无铅卤化物钙钛矿可见光催化研究进展 被引量：7

1

作者 吴健豪 赵婉 +3 位作者 陈默 刘纯希 陈金超 陈智 《稀有金属》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第1期96-108,共13页

在光催化剂上以太阳光为驱动的催化反应是目前太阳能转化和利用的一个有效途径,对解决当前日益严重的环境和能源问题具有重要作用。光催化技术的核心是开发新型光催化剂材料以实现对太阳能的高效利用。卤化铅钙钛矿材料作为一种光电性... 在光催化剂上以太阳光为驱动的催化反应是目前太阳能转化和利用的一个有效途径,对解决当前日益严重的环境和能源问题具有重要作用。光催化技术的核心是开发新型光催化剂材料以实现对太阳能的高效利用。卤化铅钙钛矿材料作为一种光电性能优异的半导体材料已经被开创性地应用于光催化领域中,但其差的环境稳定性和元素毒性限制了其未来的发展。以Sn基、Ge基、Bi基和部分过渡金属为主的无铅卤化物钙钛矿有着无毒、带隙可调等优势,有望成为替代铅基卤化物钙钛矿的候选材料。本综述在介绍无铅卤化物钙钛矿结构性质的基础上,总结了不同种类无铅卤化物钙钛矿在光催化领域的应用及性能特性与制备方法,重点阐述了其光催化性能优化策略及环境稳定性的改性方案,最后对无铅卤化物钙钛矿在光催化水解制氢、CO_(2)还原与有机污染物降解等方面的应用进行了展望,并提出了其光催化应用方面的前景与挑战。 展开更多

关键词 无铅卤化物钙钛矿 光催化 光催化制氢 光催化co_(2)还原 有机物污染物光催化降解

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纳米SiC基光催化剂研究进展 被引量：6

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作者 何科林 沈荣晨 +4 位作者 郝磊 李佑稷 张鹏 江吉周 李鑫 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第11期21-44,共24页

工业化无疑促进了经济的发展,提高了生活水平,但也导致了一些问题,包括能源危机、环境污染、全球变暖等,其中这些所产生问题主要是由燃烧煤炭、石油和天然气等化石燃料引起的。光催化技术具有利用太阳能将二氧化碳转化为碳氢化合物燃料... 工业化无疑促进了经济的发展,提高了生活水平,但也导致了一些问题,包括能源危机、环境污染、全球变暖等,其中这些所产生问题主要是由燃烧煤炭、石油和天然气等化石燃料引起的。光催化技术具有利用太阳能将二氧化碳转化为碳氢化合物燃料、从水中制氢、降解污染物等优点,从而在解决能源危机的同时避免环境污染,因此被认为是解决这些问题的最有潜力的技术之一。在各种光催化剂中,碳化硅(SiC)由于其优良的电学性能和光电化学性质,在光催化、光电催化、电催化等领域具有广阔的应用前景。本文首先系统地阐述了各种SiC的合成方法,具体包括模板生长法、溶胶凝胶法、有机前驱物热解法、溶剂热合成法、电弧放电法,碳热还原法和静电纺丝等方法。然后详细地总结了提升SiC光催化活性的各种改性策略,如元素掺杂、构建Z型(S型)体系、负载助催化剂、可见光敏化、构建半导体异质结、负载炭材料、构建纳米结构等。最后重点论述了半导体的光催化机理以及SiC复合物在光催化产氢、污染物降解和CO_(2)还原等领域的应用研究进展,并提出了前景展望。 展开更多

关键词 碳化硅 光催化 光催化析氢 光催化降解 光催化co_(2)还原

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模板法制备多孔Bi_(0.5)La_(0.5)VO_(4)固溶体光催化还原CO_(2)

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作者 孙雨平 马洋博 +2 位作者 刘小强 高丽 陈威 《化学研究》 CAS 2024年第1期16-22,共7页

光催化还原CO_(2)为有价值的化学品为缓解温室效应提供了理想的途径。本工作中,采用纳米球形SiO_(2)模板剂抑制光催化剂颗粒的生长从而合成高比表面积的多孔Bi_(0.5)La_(0.5)VO_(4)(BLV)固溶体光催化材料。得益于纳米SiO_(2)的限域效应... 光催化还原CO_(2)为有价值的化学品为缓解温室效应提供了理想的途径。本工作中,采用纳米球形SiO_(2)模板剂抑制光催化剂颗粒的生长从而合成高比表面积的多孔Bi_(0.5)La_(0.5)VO_(4)(BLV)固溶体光催化材料。得益于纳米SiO_(2)的限域效应,硬模板法制备的固溶体的粒径明显小于固相法制备的体相固溶体。N_(2)吸脱附测试结果显示950℃焙烧下制备的多孔BLV的比表面积为固相法的11.9倍。光催化CO_(2)还原活性评价表明多孔BLV-950固溶体的CO析出速率达0.58μmol·g^(-1)·h^(-1),是体相BLV的3.9倍。这归因于多孔BLV较体相具有更高的载流子分离效率和更低的CO_(2)还原界面阻力。 展开更多

关键词 光催化co_(2)还原 Bi_(0.5)La_(0.5)VO_(4)固溶体 模板法 电荷分离

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静电纺丝法合成S型异质结CoTiO_(3)/g-C_(3)N_(4)纳米纤维及其增强的可见光光催化活性研究

4

作者 杨令坤 李宗军 +2 位作者 王鑫 李铃铃 陈哲 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第4期237-249,共13页

随着社会的高速发展,化石燃料的消耗量急剧上升,这不仅导致了能源的短缺,而且引发了二氧化碳(CO_(2))及其他有害气体的过量排放,造成环境污染.利用太阳能将CO_(2)光催化转化为碳基燃料是解决上述问题的一种有效途径.在众多半导体光催化... 随着社会的高速发展,化石燃料的消耗量急剧上升,这不仅导致了能源的短缺,而且引发了二氧化碳(CO_(2))及其他有害气体的过量排放,造成环境污染.利用太阳能将CO_(2)光催化转化为碳基燃料是解决上述问题的一种有效途径.在众多半导体光催化材料中,钙钛矿氧化物(CoTiO_(3))由于具有独特的电子和晶体结构以及较好的稳定性而备受关注.然而,由于单一半导体光催化剂中光生电子-空穴对的复合率较高,导致其催化还原CO_(2)的能力有限,制约了其在可见光催化反应中的实际应用.研究发现,构建异质结是提高半导体光催化还原CO_(2)效率的重要策略之一,因此寻找可与CoTiO_(3)能带结构很好匹配的半导体材料至关重要.近年来,有机聚合物g-C_(3)N_(4)因具有独特的层状结构、较好的热稳定性和化学稳定性,对可见光响应性能良好而受到人们的关注.本研究旨在构建g-C_(3)N_(4)与CoTiO_(3)的S型异质结,以优化体系中光生载流子分离效率,从而有效提升光催化性能.本文首先采用静电纺丝法制备出CoTiO_(3)纳米纤维,然后通过一步煅烧法构建CoTiO_(3)/g-C_(3)N_(4)S型异质结光催化剂.X射线衍射仪、傅里叶红外光谱仪、扫描电镜和透射电镜结果证实成功制得了CoTiO_(3)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂.在可见光照射下,测试了不同CoTiO_(3)质量百分含量(0.5%,1%,1.5%,2%和3%,命名为0.5%CTO/CN,1%CTO/CN,1.5%CTO/CN,2%CTO/CN和3%CTO/CN)的CoTiO_(3)/g-C_(3)N_(4)S型异质结光催化剂对CO_(2)的还原能力(反应时间为4 h).结果发现,2%CTO/CN催化剂显示出最高的光催化性能,其催化生成CO和CH4的产率分别为46.5和0.825 mol g^(-1) h^(-1),且生成CO的选择性为98.3%.同时,为了进一步验证光催化性能增强规律,作为补充实验,进行了盐酸四环素(TCH)、土霉素(OTC)和氧氟沙星(OFX)光催化降解实验.结果表明,2%CTO/CN表现出最高的光催化降解效率,2%CTO/CN在光催化CO_(2)� 展开更多

关键词 静电纺丝 S型异质结 g-C_(3)N_(4) 光催化降解 光催化还原co_(2)

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板钛矿TiO_(2)/Cu_(2)O 异质结光催化CO_(2) 还原的综合性化学实验设计与教学实践

5

作者 程刚 陈章静 熊金艳 《实验科学与技术》 2024年第4期71-78,共8页

设计了板钛矿TiO_(2)(B-TiO_(2))/Cu_(2)O复合材料在光催化CO_(2)还原应用方面的综合性实验。分别合成了板钛矿TiO_(2)(B-TiO_(2))、Cu_(2)O及其B-TiO_(2)-Cu_(2)O复合材料。通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和紫外-可见漫... 设计了板钛矿TiO_(2)(B-TiO_(2))/Cu_(2)O复合材料在光催化CO_(2)还原应用方面的综合性实验。分别合成了板钛矿TiO_(2)(B-TiO_(2))、Cu_(2)O及其B-TiO_(2)-Cu_(2)O复合材料。通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和紫外-可见漫反射光谱(DRS)对材料的组成、结构和光学性质进行分析,通过气相色谱法对复合材料光催化CO_(2)还原性能进行了定性定量分析,并且研究了B-TiO_(2)与Cu_(2)O界面p-n异质结的形成对光催化CO_(2)还原活性的促进作用。该综合性实验课与科学前沿紧密及社会生活紧密结合,激发了学生对实验探索的兴趣,锻炼了学生的文献调研和动手实践能力,可作为大学本科生应用化学三年级的综合实验教学内容,为毕业论文的教学工作开展奠定了基础。 展开更多

关键词 综合性化学实验 光催化co_(2)还原 TiO_(2)/Cu_(2)O p-n异质结 实验教学

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Pt-C_(3)N_(4)/BiOCl S型异质结应用于光催化CO_(2)还原的理论计算研究 被引量：3

6

作者 罗铖 龙庆 +2 位作者 程蓓 朱必成 王临曦 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第6期135-144,共10页

光催化CO_(2)还原制备可再生的碳氢燃料为缓解温室效应、解决能源短缺问题提供了一个可行的办法。然而,单一组分光催化剂的CO_(2)还原活性非常低。一是因为光生载流子的快速复合导致光子效率很低。二是因为CO_(2)的活化需要较高的能垒... 光催化CO_(2)还原制备可再生的碳氢燃料为缓解温室效应、解决能源短缺问题提供了一个可行的办法。然而,单一组分光催化剂的CO_(2)还原活性非常低。一是因为光生载流子的快速复合导致光子效率很低。二是因为CO_(2)的活化需要较高的能垒。对此,研究人员作出了许多改进以提高CO_(2)还原性能。例如,发展S型异质结可以增强载流子的分离和光催化剂的氧化还原能力,引入金属单原子助催化剂可以优化反应热力学。因此,协同利用S型异质结和金属单原子修饰将能同时促进载流子的转移和CO_(2)还原反应过程。本文构建了由单原子Pt负载的g-C_(3)N_(4)和BiOCl组成的Pt-C_(3)N_(4)/BiOCl异质结模型。用密度泛函理论计算研究了其光催化性能,包括几何结构和电子性质的探索、CO_(2)转化过程的模拟。差分电荷密度结果表明g-C_(3)N_(4)中的电子转移至BiOCl,这是由于g-C_(3)N_(4)的费米能级比BiOCl的费米能级高。由此在g-C_(3)N_(4)/BiOCl异质结的界面处形成了由g-C_(3)N_(4)指向BiOCl的内建电场。在光照下,g-C_(3)N_(4)/BiOCl复合物中载流子的转移路径符合S型机制。具体而言,BiOCl导带的光生电子与g-C_(3)N_(4)价带的光生空穴复合,而g-C_(3)N_(4)导带的电子与BiOCl价带的空穴得以保留。在g-C_(3)N_(4)的空隙中添加Pt原子后,g-C_(3)N_(4)的功函数减小,由此增大了g-C_(3)N_(4)和BiOCl的费米能级差异。结果,有更多的电子从Pt-C_(3)N_(4)转移至BiOCl,内建电场的强度增大。这有利于Pt-C_(3)N_(4)/BiOCl S型异质结的电荷转移。此外,反应自由能计算结果表明,g-C_(3)N_(4)/BiOCl异质结上CO_(2)还原反应的限速步骤是CO_(2)氢化生成COOH,其能垒为1.13 eV。Pt原子修饰后,限速步骤变为CO氢化生成HCO,其能垒为0.71 eV。这些结果表明Pt单原子的引入能够增强界面电场、降低能垒,从而提高CO_(2)还原活性。本工作为构建金属原子修饰的S型异质结� 展开更多

关键词 S型异质结 密度泛函理论 光催化co_(2)还原 单原子Pt 氮化碳 BiOCl 内建电场

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Z型Ag-Cu_(2)O/BiVO_(4)光催化剂的光催化还原CO_(2)性能

7

作者 杨懿 王爽 +1 位作者 王文丹 陈立妙 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第5期895-906,共12页

利用简单的化学还原沉积法将Cu_(2)O纳米球和Ag纳米颗粒均匀包裹在十面体BiVO_(4)表面,成功构建了一种具有高效电荷载流子分离/转移特性的Z型异质结光催化剂Ag-Cu_(2)O/BiVO_(4)。Ag-Cu_(2)O/BiVO_(4)在可见光下光催化CO_(2)还原为CO的... 利用简单的化学还原沉积法将Cu_(2)O纳米球和Ag纳米颗粒均匀包裹在十面体BiVO_(4)表面,成功构建了一种具有高效电荷载流子分离/转移特性的Z型异质结光催化剂Ag-Cu_(2)O/BiVO_(4)。Ag-Cu_(2)O/BiVO_(4)在可见光下光催化CO_(2)还原为CO的产率可达5.37μmol·g^(-1)·h^(-1),分别是纯BiVO_(4)和Cu_(2)O的35.8倍和6.25倍。通过X射线粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱(EDS)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、光致发光(PL)光谱、瞬态光电流响应(TPC)和电化学阻抗谱(EIS)对Ag-Cu_(2)O/BiVO_(4)的晶体结构、形貌、组成、能带结构和吸光能力等进行了系统表征分析,并提出了其光催化体系还原CO_(2)的催化机理。 展开更多

关键词 Ag-Cu_(2)O/BiVO_(4) Z型异质结 光催化co_(2)还原 可见光照射

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2D/2D超薄La_(2)Ti_(2)O_(7)/Ti_(3)C_(2)Mxene肖特基异质结用于高效光催化CO_(2)还原 被引量：1

8

作者 王可 程淼 +7 位作者 王楠 张千一 刘懿 梁俊威 管杰 刘茂昌 周建成 李乃旭 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第1期146-159,共14页

CO_(2)的过量排放造成了全球生态系统的失衡,如温室效应、海洋酸化和极端天气频发等.CO_(2)作为一种储量丰富且可循环利用的碳一资源,利用光催化技术将其催化转化为包括一氧化碳和甲烷在内的碳氢燃料,为上述问题提供了一个很有前景的解... CO_(2)的过量排放造成了全球生态系统的失衡,如温室效应、海洋酸化和极端天气频发等.CO_(2)作为一种储量丰富且可循环利用的碳一资源,利用光催化技术将其催化转化为包括一氧化碳和甲烷在内的碳氢燃料,为上述问题提供了一个很有前景的解决方案.纳米片作为典型的二维材料,其厚度一般低至100 nm.此外,二维材料具有较大的比表面积、可调谐的端基官能团、出色的光学性能以及较好的导电性和柔韧性,在光催化领域受到了广泛关注.在半导体材料中,钛酸镧(La_(2)Ti_(2)O_(7))具有优良的氧化还原能力和良好的稳定性和耐久性,但与其他半导体类似,La_(2)Ti_(2)O_(7)的宽带隙性质决定了其只能利用波长较短的光,这极大地限制了其对太阳光的利用.为了增强光吸收能力,降低光生载流子的复合,本文通过溶剂热法在La_(2)Ti_(2)O_(7)纳米片上负载薄层Ti_(3)C_(2)MXene纳米片,设计制备了二维/二维(2D/2D)La_(2)Ti_(2)O_(7)/Ti_(3)C_(2)Mxene肖特基异质结复合材料,并用于增强光催化CO_(2)还原性能.研究发现,当Ti_(3)C_(2)MXene的负载量为3 wt%时,CO和CH4的产率是物理混合的La_(2)Ti_(2)O_(7)和Ti_(3)C_(2)MXene的4.6倍和11.4倍.飞秒瞬态吸收光谱和X射线光电子能谱结果表明,La_(2)Ti_(2)O_(7)/Ti_(3)C_(2)Mxene较好的光催化CO_(2)还原反应性能归因于高效电荷载流子迁移率和两组分接触界面之间形成了肖特基异质结的协同作用.原位红外漫反射光谱观察到的反应中间产物、紫外光电子能谱计算得到的功函数和原子层级的密度泛函理论计算得到的吉布斯自由能和差分电荷密度揭示了该体系光催化CO_(2)还原的机理、光催化反应的路径和产物选择性的由来.相比于单独的La_(2)Ti_(2)O_(7)和物理混合的La_(2)Ti_(2)O_(7)和Ti_(3)C_(2)MXene,2D/2D La_(2)Ti_(2)O_(7)/Ti_(3)C_(2)Mxene肖特基异质结复合材料表现出增强的光催化CO_(2)还原性能.引入Ti_(3)C_ 展开更多

关键词 钛酸镧 Ti_(3)C_(2)MXene 光催化co_(2)还原 二维/二维 肖特基异质结

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有机光敏剂在光催化CO_(2)还原中的应用

9

作者 熊晨辰 程鑫 +4 位作者 石建兵 佟斌 孙鹏 蔡政旭 董宇平 《化学通报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第9期1107-1110,共4页

光催化CO_(2)还原是将太阳能转化为有用化学原料的重要策略。光敏剂能提高光催化体系的光吸收和电子转移能力,通过与催化剂结合,可以有效实现CO_(2)还原。相较于广泛使用的金属基光敏剂,能级可调的有机光敏剂更具成本效益和环保性,具备... 光催化CO_(2)还原是将太阳能转化为有用化学原料的重要策略。光敏剂能提高光催化体系的光吸收和电子转移能力,通过与催化剂结合,可以有效实现CO_(2)还原。相较于广泛使用的金属基光敏剂,能级可调的有机光敏剂更具成本效益和环保性,具备广阔的发展潜力。本文综述了有机光敏剂在CO_(2)还原CO领域的研究进展,并讨论了有机光敏剂发展的挑战和前景。 展开更多

关键词 光催化co_(2)还原 有机光敏剂 三线态激子

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S型异质结Bi_(4)O_(5)Br_(2)/CeO_(2)的制备及其光催化CO_(2)还原性能

10

作者 李跃军 曹铁平 孙大伟 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第8期963-970,共8页

光催化CO_(2)还原技术的关键是开发高效光催化剂,而构建具有紧密界面结构的异质结是增强界面电荷转移,实现高效光催化活性的有效途径。本研究采用静电纺丝技术结合水热法,将Bi_(4)O_(5)Br_(2)纳米片镶嵌在CeO_(2)纳米纤维表面,制得Bi_(4... 光催化CO_(2)还原技术的关键是开发高效光催化剂,而构建具有紧密界面结构的异质结是增强界面电荷转移,实现高效光催化活性的有效途径。本研究采用静电纺丝技术结合水热法,将Bi_(4)O_(5)Br_(2)纳米片镶嵌在CeO_(2)纳米纤维表面,制得Bi_(4)O_(5)Br_(2)/CeO_(2)纤维光催化材料(B@C-x,x对应反应物的加入量)。利用不同方法表征其微观结构、形貌和光电性能。结果表明,适当Bi_(4)O_(5)Br_(2)含量的Bi_(4)O_(5)Br_(2)/CeO_(2)异质结可以显著提高CeO_(2)纳米纤维的光催化性能。与纯Bi_(4)O_(5)Br_(2)和CeO_(2)相比,B@C-2在模拟太阳光下表现出最佳光催化活性,不使用任何牺牲剂或共催化剂的条件下,CO生成速率达到8.26μmol·h^(–1)·g^(–1)。这归因于Bi_(4)O_(5)Br_(2)和CeO_(2)之间的界面结合紧密以及构建的S型异质结,使得光生载流子可以实现有效的空间分离和转移。本研究为定向合成Bi基S型异质结复合光催化材料提供了一种简便有效的方法,为清洁能源转换探索了可行的途径。 展开更多

关键词 Bi_(4)O_(5)Br_(2)/CeO_(2)复合纤维 异质结 光催化co_(2)还原 水热法

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高效光催化二氧化碳还原钻单原子催化剂的多尺度结构工程

11

作者 王榆惠 郑天宇 +7 位作者 金昱丞 孙婷婷 丁旭 王萧 徐清梅 李彤轩 张少龙 姜建壮 《Science China Materials》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第4期1292-1300,共9页

人工光合作用将二氧化碳转化为增值化学品和燃料,在克服全球环境能源危机方面具有巨大潜力.然而,由于CO_(2)的热力学稳定性和动力学滞后性,开发高效的CO_(2)RR光催化剂是一个巨大的挑战.本文在微介孔氮掺杂碳(0.8-Co-ISAS/MMNC-900)上... 人工光合作用将二氧化碳转化为增值化学品和燃料,在克服全球环境能源危机方面具有巨大潜力.然而,由于CO_(2)的热力学稳定性和动力学滞后性,开发高效的CO_(2)RR光催化剂是一个巨大的挑战.本文在微介孔氮掺杂碳(0.8-Co-ISAS/MMNC-900)上制备了一种具有高度分散Co单原子位的分级多孔钴单原子光催化剂,该催化剂显著促进了CO_(2)-to-CO的光还原.0.8-Co-ISAS/MMNC-900催化剂的CO生成速率高达7261μmol g^(-1)h^(-1),CO选择性高达90.1%,并且在四次循环测试中表现出良好的稳定性.实验数据和理论结果表明,分层多孔结构可以促进电荷分离引起的外部局部电场的形成,Co隔离的单原子位和微介孔构型协同作用,促进光激发电子积累、CO_(2)吸附活化和*COOH中间体的形成.本研究通过多尺度多孔结构工程,提出了一种合成CO_(2)还原光催化剂的新策略. 展开更多

关键词 单原子 热力学稳定性 激发电子 光还原 多尺度结构 人工光合作用 多孔结构 电荷分离

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光催化剂活性位点调控及其光还原CO_(2)制C_(2+)产物研究进展 被引量：1

12

作者 刘科宜 陈巧玲 +2 位作者 孙容 王佳忍 郑毅 《分子催化》 CAS CSCD 北大核心 2023年第4期389-396,I0003,I0004,共10页

工业发展与人类活动导致大气中CO_(2)浓度逐年升高,引发一系列生态环境问题.将CO_(2)光催化转化为高附加值化学物质不仅有利于缓解环境压力,也可以带来额外经济价值.然而,由于多电子利用效率低和C―C偶联动力学缓慢,光还原CO_(2)制多碳... 工业发展与人类活动导致大气中CO_(2)浓度逐年升高,引发一系列生态环境问题.将CO_(2)光催化转化为高附加值化学物质不仅有利于缓解环境压力,也可以带来额外经济价值.然而,由于多电子利用效率低和C―C偶联动力学缓慢,光还原CO_(2)制多碳产品面临产率低和选择性差等挑战.光催化剂活性位点调控能够有效解决上述问题.我们综述了近几年用于光还原CO_(2)催化剂表面活性位点设计的研究进展,主要包括缺陷位点、金属位点以及掺杂位点等,从活性位点的角度为光还原CO_(2)催化剂设计提供新视角,并对开发高效光催化剂具有启发意义. 展开更多

关键词 光催化co_(2)还原 活性位点 C―C偶联 C_(2+)产物

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LSPR效应增强碳包覆In_(2)O_(3)/W_(18)O_(49)S型异质结用于高效CO_(2)光还原

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作者 何厚伟 王中辽 +2 位作者 代凯 李素文 张金锋 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第5期267-278,共12页

太阳能驱动的光催化CO_(2)还原(PCR)技术可以将CO_(2)转化为增值燃料,被认为是可以解决化石能源的日益减少和环境污染问题的可持续能源转换技术.CO_(2)的光催化还原涉及多种催化剂和反应途径,构建异质结催化剂是提高光催化CO_(2)还原效... 太阳能驱动的光催化CO_(2)还原(PCR)技术可以将CO_(2)转化为增值燃料,被认为是可以解决化石能源的日益减少和环境污染问题的可持续能源转换技术.CO_(2)的光催化还原涉及多种催化剂和反应途径,构建异质结催化剂是提高光催化CO_(2)还原效率的重要策略.然而,异质结催化剂的光吸收范围一直是影响其性能的重要因素.在增强近红外区光吸收的众多材料中,具有局部表面等离子体共振(LSPR)效应的非贵金属等离子体材料是合适的选择.W_(18)O_(49)具有特殊的缺陷结构和LSPR效应,可以产生高能“热电子”并促进载流子转移,进一步优化了W_(18)O_(49)敏化光催化复合材料的设计,在光催化中显示出非凡的潜力和研究价值.本文在源自In-MOF的碳包覆In_(2)O_(3)(C-In_(2)O_(3))纳米棒外表面组装一维高吸光度W_(18)O_(49)纳米线,设计和制备C-In_(2)O_(3)/W_(18)O_(49)分级S型异质结.采用X射线衍射、扫描电镜和透射电镜对样品进行了结构和形貌表征,结果表明,成功制备了C-In_(2)O_(3)/W_(18)O_(49)复合材料.通过X射线光电子能谱和密度泛函理论计算分析了电子流向,验证了S型异质结的机理.使用原位漫反射红外傅里叶变换光谱、气相色谱和同位素标定进一步确定了PCR反应中间体活化过程和反应产物,其中40%C-In_(2)O_(3)/W_(18)O_(49)复合材料的CO产率最高,达到135.82μmol·h^(-1)·g^(-1),分别是纯C-In_(2)O_(3)和W_(18)O_(49)的2.99和2.84倍.采用时间分辨瞬态光致发光光谱测定样品的荧光寿命,结果表明,C-In_(2)O/W_(18)O_(49)复合材料拥有更长的载流子衰变动力学的平均寿命(4.0707 ns),表明复合材料可以更有效地利用可见光进行光催化反应.C-In_(2)O_(3)/W_(18)O_(49)复合材料较好的催化性能主要归因于以下两个方面.(1)碳涂层的高电子电导率促进了C-In_(2)O_(3)和W_(18)O_(49)之间的电荷转移,载流子在非均相界面的均匀分布和高清的转移是� 展开更多

关键词 光催化co_(2)还原 S型异质结 局部表面等离子体共振 碳包覆氧化铟 W_(18)O_(49)

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Ag/CN/ZnIn_(2)S_(4) S型异质结等离子体光催化剂的制备及其增强光还原CO_(2)研究

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作者 张怡宁 高明 +2 位作者 陈松涛 王会琴 霍鹏伟 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第6期122-134,共13页

S型异质结在电子的激发和输运方面具有优异的表现。本研究采用光沉积和水热法制备了Ag/CN/ZnIn_(2)S(ACZ)S型异质结复合光催化剂,其中,ACZ-60的CO和CH_(4)产率最高,分别为5.63μmol·g^(-1)和0.23μmol·g^(-1),是CN的6.5倍和2.... S型异质结在电子的激发和输运方面具有优异的表现。本研究采用光沉积和水热法制备了Ag/CN/ZnIn_(2)S(ACZ)S型异质结复合光催化剂,其中,ACZ-60的CO和CH_(4)产率最高,分别为5.63μmol·g^(-1)和0.23μmol·g^(-1),是CN的6.5倍和2.1倍。通过电子自旋共振(ESR)和紫外光电子能谱(UPS)的表征分析,得出ACZ遵循S型电子转移路径的结论,进一步通过光电化学和PL测试证明S型异质结的形成改善了原本单体催化剂电子空穴复合率高的问题,同时也增强了光吸收。另一方面,沉积在CN表面的Ag NPs既作为反应活性位点,又具有等离子效应,进一步增强了对可见光的吸收性能,有效提升了电子传递效率,同时为反应提供了更多的热电子。此外,通过原位红外解释了光催化还原CO_(2)可能的反应路径。本研究为设计具有等离子体效应的S型异质结光催化剂提供了新思路。 展开更多

关键词 S型异质结 ZnIn_(2)S_(4) Ag NPs 光催化co_(2)还原 等离子体效应

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ZnS/TiO_(2)催化剂光催化CO_(2)的还原性能

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作者 桑换新 王晓宁 刘秀丽 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2023年第9期3043-3050,共8页

利用光催化技术将CO_(2)转化为有用化学品或太阳能燃料是解决能源和环境问题的有效方法之一.通过水热法制备了ZnTi-LDH,并通过0.1 mol·L^(−1)Na_(2)S溶液对其进行硫化处理,制备了不同硫化时间的ZnS/TiO_(2)光催化剂.采用XRD、TEM、... 利用光催化技术将CO_(2)转化为有用化学品或太阳能燃料是解决能源和环境问题的有效方法之一.通过水热法制备了ZnTi-LDH,并通过0.1 mol·L^(−1)Na_(2)S溶液对其进行硫化处理,制备了不同硫化时间的ZnS/TiO_(2)光催化剂.采用XRD、TEM、UV-vis DRS、化学工作站等方法,详细分析了硫化时间对光催化剂的组成、结构、光吸收性能和电化学质以及光催化H2O还原CO_(2)性能的影响.与ZnTi-LDH相比,硫化处理得到的ZnS/TiO_(2)光催化CO_(2)还原性能均有明显提高,其中ZnS/TiO_(2)/S-1 h的样品具有最高的光催化活性,其CO和H_(2)的产率分别为25.35μmol·(g·h)^(−1)和15.54μmol·(g·h)^(−1),是未硫化样品的4倍和1.5倍.硫化后样品光催化性能的改善可归因于,硫化样品较好的可见光吸收性能、较高的电子空穴分离效率以及其光电子还原能力的提高. 展开更多

关键词 光催化co_(2)还原 ZNS TiO_(2) 硫化处理

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稀土纳米材料在光催化二氧化碳还原中的应用 被引量：1

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作者 盘盈滢 李岩岩 郑智平 《中国稀土学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第3期383-403,I0001,共22页

光催化二氧化碳还原反应(光催化CO_(2)RR)是将惰性CO_(2)转化为高价值化学品的最具前景的策略之一。光催化CO_(2)RR的成功取决于高效催化剂的使用,尽管目前已取得相当的进展,但光催化过程仍面临着光电效应弱和光生载流子易复合等问题,... 光催化二氧化碳还原反应(光催化CO_(2)RR)是将惰性CO_(2)转化为高价值化学品的最具前景的策略之一。光催化CO_(2)RR的成功取决于高效催化剂的使用,尽管目前已取得相当的进展,但光催化过程仍面临着光电效应弱和光生载流子易复合等问题,严重制约了CO_(2)还原的效率。稀土离子具有独特的f电子结构和尤其丰富的电子能级,可作为光生电子的“储存器”并兼具抑制光生载流子复合的功能,因此电子能更有效地用于CO_(2)RR。镧系金属离子的强亲氧性和高配位需求,使其易于掺杂进其他氧化物半导体的晶格中,不仅能够稳定半导体复合物的晶相,而且能够有效地调控氧空位的浓度,从而实现半导体光催化剂性能调控和优化。此外,镧系金属亦能以原子级分散方式吸附在半导体表面或实现体相掺杂,直接作为活性位点提升光生电子的传递与利用。本文总结和探讨了稀土纳米材料在光催化CO_(2)RR反应中的不同作用形式,从包括单(纯)稀土半导体材料、负载助催化剂的稀土半导体材料、掺杂稀土半导体材料和稀土半导体-其他半导体的复合材料等四方面进行综述。基于对上述领域已有进展的总结,作者也对该领域面临的挑战进行了小结并对未来研究努力的方向提出了自己的思考和建议。 展开更多

关键词 稀土 光催化二氧化碳还原 半导体 电子储存器

原文传递

CsPbBr_(3)钙钛矿的光催化CO_(2)还原研究进展

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作者 黄兴 祝文强 李珍珍 《复合材料学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第4期1841-1856,共16页

探索绿色发展、解决能源危机已成为近年来商业发展的趋势。金属卤化物钙钛矿因其独特的光催化性能而备受关注。其中,CsPbBr_(3)钙钛矿具有较高的光催化活性和优异的稳定性,在光催化CO_(2)还原方面发展迅速。在能源发展趋势下,减少碳排... 探索绿色发展、解决能源危机已成为近年来商业发展的趋势。金属卤化物钙钛矿因其独特的光催化性能而备受关注。其中,CsPbBr_(3)钙钛矿具有较高的光催化活性和优异的稳定性,在光催化CO_(2)还原方面发展迅速。在能源发展趋势下,减少碳排放和催化还原CO_(2)作为燃料是研究热点和主要途径。然而,纯CsPbBr_(3)较差的CO_(2)吸附还原能力、严重的电荷复合和较低的电荷效率严重阻碍了钙钛矿光催化的商业化。为了解决纯CsPbBr_(3)材料光催化中的一系列问题,对CsPbBr_(3)钙钛矿进行表面改性或构建多组分复合材料是目前最经济、最有前景的解决方案。本文讨论了CsPbBr_(3)钙钛矿的光催化反应原理及所面临稳定性和还原能力的阻碍,对CsPbBr_(3)钙钛矿及其复合物的光催化CO_(2)还原研究进行了系统的回顾。最后对构建更加稳定、高效及可持续性的CO_(2)还原光催化剂新的探索方向进行了展望。 展开更多

关键词 光催化co_(2)还原 钙钛矿 催化剂 表面改性 复合材料 CsPbBr_(3)

原文传递

Pd纳米颗粒协同氧空位增强TiO_(2)光催化CO_(2)还原性能

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作者 贾鑫 李晋宇 +3 位作者 丁世豪 申倩倩 贾虎生 薛晋波 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第11期1301-1308,共8页

针对TiO_(2)表面活性位点不足、反应动力学缓慢、CO_(2)还原产物中碳氢化合物的产率低以及选择性差等问题,研究通过Pd催化氧还原法在缺氧环境中构筑了具有表面氧空位的一维单晶TiO_(2)纳米带阵列(Pd-Ov-TNB)。通过形貌结构、载流子行为... 针对TiO_(2)表面活性位点不足、反应动力学缓慢、CO_(2)还原产物中碳氢化合物的产率低以及选择性差等问题,研究通过Pd催化氧还原法在缺氧环境中构筑了具有表面氧空位的一维单晶TiO_(2)纳米带阵列(Pd-Ov-TNB)。通过形貌结构、载流子行为及光催化性能分析,探究了表面氧空位和Pd的氢溢流效应对光生载流子分离传输及还原产物选择性的影响。结果表明,Pd-Ov-TNB的CO_(2)还原活性强,产物中CH_(4)、C_(2)H_(6)和C_(2)H_(4)的产率分别为40.8、32.09和3.09μmol·g^(–1)·h^(–1),碳氢化合物的选择性高达84.52%,在C–C偶联方面展现出巨大的潜力。其一维单晶纳米带结构提高了材料的活性比表面积和结晶度,为CO_(2)还原反应提供了更多的活性位点,并加速载流子的分离传输。同时,氧空位增强了光生电荷的表面积累,为CO_(2)还原提供了富电子环境。此外,Pd纳米颗粒提高反应体系中H^(*)的浓度,并通过氢溢流效应将H*转移到催化剂表面吸附CO_(2)的活性位点,促进反应中间产物氢化。各种优势共同作用促使CO_(2)向碳氢化合物高效转化。 展开更多

关键词 氧空位 TiO_(2)纳米带 氢溢流 光催化还原co_(2)

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一维g-C_(3)N_(4)/二维Ti_(3)C_(2)Tx界面调制促进光催化CO_(2)还原活性与选择性

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作者 钟蕤羽 梁玉洁 +2 位作者 黄菲 梁诗诺 刘升卫 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第10期109-122,共14页

碳中和是实现绿色可持续发展重要途径之一,以半导体光催化CO_(2)还原.反应(CO_(2)RR)为核心的人工光合成技术极具发展前景.石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))作为一种二维层状光催化剂,化学性质稳定,且满足CO_(2)RR的热力学要求,但传统的g-C_(... 碳中和是实现绿色可持续发展重要途径之一,以半导体光催化CO_(2)还原.反应(CO_(2)RR)为核心的人工光合成技术极具发展前景.石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))作为一种二维层状光催化剂,化学性质稳定,且满足CO_(2)RR的热力学要求,但传统的g-C_(3)N_(4)光催化活性和选择性较低,这主要归因于高的电荷复合几率和低的光电子利用效率.采用二维碳化钛(Ti_(3)C_(2)Tx)等碳基助催化剂作为电子受体,促进光生载流子的快速分离与转移,成为提高g-C_(3)N_(4)光催化CO_(2)RR效率的有效手段.然而,g-C_(3)N_(4)光催化剂与Ti_(3)C_(2)Tx助催化剂多数以2D/2D构型界面耦合,受限于二者界面弱的范德华相互作用、高的界面静电势垒和缓慢的界面电荷转移速率,2D/2D g-C_(3)N_(4)/Ti_(3)C_(2)Tx肖特基结光催化CO_(2)RR活性与选择性仍普遍欠佳.针对该问题,本文采用熔盐法制备了沿c轴方向生长的1D高结晶g-C_(3)N_(4)纳米棒(CCN),并通过冷冻干燥辅助界面耦合的方法将其组装到2D Ti_(3)C_(2)Tx基底上,在冷冻干燥条件下,CCN边缘的NHx与MXene表面-O/-OH基团会形成更强的界面氢键耦合作用,最终构筑具有独特界面氢键作用的1D/2D肖特基结光催化剂(记作1D/2D TC/CCN-FD).扫描电镜和透射电镜结果证明了复合材料的成功制备.X射线光电子能谱和密度泛函理论(DFT)计算结果证明了界面电荷的定向转移.瞬态光电流、Nyquist曲线、荧光光谱和DFT计算结果表明,由于g-C_(3)N_(4)纳米棒光催化剂沿π共轭平面的电荷传输势垒远低于以范德华相互连接的g-C_(3)N_(4)层间的电荷传输势垒,1D/2D构型界面耦合可以降低界面电荷转移能垒,加快界面电荷转移速率.气相色谱结果表明,优化组成结构得到的1D/2D TC/CCN-FD复合光催化剂表现出较好的光催化CO_(2)还原效率(2.13μmol^(-1)h^(-1)),分别是1D CCN和2D传统氮化碳的5.6和8.9倍.同时,2D Ti_(3)C_(2)Tx助催化剂上富集的更高密度� 展开更多

关键词 碳化钛 高结晶氮化碳 一维/二维 光催化二氧化碳还原 助催化剂

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Cu掺杂空心异质结TiO_(2)/Zn_(0.3)Cd_(0.7)S的光催化还原性能研究

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作者 陈玉成 阮朝晖 +2 位作者 汪柯婷 周影 武圳铎 《科技创新与应用》 2023年第21期65-67,72,共4页

该文设计一种基于Cu掺杂空心异质结TiO_(2)/Zn_(0.3)Cd_(0.7)S异质结空心球(Cu-TiO_(2)/ZCSHS)的双缺陷修饰光催化剂,用于CO_(2)光还原耦合芳香醇的选择性氧化。具有Zn空位的Zn_(0.3)Cd_(0.7)S纳米颗粒被原位锚定在Cu掺杂TiO_(2)(Cu-TiO... 该文设计一种基于Cu掺杂空心异质结TiO_(2)/Zn_(0.3)Cd_(0.7)S异质结空心球(Cu-TiO_(2)/ZCSHS)的双缺陷修饰光催化剂,用于CO_(2)光还原耦合芳香醇的选择性氧化。具有Zn空位的Zn_(0.3)Cd_(0.7)S纳米颗粒被原位锚定在Cu掺杂TiO_(2)(Cu-TiO_(2)HS)壳层的外部,保证ZCS与Cu-TiO_(2)的紧密接触。Cu-TiO_(2)/ZCSHS表现出比ZCS、TiO_(2)HS、Cu-TiO_(2)HS和TiO_(2)/ZCSHS更高的光催化活性,其光催化CO_(2)还原活性和选择性的增强主要是由于其丰富的表面缺陷和空心结构。 展开更多

关键词 空心异质结 空位 掺杂 光催化co_(2)还原 表面缺陷

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