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Cu修饰的MCM-41的合成、表征及对芳烃羟化反应催化作用的研究 被引量:24
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作者 孙建敏 孟祥举 +6 位作者 王润伟 林文勇 林凯峰 庞文琴 蒋大振 徐如人 肖丰收 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2000年第9期1451-1454,共4页
利用 MCM-4 1形成过程中协同自组装的特点 ,在合成过程中引入 Cu(NH3) 2 +4 ,制备出过渡金属表面修饰的纯硅介孔分子筛 Cu-MCM-4 1 ,采用 XRD,ICP,ESR,N2 吸附等手段确定 Cu处于 MCM-4 1的表面 ,取代了端羟基中氢的位置 ,与骨架桥氧和... 利用 MCM-4 1形成过程中协同自组装的特点 ,在合成过程中引入 Cu(NH3) 2 +4 ,制备出过渡金属表面修饰的纯硅介孔分子筛 Cu-MCM-4 1 ,采用 XRD,ICP,ESR,N2 吸附等手段确定 Cu处于 MCM-4 1的表面 ,取代了端羟基中氢的位置 ,与骨架桥氧和硅羟基中的氧配位 .利用苯酚羟化反应为探针 ,考察了 Cu-MCM-4 1的催化活性 .结果表明 ,Cu-MCM-4 1具有很高的苯酚羟化活性 ,与 TS-1分子筛的催化效果相当 ,对萘酚的羟化活性也较高 . 展开更多
关键词 介孔分子筛 苯酚 萘酚 羟化 合成 催化 MCM-41
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含铜过渡金属水滑石类化合物对苯酚过氧化氢羟化的催化作用 被引量:22
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作者 朱凯征 刘持标 +1 位作者 叶兴凯 吴越 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1997年第9期1530-1533,共4页
合成了一系列二元、三元过渡金属水滑石类化合物,并经XRD、IR进行了表征.苯酚过氧化氢羟化结果表明,含铜水滑石类化合物对该反应有较高的催化活性,并初步提出了反应机理.
关键词 水滑石 苯酚羟化 过氧化氢 催化
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铜铝水滑石类化合物催化苯酚羟化反应的研究 被引量:26
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作者 朱凯征 刘持标 +1 位作者 叶兴凯 吴越 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1998年第1期32-36,共5页
利用共沉淀法合成了不同Cu/Al比例的铜铝水滑石类化合物,且利用XRD,IR对此类化合物进行了表征.首次用于催化苯酚羟化反应,并获得了较好的结果,同时探讨了Cu/Al比例,反应温度,反应介质及介质的pH值对反应活性的影响.初步提出了反应机理.
关键词 水滑石 苯酚 羟化 铜铝水滑石 催化剂
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含过渡金属HMS的合成和催化性能 被引量:21
4
作者 伏再辉 陈君华 +3 位作者 陈远道 向延海 张鲁西 尹笃林 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2000年第5期410-415,共6页
利用中性伯胺 (十二胺 )作模板剂 ,合成了过渡金属Cu、 Ti、 Co、或Fe取代的HMS中孔材料 .XRD和FT IR表征表明 ,Cu和Ti能有效地嵌入HMS骨架壁中而不会造成其中孔有序度的下降 ;而Co和Fe的嵌入会明显降低表面活性剂的模板组装作用 ,从... 利用中性伯胺 (十二胺 )作模板剂 ,合成了过渡金属Cu、 Ti、 Co、或Fe取代的HMS中孔材料 .XRD和FT IR表征表明 ,Cu和Ti能有效地嵌入HMS骨架壁中而不会造成其中孔有序度的下降 ;而Co和Fe的嵌入会明显降低表面活性剂的模板组装作用 ,从而造成中孔结晶有序度的显著下降 .催化实验结果表明 :Cu HMS和Fe Silica是苯酚羟基化的有效催化剂 ,而Ti 展开更多
关键词 杂原子HMS 中孔催化材料 合成 催化性能
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Keggin结构稀土钼钒磷四元杂多配合物的合成、表征及苯酚羟化制苯二酚的催化活性 被引量:15
5
作者 林深 郑瑛 +1 位作者 许利闽 王世铭 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2000年第8期1248-1251,共4页
合成了 5种通式为 ( NH4) 1 5 [RE( PMo9V2 O39) 2 ]· x H2 O( RE=La3+ ,Ce3+ ,Gd3+ ,Y3+ ,Yb3+ )的稀土钼钒磷四元杂多配合物 ,并用 IR,UV,XRD,ICP,TG-DTA和 CV等手段对其结构和性能进行了表征 .催化活性实验表明 。
关键词 杂多配合物 稀土 合成 催化活性
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苯酚在Ln-ZrO_2催化剂上直接氧化制取邻苯二酚的研究 被引量:10
6
作者 邓国才 徐莉 +5 位作者 李梦青 刘歆颖 马洪涛 穆瑞才 刘靖疆 陈荣悌 《中国稀土学报》 CAS CSCD 北大核心 1997年第1期77-79,共3页
以LnZrO2作为苯酚选择氧化催化剂,用过氧化氢氧化,得到邻苯二酚选择性高达857%的良好结果,添加稀土元素镧、钕的氧化锆催化剂与单纯的二氧化钛催化剂相比,邻苯二酚选择性分别提高了735%和678%。
关键词 催化剂 邻苯二酚 苯酚 羟基化 稀土族元素 氧化
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五元水滑石的微波晶化法合成及催化苯酚羟基化反应 被引量:11
7
作者 陈春霞 徐成华 +2 位作者 冯良荣 索继栓 邱发礼 《化学通报》 CAS CSCD 北大核心 2005年第2期123-127,共5页
采用微波晶化法合成了二元CuAl、三元CuAlNi、四元CuAlNiFe、五元CuAlNiFeCo水滑石类化合物 ,并将其用于催化苯酚羟基化制苯二酚 ,结果表明五元配合物的催化性能最好。Cu4NiCoFeAlCO3的XRD和IR表征表明其晶体结构为水滑石结构 ;用TEM观... 采用微波晶化法合成了二元CuAl、三元CuAlNi、四元CuAlNiFe、五元CuAlNiFeCo水滑石类化合物 ,并将其用于催化苯酚羟基化制苯二酚 ,结果表明五元配合物的催化性能最好。Cu4NiCoFeAlCO3的XRD和IR表征表明其晶体结构为水滑石结构 ;用TEM观察了五元配合物的晶体形貌。五元水滑石催化苯酚羟基化反应结果表明 ,催化剂活性随其铜含量的增加而增大 ;双氧水的有效利用率随苯酚 双氧水摩尔比的升高而增大。以Cu4NiCoFeAlCO3 为催化剂时 ,在苯酚 催化剂质量比为 1 0、1 0mL水作溶剂、0 5g苯酚、苯酚 双氧水摩尔比为 1∶2条件下 ,苯酚转化率为 62 96% ,苯二酚的选择性达到 97 63 %。 展开更多
关键词 苯酚羟基化 催化剂活性 摩尔比 水滑石结构 苯二酚 合成 双氧水 配合物 水滑石类化合物 CO
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六方介孔硅酸盐的制备、表征及对苯酚羟化反应的催化作用 被引量:11
8
作者 刘持标 朱凯征 +3 位作者 单永奎 叶兴凯 詹瑞云 吴越 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 1997年第5期10-14,共5页
在室温下制备了Cu-HMS(六方介孔硅酸盐)介孔含Cu杂原子分子筛,利用XRD、IR和ESR对其进行了表征,表明Cu原子已进入硅酸盐骨架.探讨了这种新型杂原子分子筛对苯酚羟化反应的催化作用,发现Cu-HMS与V-HM... 在室温下制备了Cu-HMS(六方介孔硅酸盐)介孔含Cu杂原子分子筛,利用XRD、IR和ESR对其进行了表征,表明Cu原子已进入硅酸盐骨架.探讨了这种新型杂原子分子筛对苯酚羟化反应的催化作用,发现Cu-HMS与V-HMS,Ti-HMS,TS-1,Cu-ZSM-5和Cu-Y相比,具有较高的催化活性.研究了反应介质及pH值对苯酚羟化反应的影响。 展开更多
关键词 Cu-HMS 苯酚 羟化 分子筛 过氧化氢 催化剂
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M-HMS的合成、表征及在苯酚羟化反应中的催化性能 被引量:5
9
作者 金向军 李晓萍 +4 位作者 门勇 肖德海 李静 杨向光 吴越 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2002年第3期247-250,共4页
以同晶取代方法合成了 M-HMS(M=Fe、Cu、Co、V,HMS:Hexagonal Mesoporous Silicates)中孔分子筛 .经 XRD、IR、ESP表征 ,证明过渡金属离子已进入 HMS骨架中 .在苯酚羟化反应中考察了 M-HMS的催化性能 .结果表明 ,M-HMS的催化性能明显高... 以同晶取代方法合成了 M-HMS(M=Fe、Cu、Co、V,HMS:Hexagonal Mesoporous Silicates)中孔分子筛 .经 XRD、IR、ESP表征 ,证明过渡金属离子已进入 HMS骨架中 .在苯酚羟化反应中考察了 M-HMS的催化性能 .结果表明 ,M-HMS的催化性能明显高于相对应的 M/Si O2 负载型催化剂 .依据引入 HMS骨架的过渡金属离子是苯酚羟化反应的活性中心 ,以及 H+ 和 OH- 展开更多
关键词 HMS-中孔分子筛 苯酚 羧化 二酚 邻苯二酚 对苯二酚 催化剂 合成 表征 催化性能
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Cu-HMS的合成与催化苯酚羟基化研究 被引量:9
10
作者 陈君华 伏再辉 +3 位作者 尹笃林 银董红 张友玉 张鲁西 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2000年第5期410-414,共5页
分别以不同铜源及不同pH合成环境对Cu -HMS的合成作了研究 ,通过XRD、FT -IR、SEM表征 ,发现pH=9时 ,以Cu(NH3) 2 +4 为铜源合成的Cu -HMS具有良好的稳定结构 ,对其催化苯酚羟基化反应的系统研究还揭示出该催化剂具有很好的催化效能 ,... 分别以不同铜源及不同pH合成环境对Cu -HMS的合成作了研究 ,通过XRD、FT -IR、SEM表征 ,发现pH=9时 ,以Cu(NH3) 2 +4 为铜源合成的Cu -HMS具有良好的稳定结构 ,对其催化苯酚羟基化反应的系统研究还揭示出该催化剂具有很好的催化效能 ,再生简便且重复使用率高 ,具有广阔的应用前景。 展开更多
关键词 Cu-HMS 合成 催化剂 苯酚羟基化 分子筛
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苯酚羟基化反应催化剂研究进展 被引量:5
11
作者 刘红 卢冠忠 胡宏玖 《应用化工》 CAS CSCD 2003年第2期4-8,共5页
对近年来苯酚双氧水羟基化反应的催化剂进行了综述。目前研制开发的性能优良的催化剂主要有:复合金属氧化物、杂原子取代的分子筛及杂多酸盐等,详细介绍了这些催化剂的性能及特点。
关键词 苯酚羟基化 邻苯二酚 对苯二酚 催化剂
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在La-TiO_2催化剂上由苯酚直接氧化制取邻苯二酚的研究 被引量:8
12
作者 邓国才 李庆刚 陈荣悌 《中国稀土学报》 CAS CSCD 北大核心 1999年第2期116-119,共4页
以LaTiO2作为苯酚选择氧化催化剂,用过氧化氢氧化,得到邻苯二酚选择性高达90%的良好结果,讨论了溶剂、反应温度、反应时间、过氧化氢浓度、催化剂用量。
关键词 稀土 邻苯二酚 镧钛胶催化剂 苯酚羟基化
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催化苯酚羟基化制邻、对苯二酚的研究进展 被引量:6
13
作者 陈春霞 徐成华 +1 位作者 冯良荣 邱发礼 《化学研究与应用》 CAS CSCD 北大核心 2004年第6期745-747,共3页
概述了苯酚双氧水羟基化催化剂的研究进展,指出水滑石类催化剂催化苯酚羟基化反应具有良好的应用前景,并对苯酚双氧水羟基化反应的影响因素和催化反应机理进行了讨论。
关键词 水滑石 苯酚羟基化 双氧水 催化作用
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温和条件下新型铜基磷酸盐在氧化反应中的高催化活性 被引量:6
14
作者 孟祥举 肖丰收 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第F08期939-945,共7页
系统综述了以新型铜基磷酸盐(Cu2(OH)PO4)为代表的催化剂在一些典型的氧化反应中的活性.本文涉及的反应类型主要包括以过氧化氢为氧化剂,苯、苯酚、2,3,6-三甲基苯酚的羟化,烯烃的环氧化反应和以氧气为氧化剂,烯烃和醇的氧化反应,结果显... 系统综述了以新型铜基磷酸盐(Cu2(OH)PO4)为代表的催化剂在一些典型的氧化反应中的活性.本文涉及的反应类型主要包括以过氧化氢为氧化剂,苯、苯酚、2,3,6-三甲基苯酚的羟化,烯烃的环氧化反应和以氧气为氧化剂,烯烃和醇的氧化反应,结果显示Cu2(OH)PO4的比表面积较小,但是在这一系列的反应中展示了很高的催化活性.同时利用电子自旋共振(ESR)、红外(IR)等表征手段对催化反应的机理和反应路径进行了讨论,羟基自由基和铜的过氧物种被认为是催化反应的重要中间体. 展开更多
关键词 磷酸铜 过氧化氢 氧气 苯酚羟化 烯烃环氧化 醇的氧化 羟基自由基 过氧物种
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醌类化合物在苯酚羟化反应中的电子传递作用 被引量:7
15
作者 门勇 刘钰 +2 位作者 李静 杨向光 吴越 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2001年第5期839-840,共2页
It was found that at neutral pH the hydroxylation reaction rate of phenol was accelerated with an increase of the amounts of 1,4 quinone (1,4 BQ). This acceleration was ascribed to the formation of semiquinone from 1,... It was found that at neutral pH the hydroxylation reaction rate of phenol was accelerated with an increase of the amounts of 1,4 quinone (1,4 BQ). This acceleration was ascribed to the formation of semiquinone from 1,4 BQ. The semiquinone and 1,4 BQ were suggested to play a role of actual oxidant (electron transfer) in the catalytic cycle. With further reaction, most 1,4 BQ was converted into 1,4 hydroquinone (HQ) and the corresponding mechanism was proposed. 展开更多
关键词 苯酚 羟化 反应机理 苯醌 羟化反应 电子传递作用
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羟基磷酸铜催化剂催化羟化苯酚动力学研究 被引量:7
16
作者 丁红 邸岩 +3 位作者 王润伟 孟祥举 蒋大振 肖丰收 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2003年第9期1629-1632,共4页
利用初始反应速率动力学方法研究以过氧化氢为氧化剂.羟基磷酸铜为催化剂催化氧化苯酚的动力学.对催化剂的用量、过氧化氢和苯酚浓度以及温度的影响进行了仔细研究.反应物和催化剂对该反应都是一级的,表观活化能为12 kJ/mol.在考虑到所... 利用初始反应速率动力学方法研究以过氧化氢为氧化剂.羟基磷酸铜为催化剂催化氧化苯酚的动力学.对催化剂的用量、过氧化氢和苯酚浓度以及温度的影响进行了仔细研究.反应物和催化剂对该反应都是一级的,表观活化能为12 kJ/mol.在考虑到所有的吸附平衡后.给出了相应的动力学公式. 展开更多
关键词 羟基磷酸铜 催化剂 催化羟化 苯酚 动力学 过氧化氢 羟化反应
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不同催化剂在过氧化氢氧化苯酚反应中的催化效果 被引量:5
17
作者 张俊梅 冯惠生 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第6期661-663,共3页
主要对过氧化氢氧化苯酚反应中Fe2 + 的催化特性进行了实验研究 ,结果得出 :当Fe2 + 浓度为 0~0 0 5mmol·L-1时 ,催化活性增长显著 ,当浓度为 0 0 5~ 0 2 5mmol·L-1时 ,催化活性呈缓慢增长趋势 ,等量铁离子 (Fe3 + +Fe2 ... 主要对过氧化氢氧化苯酚反应中Fe2 + 的催化特性进行了实验研究 ,结果得出 :当Fe2 + 浓度为 0~0 0 5mmol·L-1时 ,催化活性增长显著 ,当浓度为 0 0 5~ 0 2 5mmol·L-1时 ,催化活性呈缓慢增长趋势 ,等量铁离子 (Fe3 + +Fe2 + )中不同含量的Fe3 + 对反应无明显影响。通过对相同实验条件下不同催化剂 (Fe2 + ,Cu2 + ,Fe2 + -Co2 + ,Fe2 + -Ce4+ ,Co -Fe -oxide)催化效果的研究发现 ,Fe2 + 作催化剂时苯酚与过氧化氢的转化率最高 ,Cu2 + 和Ce4+ 有利于邻 展开更多
关键词 催化剂 过氧化氢 氧化 苯酚 催化效果 苯酚羟基化 铁离子催化荆
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低成本TS-1分子筛的制备及其苯酚羟基化性能研究 被引量:7
18
作者 张海娇 谢伟 +1 位作者 刘月明 吴鹏 《工业催化》 CAS 2007年第5期60-63,共4页
以四丙基氢氧化铵为模板剂,采用较低碱浓度水解成胶和较高模板剂浓度晶化的新工艺合成了低成本的TS-1分子筛,并优化了合成条件。样品的XRD和FT-IR表征证明,Ti原子成功进入分子筛的骨架中。结果表明,在水解成胶碱浓度为8%左右、晶化模板... 以四丙基氢氧化铵为模板剂,采用较低碱浓度水解成胶和较高模板剂浓度晶化的新工艺合成了低成本的TS-1分子筛,并优化了合成条件。样品的XRD和FT-IR表征证明,Ti原子成功进入分子筛的骨架中。结果表明,在水解成胶碱浓度为8%左右、晶化模板剂浓度20%时合成的TS-1分子筛,其催化苯酚羟基化反应中,苯酚的转化率达到20.56%。该合成在保证TS-1分子筛高催化活性的基础上,模板剂四丙基氢氧化铵(TPAOH)的用量明显降低,从而大大降低合成成本。 展开更多
关键词 TS-1分子筛 合成 模板剂 苯酚羟化 催化性能
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气固相法制备的Ti-ZSM-5的表征及其催化氧化性能——母体性质的影响 被引量:1
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作者 刘民 郭新闻 王祥生 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第6期32-39,共8页
分别以B ZSM 5和Al ZSM 5沸石分子筛为母体,预处理后,在高温下与TiCl4进行气 固相反应合成钛硅沸石Ti ZSM 5。以XRD、FT IR、UV Vis、XRF、ICP AES、SEM等手段对催化剂进行了表征,并考察了母体性质对钛进入骨架及其存在形式的影响以及... 分别以B ZSM 5和Al ZSM 5沸石分子筛为母体,预处理后,在高温下与TiCl4进行气 固相反应合成钛硅沸石Ti ZSM 5。以XRD、FT IR、UV Vis、XRF、ICP AES、SEM等手段对催化剂进行了表征,并考察了母体性质对钛进入骨架及其存在形式的影响以及各样品的丙烯环氧化和苯酚羟基化性能。结果表明,母体本身的物化性能直接决定了所合成的Ti ZSM 5分子筛中钛的含量及其存在形式。以脱硼ZSM 5分子筛为母体,所合成的Ti ZSM 5中骨架钛含量高,非骨架钛含量低,催化性能最好。丙烯环氧化反应中,少量锐钛矿型非骨架钛的存在不会对过氧化氢的有效利用率产生太大影响,但当非骨架钛占据多数且为金红石型TiO2时,会使得过氧化氢的有效利用率急剧降低,同时由于反应活性中心少且被覆盖,催化活性降低;苯酚羟基化反应中,骨架钛含量的差异与催化剂晶粒的大小同时起着重要的作用,强酸中心的存在降低了样品的苯酚羟基化活性。 展开更多
关键词 钛硅沸石 TI-ZSM-5 气-固相同晶取代 丙烯环氧化 苯酚羟基化
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合成条件对TS—2沸石的合成和催化性能的影响 被引量:6
20
作者 伏再辉 尹笃林 +3 位作者 李谦和 万言 张友玉 张鲁西 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1996年第4期679-684,共6页
本文通过改变H2O/SiO2比、Si/Ti比、模板剂的用量以及胶液的pH值等条件,合成了一系列TS-2沸石,用XRD、IR和SEM系统地考察了上述因素对合成的TS-2沸石的结晶纯度、骨架钛含量以及其晶体形貌的影响;用... 本文通过改变H2O/SiO2比、Si/Ti比、模板剂的用量以及胶液的pH值等条件,合成了一系列TS-2沸石,用XRD、IR和SEM系统地考察了上述因素对合成的TS-2沸石的结晶纯度、骨架钛含量以及其晶体形貌的影响;用苯酚羟基化反应考察了其催化性能,就沸石的结晶度、骨架钛量,特别是晶体形貌与其催化活性的关系进行了探讨;找到了具有较高催化活性的TS-2分子筛的合成方法. 展开更多
关键词 分子筛 合成 苯酚 羟基化 沸石 催化性
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