处表现出13.48%的外量子效率,优于已报道的COFs光催化剂.而亚胺键的二维COFs几乎没有光活性.借助光电化学研究和量子化学计算进一步研究了二维COFs的催化机理,为太阳能转化高性能有机光催化剂的制备提供了新的见解. 展开更多
关键词 量子化学计算 光催化制氢 光催化剂 设计合成 催化机理 外量子效率 光电化学 连接单元
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NiS/TiO_(2)/Ti_(3)C_(2)三元异质结结构的构筑及光催化产氢性能
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作者 姚庆 顼建乐 +3 位作者 金闯 王亮 赵文森 李朋伟 《微纳电子技术》 CAS 北大核心 2023年第4期526-533,共8页
二维过渡金属碳化物MXene(Ti_(3)C_(2))因其优良二维层状结构及导电性被认为是一种理想的光催化材料。采用两步水热法结合原位自氧化方法合成了NiS/TiO_(2)/Ti_(3)C_(2)(TCTNS)三元复合光催化剂。运用多种分析手段(场发射扫描电子显微镜... 二维过渡金属碳化物MXene(Ti_(3)C_(2))因其优良二维层状结构及导电性被认为是一种理想的光催化材料。采用两步水热法结合原位自氧化方法合成了NiS/TiO_(2)/Ti_(3)C_(2)(TCTNS)三元复合光催化剂。运用多种分析手段(场发射扫描电子显微镜(FESEM)、X射线衍射仪(XRD)、紫外-可见光(UV-Vis)吸收光谱仪及光电流测试)对其结构进行了表征,研究了其光催化分解水产氢的活性,探讨了材料的组成、结构与性能之间的相互影响。结果表明,与单一NiS和二元TiO_(2)/Ti_(3)C_(2)催化剂相比,复合光催化剂具有更高的光电性能。其可见光驱动的光催化H_(2)产氢速率可达3269μmol/(g·h),是二元TiO_(2)/Ti_(3)C_(2)产氢速率的约19倍。实验结果表明,由于NiS和TiO_(2)纳米颗粒覆盖重建的多异质结界面,以及TCTNS复合光催化剂中存在更多的电子转移通道,复合光催化剂可显著抑制光生载流子的复合,实现高效的光-电能源转换,因此在光催化产氢领域有广阔的应用前景。 展开更多
关键词 Ti_(3)C_(2) MXene 原位自氧化 光催化产氢 异质结结构
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Fe^3+偶联吨染料敏化TiO2可见光催化制氢活性 被引量:1
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作者 郭苗苗 李越湘 +2 位作者 彭绍琴 吕功煊 李树本 《功能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第5期802-805,共4页
通过Fe3+分别把3种吨染料(xanthene)曙红Y(Eosin Y)、藻红B(Erythrosin B)、虎红(Rose-bengal)固定在TiO2表面制备xanthene-Fe3+-TiO2敏化催化剂。在可见光(λ≥420nm)下,以三乙醇胺为电子给体,3种xanthene-Fe3+-TiO2放氢活性明显高于F... 通过Fe3+分别把3种吨染料(xanthene)曙红Y(Eosin Y)、藻红B(Erythrosin B)、虎红(Rose-bengal)固定在TiO2表面制备xanthene-Fe3+-TiO2敏化催化剂。在可见光(λ≥420nm)下,以三乙醇胺为电子给体,3种xanthene-Fe3+-TiO2放氢活性明显高于Fe3+偶联前xanthene-TiO2。UV-vis吸收表征表明3种xanthene-Fe3+-TiO2在可见光的吸收比xanthene-TiO2更强。吸附实验和FTIR表征显示Fe3+均增加3种吨染料在TiO2的吸附量和吸附强度。因而,Fe3+偶联的光催化剂活性大大提高。讨论了吨染料结构对敏化TiO2催化剂活性的影响。 展开更多
关键词 吨染料 敏化 二氧化钛 Fe^3+偶联 光催化制氢
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CdS柱撑钛铌酸介孔复合材料的制备与光解水制氢活性 被引量:3
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作者 蒋少锋 姚倩茹 +2 位作者 高碧芬 陈亦琳 林碧洲 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2015年第3期514-520,共7页
以钛铌酸纳米片层为主体,CdS纳米颗粒为客体,通过剥离-重堆积法合成了不同投料比的CdS-TiNbO5介孔复合材料,材料的层间距为1.19nm,比表面积约为93m2·g-1。CdS-TiNbO5复合材料表现出良好的光解水制氢活性,当投料比nCdS∶nHTiNbO5=1... 以钛铌酸纳米片层为主体,CdS纳米颗粒为客体,通过剥离-重堆积法合成了不同投料比的CdS-TiNbO5介孔复合材料,材料的层间距为1.19nm,比表面积约为93m2·g-1。CdS-TiNbO5复合材料表现出良好的光解水制氢活性,当投料比nCdS∶nHTiNbO5=1∶2时,复合材料在模拟太阳光和可见光下的产氢速率分别为231和184μmol·h-1·g-1,是CdS的8.6和9.7倍。复合材料光催化活性的提高归因于比表面积的增加和光生载流子的有效分离。 展开更多
关键词 柱撑材料 钛铌酸纳米片层 硫化镉 光催化制氢
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Z-型CdZnS/Ag/NCN异质结光催化剂的制备及可见光析氢性能研究 被引量:3
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作者 韦秋钰 李雅欣 +2 位作者 李春凤 陶春兰 秦冬冬 《材料研究与应用》 CAS 2021年第4期368-376,共9页
纯有机半导体所固有的较高激子结合能和低电荷分离效率是限制氮化碳光催化析氢性能和应用的关键问题.通过对以双氰胺为原料生成的氮化碳在氨气气氛下的二次气相反应,在氮化碳末端成功引入胺基基团,增强了氮化碳的水相分散能力和配位能力... 纯有机半导体所固有的较高激子结合能和低电荷分离效率是限制氮化碳光催化析氢性能和应用的关键问题.通过对以双氰胺为原料生成的氮化碳在氨气气氛下的二次气相反应,在氮化碳末端成功引入胺基基团,增强了氮化碳的水相分散能力和配位能力.然后通过硼氢化钠原位还原法在这种氮掺杂氮化碳表面负载银,再通过超声搅拌使将所得产物与不同Cd/Zn摩尔比的硫锌镉(CdZnS-X)自由组合,从而构建了以单质银作为载流子转移媒介的Z型CdZnS/Ag/NCN异质结.实验结果表明:以体积百分数20%的三乙醇胺作为空穴牺牲剂,当硫锌镉中r(Cd)∶r(Zn)∶r(S)=2∶8∶10时,Z型CdZnS/Ag/NCN异质结复合物的可见光(λ>420 nm)析氢效率可达1279.45μmol/(h·g),是氮掺杂氮化碳的4.4倍及硫锌镉的5.8倍.光谱和电化学实验结果表明,Z型CdZnS/Ag/NCN异质结复合材料性能的显著提升,主要是由于Z型异质结促进了单一组分的电荷分离,增大了固/液接触面和反应活性位点. 展开更多
关键词 氮化碳 Z型异质结 光催化析氢
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基于氟硼吡咯、氮杂氟硼吡咯光敏剂的均相光解水制氢研究 被引量:2
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作者 李晓聪 骆耿耿 +3 位作者 方凯 周经纬 赵清华 巫瑞波 《中国科学:化学》 CAS CSCD 北大核心 2015年第8期843-854,共12页
本文合成了一系列骨架结构8-位为吡啶基取代的氟硼吡咯Bn(n=1~6)及氮杂氟硼吡咯Aza-Bn(n=1~2)衍生物.并以其为光敏剂,钴肟配合物Cn(n=1~4)为质子还原催化剂构建了基于非贵金属的多组分均相光解水制氢体系,并对体系进行优化.在最... 本文合成了一系列骨架结构8-位为吡啶基取代的氟硼吡咯Bn(n=1~6)及氮杂氟硼吡咯Aza-Bn(n=1~2)衍生物.并以其为光敏剂,钴肟配合物Cn(n=1~4)为质子还原催化剂构建了基于非贵金属的多组分均相光解水制氢体系,并对体系进行优化.在最佳优化条件下,即以C1为催化剂,三乙醇胺(TEOA)为电子给体,在乙腈/水=4:1(v/v),pH 8.5中,可见光(λ〉420 nm)照射下,碘代氟硼吡咯B4、B5和B6为光敏剂所构建的制氢体系,随着8-位吡啶环上氮原子取代位置的不同,体系的催化转化数(TON)分别为90、101和164,而未碘代的氟硼吡咯(B1~B3)和氮杂氟硼吡咯Aza-Bn(n=1~2)则没有制氢活性.通过电化学测试及光谱实验,并结合密度泛函理论计算,推测体系的电子转移途径和制氢机理. 展开更多
关键词 氟硼吡咯 氮杂氟硼吡咯 钴肟配合物 重原子效应 光解水制氢
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Enhanced hydrogen production from aqueous methanol solution using TiO2/Cu as photocatalysts
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作者 Paramasivan GOMATHISANKAR Tomoko NODA +2 位作者 Hideyuki KATSUMATA Tohru SUZUKI Satoshi KANECO 《Frontiers of Chemical Science and Engineering》 SCIE EI CAS CSCD 2014年第2期197-202,共6页
The photocatalytic hydrogen production from aqueous methanol solution using titanium dioxide (TiO2) was investigated in the addition of metal particles including copper, lead, tin, and zinc. The results show that on... The photocatalytic hydrogen production from aqueous methanol solution using titanium dioxide (TiO2) was investigated in the addition of metal particles including copper, lead, tin, and zinc. The results show that only the addition of copper particles enhances the hydrogen production. The copper usage and reaction temperature were further optimized for TiO2/Cu photocatalyts. Under the optimal conditions, the hydrogen production using TiO2/Cu as photocatalysts is approxi- mately 68 times higher than that obtained with only TiO2. 展开更多
关键词 photocatalytic hydrogen generation metha-nol copper particles TIO2 metal-semiconductor interface
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半导体异质结构光催化制氢材料的设计与研究进展 被引量:1
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作者 王学文 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2015年第5期14-18,共5页
半导体异质结构材料是光催化制氢材料一个重要组成部分,最近几年,对该领域的研究取得了显著地进展。异质结构光催化材料内载流子迁移机制主要分为基于经典载流子迁移方式和Z型载流子迁移方式。首先通过能带结构工程设计异质结构光催化材... 半导体异质结构材料是光催化制氢材料一个重要组成部分,最近几年,对该领域的研究取得了显著地进展。异质结构光催化材料内载流子迁移机制主要分为基于经典载流子迁移方式和Z型载流子迁移方式。首先通过能带结构工程设计异质结构光催化材料,然后通过界面状态调控、组元相结构优化及载流子迁移控制等方法提升异质结构材料光催化制氢的性能。介绍了近年来一些异质结构光催化材料的研究进展,并结合我们在异质结构光催化制氢材料设计和合成方面的研究成果,以期为设计新型高效异质结构光催化制氢材料提供参考。 展开更多
关键词 异质结构 光催化制氢 载流子迁移 半导体
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担载Rh量子点三维石墨烯催化剂可见光催化制氢
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作者 甄文龙 高海波 +1 位作者 吕功煊 马建泰 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2018年第1期20-32,共13页
利用二维石墨烯易弯曲的特性制备了具有拓扑结构的三维石墨烯(3DGR),并将Rh量子点(Rh QDs)负载于其上得到了三维石墨烯Rh量子点光催化剂,用于光催化制氢反应。由于三维石墨烯具有特殊的拓扑结构,消除了电子在石墨烯层中传递的各向异性,... 利用二维石墨烯易弯曲的特性制备了具有拓扑结构的三维石墨烯(3DGR),并将Rh量子点(Rh QDs)负载于其上得到了三维石墨烯Rh量子点光催化剂,用于光催化制氢反应。由于三维石墨烯具有特殊的拓扑结构,消除了电子在石墨烯层中传递的各向异性,促进了电子进行层间传递,改变了光生电子传递路径,Rh QDs/3DGR催化剂展现出较高的产氢活性和高的稳定性。120 min内累积产氢量为794.2μmol,在520 nm波长下,表观量子效率达到12.6%。该催化剂也具有较高的光电流、较低的过电位(-0.34 V)和较长的荧光寿命(1.37 ns)。 展开更多
关键词 三维石墨烯 铑量子点 光催化制氢 拓扑结构
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SrTiO_3/Zn_xCd_(1-x)S异质结的制备及其可见光光解水制氢性能
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作者 张涛 孙丹丹 谢广文 《化工科技》 CAS 2016年第4期10-17,共8页
通过溶剂热法制备了具有良好结晶度的Sr Ti O_3晶体,再通过水热法制备出不同比例的n(Sr TiO_3)∶n(ZnxCd1-xS)异质结光催化材料,随后调整x的值(0、0.2、0.4、0.5、0.6、0.8、1)制备出不同n(Zn)∶n(Cd)的系列样品。通过X射线衍射(XRD),... 通过溶剂热法制备了具有良好结晶度的Sr Ti O_3晶体,再通过水热法制备出不同比例的n(Sr TiO_3)∶n(ZnxCd1-xS)异质结光催化材料,随后调整x的值(0、0.2、0.4、0.5、0.6、0.8、1)制备出不同n(Zn)∶n(Cd)的系列样品。通过X射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),透射电子显微镜(TEM),X射线光电子能谱(XPS),紫外-可见(UV-Vis)分光光谱等技术对系列样品进行物理表征。通过可见光下光解水制氢的产量进行光催化性能的测试,结果表明:Sr TiO_3和ZnxCd1-xS复合之后,能够形成良好的异质结体系,有效增强其光解水制氢性能,其中n(Sr TiO_3)∶n(Zn0.6Cd0.4S)=1∶5的异质结材料表现出最好的可见光光解水制氢性能,循环稳定后氢气产率为5 300μmol/(g·h)。 展开更多
关键词 异质结 ZnxCd1-xS 光催化剂 光解水制氢
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太阳能制氢技术研究新进展 被引量:11
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作者 林佳怡 朱丽娜 朱凌岳 《当代化工》 CAS 2021年第10期2429-2433,共5页
氢能因其清洁无污染、热量高、储量丰富等优点被誉为21世纪最具发展前景的清洁能源。目前,制氢技术越来越成为各国科研工作者研究的热点。综述了国内外对于太阳能热化学循环制氢技术、太阳能光催化制氢技术和电解水制氢技术的研究现状,... 氢能因其清洁无污染、热量高、储量丰富等优点被誉为21世纪最具发展前景的清洁能源。目前,制氢技术越来越成为各国科研工作者研究的热点。综述了国内外对于太阳能热化学循环制氢技术、太阳能光催化制氢技术和电解水制氢技术的研究现状,并对未来太阳能制氢的发展前景进行展望。 展开更多
关键词 氢能 太阳能制氢技术 热化学制氢技术 光催化制氢技术 电解水制氢技术
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金@氧缺陷二氧化钛核壳纳米颗粒的制备及光催化产氢 被引量:5
14
作者 寇书芳 封振宇 +1 位作者 王春省 杨剑 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2017年第8期1390-1396,共7页
通过水解TiCl_3在金纳米颗粒外表生长TiO_2,然后在Ar/H2气氛中高温煅烧成功地合成了核壳形貌的Au@H-TiO_2缺陷结构。采用XRD、TEM、XPS、UV-Vis测试方法对产物的物相结构、形貌及光吸收能力做了系统的分析。与不存在缺陷态的TiO_2和Au@A... 通过水解TiCl_3在金纳米颗粒外表生长TiO_2,然后在Ar/H2气氛中高温煅烧成功地合成了核壳形貌的Au@H-TiO_2缺陷结构。采用XRD、TEM、XPS、UV-Vis测试方法对产物的物相结构、形貌及光吸收能力做了系统的分析。与不存在缺陷态的TiO_2和Au@A-TiO_2相比,Au@H-TiO_2表现出最高的产氢速率,这可以归因于其电荷分离效率的提高和电荷转移阻抗的降低,瞬态光电流测试以及电化学阻抗数据证实了这一结论。这些性能的改进可能与Au@H-TiO_2中的Ti^(3+)自掺杂和Au修饰有关。 展开更多
关键词 二氧化钛 缺陷结构 纳米材料 光催化制氢
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酚醛树脂负载铁物种光自催化持续生成·OH自由基
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作者 周钰人 陈乐 +3 位作者 黄浚源 杨洁 赵翔 马骏 《西南民族大学学报(自然科学版)》 CAS 2022年第5期503-510,共8页
光催化自芬顿体系,通过太阳能驱动催化氧气还原生成双氧水(H_(2)O_(2))并引发芬顿反应获得强氧化活性的羟基自由基(·OH),实现有机污染物的降解与矿化,因其具有安全、清洁、高效的优势正日益引起环境保护领域的关注.但是,如何有效... 光催化自芬顿体系,通过太阳能驱动催化氧气还原生成双氧水(H_(2)O_(2))并引发芬顿反应获得强氧化活性的羟基自由基(·OH),实现有机污染物的降解与矿化,因其具有安全、清洁、高效的优势正日益引起环境保护领域的关注.但是,如何有效耦合高效产H_(2)O_(2)催化剂与类芬顿催化剂提高体系可重复使用性,是目前光催化自芬顿体系需要解决的科学问题.本论文利用高活性产H_(2)O_(2)的酚醛树脂负载类芬顿催化剂构建新型光催化产H_(2)O_(2)-类芬顿体系,考察类芬顿催化剂前驱体的负载方式与负载量、类芬顿催化剂的组成与形貌等实验条件对·OH生成效率的影响.实验结果表明,所构建的光催化产H_(2)O_(2)-类芬顿体系持续生成·OH,其中SR-3-5%性能最佳,反应3 h生成·OH自由基4.5μM.本研究对构建新型光催化产双氧水-类芬顿体系具有较好的指导意义,可为实际应用奠定基础. 展开更多
关键词 酚醛树脂 光催化产H_(2)O_(2) 类芬顿体系 羟基自由基
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非贵金属掺杂改性g-C_(3)N_(4)光催化分解水制氢的研究进展
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作者 李苗 李欣儒 +1 位作者 武威 周远 《中国陶瓷》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期1-8,34,共9页
光催化裂解水产氢是缓解能源危机和环境污染两大难题最有前景的技术之一。石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))以其合适的带隙宽度、丰富的活性位点和成本低廉等优点,近年已成为极具有应用前景的光催化材料。然而,单一g-C_(3)N_(4)的可见光响应... 光催化裂解水产氢是缓解能源危机和环境污染两大难题最有前景的技术之一。石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))以其合适的带隙宽度、丰富的活性位点和成本低廉等优点,近年已成为极具有应用前景的光催化材料。然而,单一g-C_(3)N_(4)的可见光响应范围窄、电子-空穴复合严重、光催化产氢效率低等问题制约了其在光催化领域的应用。对g-C_(3)N_(4)进行形貌调控、表面改性、元素掺杂、构建异质结是改善其光催化性能的有效策略。介绍了目前金属掺杂改性g-C_(3)N_(4)复合材料常见的制备方法,归纳了碱金属、过渡金属及稀土金属等非贵金属掺杂改性g-C_(3)N_(4)基复合材料的光催化水解制氢相关研究进展,旨在为光催化分解水制氢方面提供参考。 展开更多
关键词 石墨相碳化氮 金属掺杂 光催化产氢
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