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Rh/Ph_3PO催化剂体系的辛烯氢甲酰化反应性能考察和原位红外表征 被引量：11
1
作者 刘晔 贺德华 +3 位作者 刘崇微 王同恩 刘金尧 朱起明 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2000年第3期227-231,共5页
考察了反应温度、CO/H2 压力和 P/Rh比等因素 ,对 Rh/Ph3PO催化剂催化混合辛烯氢甲酰化反应活性的影响 ,优化出最佳反应条件 .并采用加热加压的原位红外表征方法 ,跟踪了在 1 -辛烯反应中 Rh/Ph3PO催化剂的活化、中间活性物种的产生和... 考察了反应温度、CO/H2 压力和 P/Rh比等因素 ,对 Rh/Ph3PO催化剂催化混合辛烯氢甲酰化反应活性的影响 ,优化出最佳反应条件 .并采用加热加压的原位红外表征方法 ,跟踪了在 1 -辛烯反应中 Rh/Ph3PO催化剂的活化、中间活性物种的产生和分解消失等瞬态变化情况 .实验结果表明 ,Rh/Ph3PO体系对产物异壬醛的收率明显优于 Rh/Ph3P催化剂 ;原位红外表征结果表明 ,催化反应活性物种 HRh( CO) x( Ph3PO) 4 - x( x=1～ 3)的产生、浓度以及其动态稳定性 ,是影响 Rh/Ph3PO催化剂反应性能的重要原因 ,并对 Rh/Ph3PO催化剂体系的辛烯氢甲酰化反应活性优于 Rh/Ph3P体系的原因进行了探讨 . 展开更多
关键词 辛烯 铑催化剂 氢甲酰化 原位红外
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钯催化辛烯烷氧基羰基化制备正壬酸甲酯研究
2
作者 王兴永 李鸿辰 +3 位作者 雷帅 徐冰峰 陈和 傅送保 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第12期33-38,共6页
烷氧基羰基化反应是一步合成高价值酯类产品的重要方法,在精细化工领域有着重要的应用。但中长链烯烃反应速率较慢,工业生产应用时往往面临成本高、产物选择性差和催化剂易分解等难题。讨论了利用新型催化体系将内端或末端辛烯经烷氧基... 烷氧基羰基化反应是一步合成高价值酯类产品的重要方法,在精细化工领域有着重要的应用。但中长链烯烃反应速率较慢,工业生产应用时往往面临成本高、产物选择性差和催化剂易分解等难题。讨论了利用新型催化体系将内端或末端辛烯经烷氧基羰基化反应转化为正壬酸甲酯类化合物,分别探究了膦配体、催化剂、温度、压力、醇类和不同烯烃对辛烯烷氧基羰基化反应的影响,并结合分析结果阐释了辛烯烷氧基羰基化的反应机理。结果表明,在反应体系中引入含有二茂铁骨架的不对称双膦配体(L8)具有较好的催化活性和产物选择性,在最优反应条件(130℃、4 MPa、0.1 mol 1-辛烯、5.0 mmol对甲苯磺酸、0.1 mmol Pd(acac)2和0.3 mmol膦配体L8反应15 h)下表现出最优活性,此时1-辛烯转化率、壬酸甲酯产率和正壬酸甲酯与异壬酸甲酯物质的量比分别为99%、99%和17.2。与其他膦配体相比,膦配体L8中的二茂铁基团具有独特的电子性质,可以通过调节电子云密度影响膦配体的电子效应,从而优化金属中心的电子状态,提高催化剂的活性和产物选择性。此外,二茂铁骨架的刚性有助于配体在配位过程中保持特定的空间位阻,从而提高中长链烯烃烷氧基羰基化的产物选择性。 展开更多
关键词 烷氧基羰基化 辛烯 钯催化剂 膦配体 正壬酸甲酯
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双膦配体的合成及铑-双膦配体催化剂对混合辛烯氢甲酰化反应的催化行为 被引量：6
3
作者 刘晔 贺德华 +3 位作者 李春波 王同恩 刘金尧 朱起明 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2000年第5期337-342,共6页
合成了具有不同电子效应的 3种双膦配体 .其给电子性为 Ph2 P(CH2 ) 4 PPh2 >Ph2 P(O) (CH2 ) 4 PPh2 >Ph2 P(O) (CH2 ) 4 P(O) Ph2 .这 3种配体与醋酸铑二聚体配合物构成的催化剂 ,在混合辛烯的均相氢甲酰化反应中表现出的活性... 合成了具有不同电子效应的 3种双膦配体 .其给电子性为 Ph2 P(CH2 ) 4 PPh2 >Ph2 P(O) (CH2 ) 4 PPh2 >Ph2 P(O) (CH2 ) 4 P(O) Ph2 .这 3种配体与醋酸铑二聚体配合物构成的催化剂 ,在混合辛烯的均相氢甲酰化反应中表现出的活性和选择性与配体给电子性强弱的次序完全相反 .我们认为 ,具有弱配位性的 [Rh(CH3COO) 2 ]2 Ph2 P-(O) (CH2 ) 4 P(O) Ph2 催化体系 ,因其形成的活性物种的活泼性高 ,有利于惰性的长碳链混合辛烯的活化转化 .对该体系循环使用的结果表明 ,经历 3次循环后 ,催化剂活性逐渐降低 . 展开更多
关键词 混合辛烯 催化剂 铑 双膦配体 甲酰化反应
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反应条件对钴催化混合辛烯氢甲酰化反应的影响 被引量：5
4
作者 魏岚 贺德华 董国利 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第6期512-515,共4页
采用醋酸钴为催化剂前体研究了钴催化剂对混合辛烯氢甲酰化制备异壬醛的催化性能,并考察了溶剂及反应条件的影响。实验结果表明,选用甲醇作溶剂,促进了钴催化剂在底物烯烃中的完全溶解,从而有效地提高了原料转化率和异壬醛的收率;反应... 采用醋酸钴为催化剂前体研究了钴催化剂对混合辛烯氢甲酰化制备异壬醛的催化性能,并考察了溶剂及反应条件的影响。实验结果表明,选用甲醇作溶剂,促进了钴催化剂在底物烯烃中的完全溶解,从而有效地提高了原料转化率和异壬醛的收率;反应温度、反应压力、催化剂用量和反应时间等参数对产物异壬醛的收率均有影响,且存在一个最佳范围,即在反应温度160℃、压力8MPa、催化剂用量(Co与烯烃的摩尔比)为0.01、反应时间5h时,可以获得混合辛烯转化率83%、醛收率55.4%的结果。 展开更多
关键词 钴催化剂 氢甲酰化 混合辛烯 异壬醛 合成气
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均相催化体系中无机盐添加剂对混合C_8烯烃氢甲酰化反应的影响 被引量：2
5
作者 宋金波 刘雪暖 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第5期313-314,共2页
研究了无机盐添加剂对混合C8烯烃 (含 6 9%的 2 ,4 ,4 -三甲基 - 1-戊烯和 19%的 2 ,4 ,4-三甲基 - 2 -戊烯 )氢甲酰化反应的影响。结果表明 ,重铬酸钾、重铬酸铵、四水合钼酸铵、铬酸铵的添加对提高混合C8烯烃转化率有明显促进作用 ,... 研究了无机盐添加剂对混合C8烯烃 (含 6 9%的 2 ,4 ,4 -三甲基 - 1-戊烯和 19%的 2 ,4 ,4-三甲基 - 2 -戊烯 )氢甲酰化反应的影响。结果表明 ,重铬酸钾、重铬酸铵、四水合钼酸铵、铬酸铵的添加对提高混合C8烯烃转化率有明显促进作用 ,并且对促进作用机理进行了初步研究 ,通过对部分添加了无机盐的均相催化体系寿命的考察 ,发现添加无机盐后Rh催化剂循环使用次数提高。 展开更多
关键词 混合C8烯烃 氢甲酰化反应 催化体系 无机盐 添加剂 均相 催化剂循环 重铬酸钾 重铬酸铵 作用机理 使用次数 三甲基 钼酸铵 转化率 戊烯 水合
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辛基酚的合成及烯烃烷基化活性的研究 被引量：2
6
作者 苏显云 梁宇 +1 位作者 张爱丽 高占先 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 1994年第4期238-241,共4页
用异丁烯二聚物和正丁烯二聚物为原料合成了辛基酚。比较了两种烯烃的反应活性和产物结构。利用正丁烯二聚物的各种组份测定了不同结构烯烃烷基化反应的相对话性。结果表明，不同结构的辛烯对苯酚的烷基化速度不同，异丁烯二聚物的烷基... 用异丁烯二聚物和正丁烯二聚物为原料合成了辛基酚。比较了两种烯烃的反应活性和产物结构。利用正丁烯二聚物的各种组份测定了不同结构烯烃烷基化反应的相对话性。结果表明，不同结构的辛烯对苯酚的烷基化速度不同，异丁烯二聚物的烷基化速度大于正丁烯二聚物的烷基化速度；异丁烯二聚体得到的辛基酚的对位含量大于正丁烯二聚物得到的辛基酚的对位含量。 展开更多
关键词 辛基粉 烷基化 活性 烯烃
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铑膦催化剂上混合辛烯氢甲酰化反应条件影响的研究 被引量：1
7
作者 王同恩 贺德华 +4 位作者 刘晔 刘金尧 庞东成 陈瑜 朱起明 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2000年第5期14-16,共3页
在 [Rh(CH3COO) 2 ]2 Ph3PO催化体系中 ,对混合C8烯烃氢甲酰化反应条件的影响进行了研究。在本实验条件下 ,较适宜的反应温度为 1 2 0 -1 40℃ ,iso C9醛的收率随着反应压力和反应时间的增加而增大。在混合辛烯 30ml、催化剂浓度为 1 2... 在 [Rh(CH3COO) 2 ]2 Ph3PO催化体系中 ,对混合C8烯烃氢甲酰化反应条件的影响进行了研究。在本实验条件下 ,较适宜的反应温度为 1 2 0 -1 40℃ ,iso C9醛的收率随着反应压力和反应时间的增加而增大。在混合辛烯 30ml、催化剂浓度为 1 2 9× 1 0 -6 、n(P) /n(Rh) =46、反应温度为 1 2 0℃、反应压力为 1 0 0MPa、反应 1 5 0min的条件下 ,iso C9醛的收率达到 85 %。此外 ,对催化体系中添加水量的影响进行了考察 ,添加适量的水有利于醛的生成。 展开更多
关键词 混合辛烯 氢甲酰化 均相催化 反应条件
全文增补中
两相催化体系中混合C_8烯烃氢甲酰化反应条件影响的研究 被引量：1
8
作者 宋金波 刘雪暖 +1 位作者 马占华 张燕飞 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第1期1-3,6,共4页
鉴于混合C8 烯烃水溶性差 ,在pH =2± 0 .2时考察了反应温度、膦 /铑比、CO/H2 分压比、混合气总压等因素对水溶性铑 /膦配合物Rh(CO) (TPPTS) 2 催化剂催化混合C8烯烃氢甲酰化反应活性的影响 ,并综合材质价格、异辛烯的转化率和选... 鉴于混合C8 烯烃水溶性差 ,在pH =2± 0 .2时考察了反应温度、膦 /铑比、CO/H2 分压比、混合气总压等因素对水溶性铑 /膦配合物Rh(CO) (TPPTS) 2 催化剂催化混合C8烯烃氢甲酰化反应活性的影响 ,并综合材质价格、异辛烯的转化率和选择性等多方面的因素 ,选定最佳反应条件为 :反应时间 5h ,反应温度 1 0 5～ 1 2 0℃ ,反应总压 5MPa ,其中CO/H2 =2 /3。该反应条件下成醛转化率达 5 4% ,选择性为 96 %。 展开更多
关键词 混合C8烯烃 水溶性膦/铑配合物 氢甲酰化 两相催化体系 增塑剂
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3-位取代的三环[3.2.1.0^(3,6)]辛烷衍生物的合成
9
作者 李季 Zdenko Majerskj 《北京大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 1993年第4期445-451,共7页
本文报道了3-位取代的三环[3.2.1.0^(3,6)]辛烷衍生物的合成,并讨论了合成反应中所包含的区域及立体选择效应。
关键词 合成 三环辛烷 立体选择效应
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均相催化体系中混合C_8烯烃氢甲酰化反应条件的研究
10
作者 宋金波 刘雪暖 《中国石油大学学报（自然科学版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第4期111-113,117,共4页
考察了在均相体系中无机盐添加剂、磷铑比（物质的量之比）、温度、压力、时间对混合C8烯烃（含质量分数69％的2，4，4-三甲基-1-戊烯和质量分数19％的2，4，4-三甲基-2-戊烯）氢甲酰化反应的影响。结果表明，适宜的反应条件为：磷铑比... 考察了在均相体系中无机盐添加剂、磷铑比（物质的量之比）、温度、压力、时间对混合C8烯烃（含质量分数69％的2，4，4-三甲基-1-戊烯和质量分数19％的2，4，4-三甲基-2-戊烯）氢甲酰化反应的影响。结果表明，适宜的反应条件为：磷铑比为30，温度为130～140℃，压力尽可能高，反应时间应结合生产实际来确定。对部分添加了无机盐的均相催化体系寿命进行了考察，结果表明，添加无机盐后，提高了铑催化剂的循环使用次数。 展开更多
关键词 混合C8烯烃 均相体系 氢甲酰化 无机盐 反应条件
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限定几何构型茂金属乙烯弹性体技术进展 被引量：23
11
作者 郝爱 《弹性体》 CAS 1999年第4期37-43,共7页
论述了限定几何构型催化剂的结构、性能和影响催化性能的因素，重点阐述了CGCTEPDM和POE的合成、性能、分子结构和硫化特性。
关键词 乙丙橡胶 乙烯 茂金属催化剂 分子结构 弹性体
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乙烯齐聚催化剂的研究进展 被引量：20
12
作者 介素云 张树 孙文华 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第3期295-300,共6页
综述了近十年来国内外铬、铁和镍配合物型乙烯齐聚催化剂的研究进展。铬系催化剂主要包括带有含磷、氮和硫配位原子的三齿配体和双磷胺配体的配合物,三齿配体的配合物可高选择性地生成1-己烯,催化活性达到1.6×105g/(g.h);双磷胺配... 综述了近十年来国内外铬、铁和镍配合物型乙烯齐聚催化剂的研究进展。铬系催化剂主要包括带有含磷、氮和硫配位原子的三齿配体和双磷胺配体的配合物,三齿配体的配合物可高选择性地生成1-己烯,催化活性达到1.6×105g/(g.h);双磷胺配体的配合物通过改变配体上的取代基可以调节对1-己烯和1-辛烯的选择性。铁系催化剂主要包括吡啶二亚胺类、吡啶单亚胺类和亚胺基菲咯啉类,三者都能催化生成服从Schu lz-Flory分布的齐聚产物,且对α-烯烃的选择性较高,其中吡啶二亚胺型铁配合物的催化活性最高,达到5.0×109g/(m ol.h)。用于镍系催化剂的配体主要包括含氮和含磷的中性配体以及氮氧和磷氧配位的阴离子配体,α-二亚胺型镍配合物具有高的催化活性,其他多数镍配合物的催化活性稍低,主要得到短链的烯烃,对α-烯烃的选择性相对较低。 展开更多
关键词 过渡金属配合物 催化剂 乙烯 齐聚 Α-烯烃 己烯 辛烯
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二苯基膦胺配体的合成及其与铬(Ⅲ)化合物催化乙烯四聚的性能 被引量：17
13
作者 张宝军 王延吉 +1 位作者 姜涛 邢立华 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第5期416-420,共5页
利用氯化二苯基膦与二胺类化合物反应生成二苯基膦胺配体,它与四氢呋喃氯化铬或乙酰丙酮铬在甲基铝氧烷的存在下显示出较高的催化乙烯四聚的活性和较高的生成1-辛烯选择性(最高可达73·1%).产物除1-辛烯外,还包括1-己烯、甲基环戊... 利用氯化二苯基膦与二胺类化合物反应生成二苯基膦胺配体,它与四氢呋喃氯化铬或乙酰丙酮铬在甲基铝氧烷的存在下显示出较高的催化乙烯四聚的活性和较高的生成1-辛烯选择性(最高可达73·1%).产物除1-辛烯外,还包括1-己烯、甲基环戊烷和亚甲基环戊烷.实验结果表明,铬化合物类型对催化剂活性和1-辛烯选择性影响较小,而反应温度、压力和Al/Cr摩尔比等对催化剂活性和1-辛烯选择性影响较大. 展开更多
关键词 铬 二苯基膦胺 乙烯 四聚 辛烯
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增塑剂醇异壬醇的生产工艺及开发前景 被引量：9
14
作者 李涛 《石油化工技术与经济》 2018年第5期59-62,共4页
介绍了异壬醇的生产工艺进展,并和其他几种增塑剂醇进行了技术经济对比,分析了异壬醇的国内外市场概况和国内市场开发前景。指出大型石化企业可以利用副产C_4烃的资源优势,建设100 kt/a以上的异壬醇生产装置。
关键词 异壬醇 邻苯二甲酸二异壬酯 增塑剂 丁烯 辛烯 羰基化
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钛系Ziegler－Natta催化剂下的丙烯／α－烯烃的共聚合 被引量：4
15
作者 陈辉 王建国 +2 位作者 张学全 庞德仁 黄葆同 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 1994年第5期5-9,共5页
研究了ＴｉＣｌ＿４／ＭｇＣｌ＿２－三乙基铝（ＴＥＡ）高效载体催化体系下的丙烯／癸烯－１共聚及δ－ＴｉＣｌ＿３－－氯二乙基铝（ＤＥＡＣ）催化体系下的丙烯／辛烯－１共聚合的基本反应规律，考察了铝钛比、温度、共聚单体浓度等... 研究了ＴｉＣｌ＿４／ＭｇＣｌ＿２－三乙基铝（ＴＥＡ）高效载体催化体系下的丙烯／癸烯－１共聚及δ－ＴｉＣｌ＿３－－氯二乙基铝（ＤＥＡＣ）催化体系下的丙烯／辛烯－１共聚合的基本反应规律，考察了铝钛比、温度、共聚单体浓度等对共聚合的影响；对比了两种催化体系的不同，利用非均相Ｚｉｅｇｌｅｒ－Ｎａｔｔａ催化体系下共聚合的非稳态扩散动力学的观点，解释了观察到的共聚合催化效率增加，共聚物粒子增大等实验现象． 展开更多
关键词 钛系催化剂 丙烯 烯烃 共聚合
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两相催化体系中辛烯的氢甲酰化反应研究 被引量：6
16
作者 杜守德 邓立生 李贤均 《化学研究与应用》 CAS CSCD 北大核心 2001年第2期149-152,148,共5页
考察了反应温度、膦 /铑比、表面活性剂种类及浓度、CO/H2 压力比等因素对水溶性铑 膦配合物RhCl(CO) (TPPTS) 2 催化剂催化 1 辛烯、2 辛烯氢甲酰化反应活性的影响 ,并选择出了优化的反应条件。研究结果表明 ,在该体系中表面活性剂... 考察了反应温度、膦 /铑比、表面活性剂种类及浓度、CO/H2 压力比等因素对水溶性铑 膦配合物RhCl(CO) (TPPTS) 2 催化剂催化 1 辛烯、2 辛烯氢甲酰化反应活性的影响 ,并选择出了优化的反应条件。研究结果表明 ,在该体系中表面活性剂的结构是影响RhCl(CO) (TPPTS) 2 催化 2 辛烯转化率和选择性的重要原因 ,并对在两相体系 2 辛烯氢甲酰化反应中表面活性剂十四烷基二甲基苄基氯化铵 (BDAC)明显优于十六烷基三甲基溴化铵 (CTAB)的原因进行了探讨。 展开更多
关键词 辛烯 水溶性铑-膦配合物 氢甲酰化 表面活性剂 两相催化体系
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乙烯齐聚合成α-烯烃用催化剂研究进展 被引量：4
17
作者 于部伟 张宝军 +3 位作者 陈胜利 李建忠 王斯晗 曲家波 《精细石油化工进展》 CAS 2007年第6期51-58,共8页
综述了近年来国内外乙烯齐聚用催化剂研究进展。催化剂主要有烷基铝系、钛系、镍系、铁系、铬系、锆系等。其中镍系催化剂具有活性高、选择性好、产品分布可调、反应条件温和等优良性能。铬系催化剂则可以高选择性的合成1-己烯和1-辛烯。
关键词 催化剂 乙烯 齐聚 Α-烯烃 己烯辛烯
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用于乙烯齐聚高选择性制1-辛烯反应的Cr(Ⅲ)基催化剂体系 被引量：6
18
作者 张宝军 王刚 +2 位作者 王斯晗 张德顺 王延吉 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2007年第4期317-320,共4页
将四元催化剂体系(乙酰丙酮铬-膦胺型配体-助催化剂甲基铝氧烷-促进剂六氯乙烷)用于乙烯齐聚制1-辛烯反应,考察了促进剂、助催化剂、Al/Cr摩尔比、反应温度和反应压力等对催化剂的活性和1-辛烯的选择性的影响.结果表明,该四元催化剂体... 将四元催化剂体系(乙酰丙酮铬-膦胺型配体-助催化剂甲基铝氧烷-促进剂六氯乙烷)用于乙烯齐聚制1-辛烯反应,考察了促进剂、助催化剂、Al/Cr摩尔比、反应温度和反应压力等对催化剂的活性和1-辛烯的选择性的影响.结果表明,该四元催化剂体系比三元催化剂体系(铬化合物-膦胺型配体-甲基铝氧烷)对乙烯齐聚反应具有更高的1-辛烯选择性.产物除有1-辛烯外,还有较大量的1-己烯、甲基环戊烷和亚甲基环戊烷.甲基铝氧烷是高选择性生成1-辛烯必不可少的助催化剂.作为促进剂的六氯乙烷可以使乙酰丙酮铬更有利于催化乙烯齐聚反应生成1-辛烯. 展开更多
关键词 乙酰丙酮铬 二苯基膦胺 甲基铝氧烷 六氯乙烷 乙烯 齐聚 辛烯
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新型辛烯醛加氢催化剂的研制 被引量：2
19
作者 荀彤 张文成 于宏伟 《炼油与化工》 2002年第3期18-18,22,共2页
采用共沉淀法制备了辛烯醛加氢催化剂,考察了不同制备条件对催化剂性能的影响。催化剂活性评价表明:该催化剂制备条件成熟,催化剂的性能超过了国外G66B-1催化剂性能,适宜于工业应用。
关键词 新型 辛烯醛 加氢催化剂 研制 性能 共沉淀法
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常温常压下光促进烯烃与一氧化碳的羰基化反应 被引量：2
20
作者 尹静梅 周广运 +4 位作者 高大彬 郑学仿 贾颖萍 孙文豪 王祥生 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第9期701-704,共4页
报道了烯烃 (环己烯和 1 辛烯 )与一氧化碳通过光促进实现常温常压非贵金属 (钴配合物 )催化的羰基化反应 .研究发现 ,以Co(OAc) 2 为催化剂时 ,不需要加入光敏剂丙酮就能发生反应 ;CoSalen ,吡啶 2 羧酸钴和大环配合物 [Co( 14 ) 4 ,... 报道了烯烃 (环己烯和 1 辛烯 )与一氧化碳通过光促进实现常温常压非贵金属 (钴配合物 )催化的羰基化反应 .研究发现 ,以Co(OAc) 2 为催化剂时 ,不需要加入光敏剂丙酮就能发生反应 ;CoSalen ,吡啶 2 羧酸钴和大环配合物 [Co( 14 ) 4 ,11 diene N4]I2 是较好的催化剂 ,其催化活性比Co(OAc) 2 高 .其中 ,吡啶 2 羧酸钴与Co(OAc) 2 相同 ,反应中不需要光敏剂存在 ,其选择性很高 .通过氘代丙酮和氘代甲醇同位素实验 。 展开更多
关键词 环己烯 辛烯 光促进 羰基化反应 钴配合物
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