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Cerium modified Y/SBA-15 composite molecular sieve catalyzed synthesis of n-butyl acetate 被引量:5
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作者 史春薇 吴文远 +3 位作者 边雪 裴明远 赵杉林 陈平 《Journal of Rare Earths》 SCIE EI CAS CSCD 2016年第6期597-603,共7页
A novel Ce-Y/SBA-15 catalyst was prepared by modifying HY/SBA-15 microporous-mesoporous composite molecular sieve with cerium using the impregnation method. The characterization results from scanning electron microsco... A novel Ce-Y/SBA-15 catalyst was prepared by modifying HY/SBA-15 microporous-mesoporous composite molecular sieve with cerium using the impregnation method. The characterization results from scanning electron microscopy/energy dispersive X-ray dispersive spectroscopy(SEM/EDS), transmission electron microscopy(TEM), and X-ray fluorescence(XRF) studies indicated that the Ce-modified catalyst maintained the microporous-mesoporous structure of Y/SBA-15. The Ce ions were found to be uniformly dispersed in the pores of the molecular sieve without aggregation. The results from pyrolysis coupled-Fourier transform infrared spectroscopy(Pyridine-FTIR) and temperature programmed desorption of ammonia(NH3-TPD) showed that the loading of cerium caused the hydroxyl group in the catalyst to display stronger Bronsted acidity. The efficiency of the modified Ce-Y/SBA-15 catalyst was evaluated by using it to catalyze the synthesis of n-butyl acetate. The optimal synthesis conditions were determined by orthogonal experiments. The highest esterification yield of 94.4% was obtained when the reaction time was 2.0 h, with acid/alcohol molar ratio of 1:1.2, and catalyst loading of 10 wt.%. The results in this study demonstrated that the loading of cerium and the structure of Y/SBA-15 microporous-mesoporous composite molecular sieve helped in improving the catalytic activity of this acidic catalyst. 展开更多
关键词 Ce-modification microporous-mesoporous composite molecular sieves catalyst n-butyl acetate rare earths
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催化材料的紫外拉曼光谱研究 被引量:12
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作者 范峰滔 徐倩 +3 位作者 夏海岸 孙科举 冯兆池 李灿 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2009年第8期717-739,共23页
综述了在过去的几年中,我们研究组利用紫外拉曼以及共振拉曼光谱技术在含过渡金属的微孔和介孔材料中活性位结构的表征.分子筛合成机理以及氧化物表面相结构研究中取得的进展.微孔-介孔材料骨架中超低含量的孤立的过渡金属离子或氧化物... 综述了在过去的几年中,我们研究组利用紫外拉曼以及共振拉曼光谱技术在含过渡金属的微孔和介孔材料中活性位结构的表征.分子筛合成机理以及氧化物表面相结构研究中取得的进展.微孔-介孔材料骨架中超低含量的孤立的过渡金属离子或氧化物包括TS-1,Ti-MCM-41,Fe-ZSM-5,Fe-SBA-15和V-MCM-41等能够通过紫外拉曼光谱可靠、准确地鉴别出来.利用紫外拉曼可避开荧光和增加灵敏度的特点,利用自行设计的可用于原位研究水热合成过程的原位紫外拉曼光谱池,对几种典型分子筛(X型分子和Fe-ZSM-5)的合成过程实现了拉曼光谱研究.结果表明,紫外拉曼光谱可以灵敏地检测出合成前体、中间物以及分子筛晶体的演化过程.此外,通过共振拉曼光谱研究了Fe/ZSM-5上的活性中心以及活性氧物种.结果表明,这种具有高活性的氧物种是一种双原子铁物种上的过氧离子,反应的中间物种类似于单加氧酶中的铁络合物.紫外拉曼光谱对氧化锆和氧化钛等氧化物的研究中发现,氧化物的表面与体相结构不同.这一发现对于催化材料的研究有着非常重要的意义,因为大多数的催化材料性质主要取决于它的表面结构.例如,在氧化钛体系中,将用紫外拉曼光谱鉴定出的表面物相信息与氧化钛光催化活性相关联,提出了"锐钛矿-金红石表面异相结增强光催化活性"的新概念. 展开更多
关键词 紫外拉曼 原位拉曼 微孔和介孔材料 杂原子分子筛 合成机理 相变
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一步硬模板法制备层次孔炭及其在锂硫电池中的应用(英文) 被引量:13
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作者 牛树章 吴思达 +2 位作者 吕伟 杨全红 康飞宇 《新型炭材料》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2017年第4期289-296,共8页
采用一步硬模板法炭化酚醛树脂和葡萄糖酸镁制备得到具有大表面积和层次化结构的微孔-中孔炭材料(HMMC)。在炭化过程中,葡萄糖酸镁分解形成纳米氧化镁(MgO)可以作为硬模板。制备得到的HMMC具有高的比表面积(1560m^2·g^(-1)),大的孔... 采用一步硬模板法炭化酚醛树脂和葡萄糖酸镁制备得到具有大表面积和层次化结构的微孔-中孔炭材料(HMMC)。在炭化过程中,葡萄糖酸镁分解形成纳米氧化镁(MgO)可以作为硬模板。制备得到的HMMC具有高的比表面积(1560m^2·g^(-1)),大的孔容(2.6cm^3·g^(-1)),可以实现较高硫的负载量,并可以提供硫体积膨胀的空间。此外,相互连通的孔结构和炭骨架也能够提供快速的电子和锂离子的传输通道。因此,与硫复合后得到的碳-硫杂化材料(HMMC-S)在0.3C电流密度下,初始放电容量高达939mAh·g^(-1),经150周循环后容量仍有731mAh·g^(-1),每周的容量损失率仅为0.15%。在较高的电流密度2C下,其容量仍可达626mAh·g^(-1),表现出优异的倍率性能和长循环稳定性。 展开更多
关键词 微孔-中孔炭 大的孔容 层次孔结构 锂硫电池
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Au/Ti-MCM-41(H)催化丙烯气相直接环氧化 被引量:8
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作者 刘义武 余欢 +1 位作者 张小明 索继栓 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2010年第6期1585-1592,共8页
采用纳米组装法制备了一系列不同Ti含量的具有微孔-介孔复合结构(hybrid)的钛硅分子筛Ti-MCM-41(H)载体,继而用沉积-沉淀法制得纳米金催化剂.通过粉末X射线衍射(XRD)、氮气等温吸附-脱附、傅里叶变换红外(FT-IR)光谱、紫外-可见漫反射(D... 采用纳米组装法制备了一系列不同Ti含量的具有微孔-介孔复合结构(hybrid)的钛硅分子筛Ti-MCM-41(H)载体,继而用沉积-沉淀法制得纳米金催化剂.通过粉末X射线衍射(XRD)、氮气等温吸附-脱附、傅里叶变换红外(FT-IR)光谱、紫外-可见漫反射(DRUV-Vis)光谱、透射电镜(TEM)及等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)对催化剂进行了表征,并考察了纳米金催化剂在氢气/氧气共存条件下丙烯气相直接氧化制环氧丙烷反应中的催化性能.结果表明:合成的微孔-介孔复合结构的钛硅分子筛Ti-MCM-41(H)具有典型的MCM-41结构,Ti(IV)以高分散的形式存在于分子筛的骨架结构中.在常压、423K反应温度下,以Ti/Si摩尔比为1%的Ti-MCM-41(H)为载体制备纳米金催化剂表现出了最佳的催化性能,反应30min,丙烯的转化率达5.4%,环氧丙烷的选择性为74.2%,环氧丙烷的生成速率为73.1g·h-1·kg-1;反应330min后,丙烯的转化率为4.9%,环氧丙烷的选择性为67.3%. 展开更多
关键词 丙烯环氧化 微孔-介孔复合分子筛 纳米金催化剂 环氧丙烷
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碱处理法制备微孔-介孔ZSM-5分子筛及其在苯酚叔丁醇烷基化反应中的应用 被引量:6
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作者 徐玲 张强 +4 位作者 刘东艳 赵巍 魏霞 高新 刘宗瑞 《吉林大学学报(理学版)》 CAS 北大核心 2019年第2期433-437,共5页
首先,以微孔结构的ZSM-5沸石为前驱物,经碱液处理不同时间后与介孔模板剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)混合,水热处理后制备微孔-介孔ZSM-5分子筛,并用X射线衍射(XRD)、Fourier变换红外光谱(FT-IR)、N2吸附-脱附和透射电镜(TEM)等方法表... 首先,以微孔结构的ZSM-5沸石为前驱物,经碱液处理不同时间后与介孔模板剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)混合,水热处理后制备微孔-介孔ZSM-5分子筛,并用X射线衍射(XRD)、Fourier变换红外光谱(FT-IR)、N2吸附-脱附和透射电镜(TEM)等方法表征微孔-介孔ZSM-5分子筛的理化性质.其次,将微孔-介孔ZSM-5分子筛作为苯酚叔丁醇烷基化反应的催化剂,利用苯酚转化率与2,4-二叔丁基苯酚的选择性测试所得材料的催化性能.结果表明:碱处理1h可获得微孔和介孔复合较好的ZSM-5,且该催化剂具有较好的苯酚叔丁基化催化性能,苯酚的转化率最高为86.2%,大分子2,4-二叔丁基苯酚的选择性可达57.9%. 展开更多
关键词 微孔-介孔ZSM-5分子筛 碱溶液处理法 催化活性
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ZnO@Porous Media,Their PL and Laser Effect 被引量:2
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作者 C.Bouvy 《Journal of Materials Science & Technology》 SCIE EI CAS CSCD 2008年第4期495-511,共17页
Optoelectronic nanocomposites are a new class of materials, which exhibit very interesting and particular properties and attract a growing attention due to their potential applications in information storage and optoe... Optoelectronic nanocomposites are a new class of materials, which exhibit very interesting and particular properties and attract a growing attention due to their potential applications in information storage and optoelectronic devices. Zinc oxide, ZnO, is one of the most interesting binary semiconductor (3.37 eV) with very important optical properties, which can be used in the fields such as short wavelength lasers, blue light emitting diodes, UV detectors, gas sensors, etc. This paper reviews the very recent progress in the prepa- ration of silica-based ZnO nanocomposites. After an introduction reviewing the theoretical background, the article will begin with a survey of the optical properties and the quantum size effect (QSE) of ZnO/SiO2 nanocomposites prepared by the inclusion of ZnO nanoclusters inside silica mesoporous materials. The second part will focus on one of the most interesting properties of ZnO/SiO2 nanocomposites, which is the random lasing effect after one- and two-photon excitation. The final part will deal with the introduction of ZnO nanoparticles inside microporous zeolites and the observation of QSE. For comparison, the photoluminescence (PL) and QSE properties of ZnS nanoparticles occluded in mesoporous media are also described. New potential applications will be discussed since short-wavelength devices are required by industry to design, for instance, new information storage supports and biolabelling devices. 展开更多
关键词 ZnO nanoparticles microporous and mesoporous materials Quantum size effect Random lasing effect
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新型层状有机聚合物-无机杂化磷酸铝(AlPS-PVPA)催化剂载体材料的合成及表征 被引量:3
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作者 吴小菊 傅相锴 +1 位作者 黄静 贾紫勇 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第11期2341-2346,共6页
以苯乙烯-苯乙烯基膦酸共聚物、磷酸二氢钠作磷(膦)源,在温和的条件下,通过调节有机膦酸和无机磷酸的比例,合成了一系列不同化学计量比的聚(苯乙烯-苯乙烯基膦酸)-磷酸铝有机聚合物-无机杂化材料。通过FTIR、TG、N2吸附、XRD、SEM和TEM... 以苯乙烯-苯乙烯基膦酸共聚物、磷酸二氢钠作磷(膦)源,在温和的条件下,通过调节有机膦酸和无机磷酸的比例,合成了一系列不同化学计量比的聚(苯乙烯-苯乙烯基膦酸)-磷酸铝有机聚合物-无机杂化材料。通过FTIR、TG、N2吸附、XRD、SEM和TEM等表征手段对其进行了表征,并提出了其理想的结构模型。结果表明,这类杂化材料具有规则的层状结构和较高的热稳定性,作为催化剂载体具有潜在的应用价值。 展开更多
关键词 有机-无机杂化磷酸铝 微孔介孔材料 催化剂载体 热稳定性
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天然沸石基微介孔复合催化剂的制备及其油砂沥青减黏改质性能
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作者 关磊 卞俊杰 +4 位作者 宝清玉 张琪 张鹏 李春虎 刁建华 《工业催化》 CAS 2015年第7期536-540,共5页
利用水热稳定性高的天然斜发沸石为铝源,水玻璃为硅源,Na OH为碱源,十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,稀硫酸调节p H,再经过老化、晶化、烘干和焙烧等制备具有微介孔复合结构、良好水热稳定性和高比表面积的clin/MCM-41催化剂。将p H=10和... 利用水热稳定性高的天然斜发沸石为铝源,水玻璃为硅源,Na OH为碱源,十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,稀硫酸调节p H,再经过老化、晶化、烘干和焙烧等制备具有微介孔复合结构、良好水热稳定性和高比表面积的clin/MCM-41催化剂。将p H=10和硅铝物质的量比100条件下制得的催化剂应用于蒸汽辅助重力泄油技术开采的加拿大油砂沥青改质反应。在剂油质量比1∶10和310℃反应30 min条件下,减黏率超过90%,同时大量胶质和沥青质非烃被催化裂化为轻质油,表明clin/MCM-41催化剂是优异的油砂沥青中低温减黏催化剂。 展开更多
关键词 催化剂工程 微介孔复合催化剂 斜发沸石 油砂沥青 减黏
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大孔/介孔Ag/AgBr/TiO2复合光催化剂的制备及其可见光光催化活性
9
作者 胡自飞 胡学成 +1 位作者 刘果 王国宏 《化学与生物工程》 CAS 2020年第5期11-17,共7页
以钛酸四丁酯、硝酸银、溴化钠为前驱体,先采用无模板法制备大孔/介孔TiO2,再通过浸渍沉淀法和光还原法制备大孔/介孔Ag/AgBr/TiO2复合光催化剂,通过SEM、XRD、FTIR、BET、XPS、DRS对其进行了表征,并评价了可见光下Ag/AgBr/TiO2降解罗丹... 以钛酸四丁酯、硝酸银、溴化钠为前驱体,先采用无模板法制备大孔/介孔TiO2,再通过浸渍沉淀法和光还原法制备大孔/介孔Ag/AgBr/TiO2复合光催化剂,通过SEM、XRD、FTIR、BET、XPS、DRS对其进行了表征,并评价了可见光下Ag/AgBr/TiO2降解罗丹明B水溶液的光催化活性。结果表明,Ag/AgBr改性对大孔/介孔TiO2的形貌、比表面积、晶型结构、带隙结构和光催化活性影响显著。在Ag/AgBr与TiO2物质的量比为1时,Ag/AgBr/TiO2复合光催化剂的光催化活性最高,降解速率常数为50.21×10-3 min-1,分别是纯TiO2和纯AgBr的14.5倍和2.15倍。 展开更多
关键词 大孔/介孔TiO2 AGBR RhB降解 光催化活性
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FW-200合成微孔-介孔SAPO-34分子筛及其在MTO中的应用
10
作者 吴晓娜 孙娜 +2 位作者 吴海琳 杨占旭 王海彦 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第2期79-82,84,共5页
针对SAPO-34在甲醇制烯烃过程中易失活的问题,考察了水热合成过程中在凝胶中添加不同质量分数的FW-200对SAPO-34的孔径、形貌、酸性及甲醇制烯烃性能的影响。并利用XRD、SEM、NH3-TPD等手段对合成材料进行表征。以甲醇为原料对mes-SAPO... 针对SAPO-34在甲醇制烯烃过程中易失活的问题,考察了水热合成过程中在凝胶中添加不同质量分数的FW-200对SAPO-34的孔径、形貌、酸性及甲醇制烯烃性能的影响。并利用XRD、SEM、NH3-TPD等手段对合成材料进行表征。以甲醇为原料对mes-SAPO-34分子筛的MTO性能进行了研究。结果表明,当碳模板的质量分数达到8%时,SAPO-34分子筛的晶体结构与结晶度未受到明显的影响,此时分子筛拥有最多的介孔和最大的介孔孔容;酸性分布最佳,在甲醇制烯烃的反应中表现出更为优异的性能,催化剂的寿命最长,双烯收率达到86. 77%。 展开更多
关键词 微孔-介孔 SAPO-34 FW-200 MTO
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Ce负载微孔-介孔复合分子筛催化合成乙酸正丁酯 被引量:5
11
作者 王亚楠 史春薇 +3 位作者 张彩红 吴文远 边雪 陈平 《稀土》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第3期109-114,共6页
采用浸渍法对HY/SBA-15微孔介孔复合分子筛进行Ce改性,制备了催化剂Ce-HY/SBA-15。X射线衍射和高倍透射电镜的表征结果表明,Ce改性后的催化剂保持了HY/SBA-15微孔、介孔结构,Ce离子均匀地分散在分子筛的孔道里,没有出现团聚;Py-FTIR和NH... 采用浸渍法对HY/SBA-15微孔介孔复合分子筛进行Ce改性,制备了催化剂Ce-HY/SBA-15。X射线衍射和高倍透射电镜的表征结果表明,Ce改性后的催化剂保持了HY/SBA-15微孔、介孔结构,Ce离子均匀地分散在分子筛的孔道里,没有出现团聚;Py-FTIR和NH3-TPD的表征结果表明,Ce的负载使羟基表现出更强的B酸强度。以Ce-HY/SBA-15为催化剂催化合成乙酸正丁酯,通过实验确定了较佳的制备条件:反应时间为2.0 h、酸醇物质的量比为1∶1.2、催化剂质量分数为10%时酯化率最高,并考察了三种分子筛催化剂的重复使用性能,结果证明了Ce的负载和HY的结构有利于提高催化剂的酸催化活性。 展开更多
关键词 CE 微孔-介孔复合分子筛 催化 乙酸正丁酯
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Y/SBA-15的微波水热法合成及其表征分析 被引量:4
12
作者 史春薇 吴文远 +1 位作者 边雪 百玉婷 《东北大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第3期397-401,共5页
研究了微波水热法合成微孔-介孔复合分子筛Y/SBA-15,以XRD为表征手段,考察了pH、二氧化硅与P123物质的量比、微波功率、搅拌速度和晶化温度等因素对复合分子筛结构的影响.经过研究确定了复合分子筛的合成条件:pH值为2.5,SiO2和P123物质... 研究了微波水热法合成微孔-介孔复合分子筛Y/SBA-15,以XRD为表征手段,考察了pH、二氧化硅与P123物质的量比、微波功率、搅拌速度和晶化温度等因素对复合分子筛结构的影响.经过研究确定了复合分子筛的合成条件:pH值为2.5,SiO2和P123物质的量比为58,微波功率为200W,搅拌速度为250r/min,晶化温度为120℃.采用氮气吸附脱附、透射电镜等分析方法对复合分子筛进行了表征分析,结果表明:合成产物同时具有微孔介孔结构特征,结晶度良好、短棒状大小均匀,微孔、介孔2种孔径分布均匀,平均孔径为4.050 13nm,孔壁厚度为2.2nm,BET孔容为0.350 525cm3/g. 展开更多
关键词 微波水热法 复合分子筛 表征分析 微孔 介孔
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