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酸-碱交替沉淀法制备铜基甲醇合成催化剂 被引量：25
1
作者 岑亚青 李小年 刘化章 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2006年第3期210-216,共7页
采用酸-碱交替沉淀法（AP法）制备了一种新型的低压甲醇合成催化剂. 研究了母液pH值和交替次数对催化剂性能的影响. 结果表明, pH值交替范围为5.0～9.5, 交替次数为3时制备的催化剂活性最好. 与其它制备方法相比, AP法制备的催化剂具有... 采用酸-碱交替沉淀法（AP法）制备了一种新型的低压甲醇合成催化剂. 研究了母液pH值和交替次数对催化剂性能的影响. 结果表明, pH值交替范围为5.0～9.5, 交替次数为3时制备的催化剂活性最好. 与其它制备方法相比, AP法制备的催化剂具有最高的活性和耐热性,耐热后活性保留率达88%, 比其它催化剂高8%～20%, 而且耐热后活性甚至高于其它催化剂的初活性. X射线衍射（XRD）、热重分析、低温N2吸附和扫描电子显微镜等结果表明, AP法制备的催化剂的XRD谱中铜和锌的特征峰最为宽化、弥散, CuO与ZnO 峰交织在一起,峰强度最弱;同时催化剂的粒度较小,粒径尺寸分布较均匀,结晶度相对较低;而且催化剂的还原温度最低,铜锌组分间的协同作用最强. 这表明AP法制备的催化剂具有高活性、高耐热性和易还原的主要原因是该制备方法使催化剂中的铜锌组分形成了无定形状态的铜锌固溶体,提高了活性组分的分散度和比表面积. 展开更多
关键词 甲醇合成 铜基催化剂 酸-碱交替沉淀法
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以合成气合成甲醇催化剂及其进展 被引量：21
2
作者 王桂轮 李成岳 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2001年第3期42-46,共5页
本文概述了甲醇合成催化剂以及新型催化剂的研究开发状况 ,介绍了各类甲醇合成催化剂 :锌铬催化剂、铜基催化剂、耐硫催化剂以及目前国际上研究最热的液相甲醇合成催化剂 。
关键词 合成气 甲醇 合成 催化剂 进展 锌铬催化剂 铜基催化剂
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不同制备方式的铜基甲醇合成催化剂的性质和结构研究 被引量：23
3
作者 郭宪吉 陈炳义 +1 位作者 鲍改玲 李利民 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2003年第2期9-13,共5页
采用3种不同的沉淀方式(正加、反加和并流)制备出3个具有相同组成的甲醇合成催化剂样品CuO/ZnO/Al2O3,它们的活性顺序为:并流法样品>反加法样品>正加法样品;还原温度由低到高的顺序为:反加法样品<并流法样品<正加法样品。... 采用3种不同的沉淀方式(正加、反加和并流)制备出3个具有相同组成的甲醇合成催化剂样品CuO/ZnO/Al2O3,它们的活性顺序为:并流法样品>反加法样品>正加法样品;还原温度由低到高的顺序为:反加法样品<并流法样品<正加法样品。通过对催化剂前驱物进行DTA分析,证实了3种沉淀过程中相应的Cu2+和Zn2+的沉淀行为,即在并流和反加沉淀过程中,Cu2+和Zn2+同时均匀地沉淀,而在正加沉淀过程中,Cu2+和Zn2+发生分步沉淀。催化剂氧化态的IR结果表明了由3种沉淀方式所获得的样品中CuO和ZnO组分间相互作用的强弱。 展开更多
关键词 甲醇合成 铜基催化剂 CuO/ZnO/Al2O3 沉淀方式
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C302催化剂上甲醇合成反应宏观动力学 被引量：20
4
作者 应卫勇 房鼎业 朱炳辰 《华东理工大学学报（自然科学版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2000年第1期1-4,共4页
在内循环无梯度反应器中测定了低压甲醇合成反应宏观动力学。实验采用５ｍ ｍ ×５ｍ ｍ 圆柱状颗粒催化剂，实验压力５ＭＰａ，反应温度２１５～２６０ °Ｃ。以双曲型动力学方程建立了以各组分逸度表示的ＣＯ、ＣＯ２ 加氢... 在内循环无梯度反应器中测定了低压甲醇合成反应宏观动力学。实验采用５ｍ ｍ ×５ｍ ｍ 圆柱状颗粒催化剂，实验压力５ＭＰａ，反应温度２１５～２６０ °Ｃ。以双曲型动力学方程建立了以各组分逸度表示的ＣＯ、ＣＯ２ 加氢合成甲醇的双速率宏观动力学模型，并用改进高斯－牛顿法根据实验数据获得了动力学模型中的参数。残差分析和统计检验表明，动力学模型是适定的。宏观反应动力学方程成功应用于上海焦化总厂年产２０ 万吨大型甲醇合成反应器的模拟放大。 展开更多
关键词 甲醇合成 宏观动力学 催化剂 合成反应
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Cu-ZnO-Al_2O_3甲醇合成催化剂活性组分的高温动态变化 被引量：18
5
作者 马洪涛 邓国才 包信和 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2001年第3期259-262,共4页
采用XRD和XPS方法考察了Cu ZnO Al2 O3 甲醇合成催化剂在高温焙烧、还原和反应过程中活性组分的动态变化 .结果表明 ,高温焙烧可造成活性组分晶粒的生长 ,ZnO晶粒比CuO晶粒更易于生长和在表面富集 ,从而引起Cu/Zn比下降 .在还原和反应... 采用XRD和XPS方法考察了Cu ZnO Al2 O3 甲醇合成催化剂在高温焙烧、还原和反应过程中活性组分的动态变化 .结果表明 ,高温焙烧可造成活性组分晶粒的生长 ,ZnO晶粒比CuO晶粒更易于生长和在表面富集 ,从而引起Cu/Zn比下降 .在还原和反应过程中 ,一方面H与Cu相互作用引起的Cu粒子表面自由能的降低远大于H对ZnO的影响 ,使得Cu粒子的生长在热力学上更有利 ;另一方面 ,由于Cu的熔点较低 ,造成Cu粒子的表面迁移活化能较低 ,表面扩散系数较高 ,受表面扩散所支配的粒子移动引起的晶粒生长较快 ,而ZnO由于熔点较高 ,在氢气气氛中粒子生长较慢 .与焙烧后的催化剂相比 。 展开更多
关键词 甲醇 合成 铜 氧化锌 氧化铝 负载型催化剂 晶粒生长 活性组分 二氧化碳 加氢反应
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添加表面活性剂两步沉淀法制备甲醇催化剂 被引量：18
6
作者 张喜通 常杰 +2 位作者 王铁军 付严 谭天伟 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第4期479-482,共4页
采用添加表面活性剂两步沉淀法制备了具有高表面铜相对浓度的超细甲醇合成催化剂。以组成为H2/CO/CO2/N2=66/27/3/4(体积比)的原料气对催化剂进行了活性评价。结果表明,该催化剂比传统并流沉淀法制备的铜基催化剂活性提高47.9%,比两步... 采用添加表面活性剂两步沉淀法制备了具有高表面铜相对浓度的超细甲醇合成催化剂。以组成为H2/CO/CO2/N2=66/27/3/4(体积比)的原料气对催化剂进行了活性评价。结果表明,该催化剂比传统并流沉淀法制备的铜基催化剂活性提高47.9%,比两步沉淀法和添加表面活性剂并流沉淀法制备的铜基催化剂活性分别提高9.3%和16.8%。利用SEM、XRD及XPS方法对催化剂的结构、形貌和表面金属组成进行了表征。 展开更多
关键词 甲醇 催化剂 表面活性剂 两步沉淀法
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国内外合成甲醇催化剂研究进展 被引量：11
7
作者 高俊文 张勇 霍尚义 《工业催化》 CAS 1999年第5期9-17,共9页
本文对当前国内外甲醇催化剂的开发研制现状进行了系统的评述。关键词：##4甲醇;;催化剂;;制备;;
关键词 甲醇 催化剂 制备 共沉淀
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CO2对浆态床一步法合成二甲醚铜基催化剂稳定性的影响 被引量：17
8
作者 王东升 谭猗生 +1 位作者 韩怡卓 椿范立 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第1期63-68,共6页
研究了260℃,5.0MPa和原料气空速4000h-1条件下,不同浓度的CO2对甲醇合成Cu基催化剂稳定性的影响.结果表明,原料气中较高浓度的CO2可导致Cu基甲醇合成催化剂快速失活.原料气中CO2浓度的增大可促进逆水煤气变换反应,导致反应体系中H2O的... 研究了260℃,5.0MPa和原料气空速4000h-1条件下,不同浓度的CO2对甲醇合成Cu基催化剂稳定性的影响.结果表明,原料气中较高浓度的CO2可导致Cu基甲醇合成催化剂快速失活.原料气中CO2浓度的增大可促进逆水煤气变换反应,导致反应体系中H2O的量增加,不能被及时导出反应体系的H2O使Cu基催化剂的晶体结构和表面特性发生了变化.采用程序升温还原、N2吸附、元素分析、透射电镜和X射线光电子能谱分别对较低浓度和较高浓度CO2反应条件下的催化剂进行了表征.结果表明,原料气中较高浓度的CO2可导致催化剂颗粒变大,孔径减小,比表面积降低,催化剂中元素Zn和Al有明显的流失,Cu与ZnO之间的协同作用有所减弱,这些都是导致催化剂失活的重要原因.原料气中较高浓度的CO2在一定程度上抑制了催化剂上积炭的生成. 展开更多
关键词 二氧化碳 浆态床反应器 二甲醚合成 甲醇合成 铜基催化剂 稳定性
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复频超声法制备合成甲醇铜基催化剂 被引量：11
9
作者 于凤文 计建炳 +1 位作者 郑遗凡 刘化章 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第9期824-827,共4页
　　研究了复频超声共沉淀技术制备Cu／Zn／A1／Zr甲醇合成催化剂及其对催化活性的影响。实验结果表明,采用频率为40,23.8 kHz复频超声技术制备的Cu／Zn／Al／Zr甲醇合成催化剂与普通共沉淀法制备的催化剂相比,其空时收率可提高34％。XR... 　　研究了复频超声共沉淀技术制备Cu／Zn／A1／Zr甲醇合成催化剂及其对催化活性的影响。实验结果表明,采用频率为40,23.8 kHz复频超声技术制备的Cu／Zn／Al／Zr甲醇合成催化剂与普通共沉淀法制备的催化剂相比,其空时收率可提高34％。XRD和FE-SEM等表征结果表明,复频超声共沉淀法制备的催化剂可改变催化剂前体的物相,Cu,Zn组分彼此分散均匀,表现为氧化态催化剂的XRD谱图中各特征峰较为弥散。与单频超声相比,采用复频超声技术可进一步减小催化剂颗粒粒径,增加Cu与Zn组分间的分散程度,这表明复频超声技术有明显的协同作用。 展开更多
关键词 超声波 甲醇合成 铜基催化剂 催化活性 共沉淀
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二氧化碳加氢合成甲醇催化剂及工艺研究开发 被引量：14
10
作者 张晓阳 胡志彪 +1 位作者 凌华招 胡高荣 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2011年第6期41-45,共5页
研究了反应参数对在自主研制的C312系列催化剂上二氧化碳加氢合成甲醇的影响。实验结果表明,反应条件对甲醇时空产率和二氧化碳的单程转化率具有较大影响。在250℃、8.0 MPa和空速16000h-1下,当n(H2):n(CO2)=3时,甲醇的时空产率达0.94 g... 研究了反应参数对在自主研制的C312系列催化剂上二氧化碳加氢合成甲醇的影响。实验结果表明,反应条件对甲醇时空产率和二氧化碳的单程转化率具有较大影响。在250℃、8.0 MPa和空速16000h-1下,当n(H2):n(CO2)=3时,甲醇的时空产率达0.94 g/(mL.h),二氧化碳单程转化率为22.2%。C312型二氧化碳合成甲醇催化剂性能优异,有良好的选择性和耐热性。 展开更多
关键词 二氧化碳 合成甲醇 催化剂 工艺
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煤制甲醇技术发展评述 被引量：13
11
作者 崔普选 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第5期4-9,共6页
甲醇是基础有机化工原料和有效的能源替代品,研究甲醇技术具有重要意义。合成甲醇工艺种类繁多,各有各的优势和适用范围。我国的资源特点决定了煤制甲醇更为经济合理。在发展煤制甲醇工业中,应根据不同条件合理选择技术,才能更有效降低... 甲醇是基础有机化工原料和有效的能源替代品,研究甲醇技术具有重要意义。合成甲醇工艺种类繁多,各有各的优势和适用范围。我国的资源特点决定了煤制甲醇更为经济合理。在发展煤制甲醇工业中,应根据不同条件合理选择技术,才能更有效降低生产和投资成本,提高甲醇产品质量。对煤制甲醇的主要工段煤气化、CO变换、合成气净化和甲醇合成技术进行了综述,并进行了技术比对分析,期望对煤制甲醇的发展起到推动和促进作用。 展开更多
关键词 煤制甲醇 煤气化 CO变换 净化 甲醇合成 催化剂
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8MPa下C307催化剂上甲醇合成反应的本征动力学 被引量：11
12
作者 马宏方 刘殿华 +1 位作者 应卫勇 房鼎业 《华东理工大学学报（自然科学版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第1期6-9,28,共5页
在等温积分反应器中研究了操作条件对甲醇合成反应的影响以及C307催化剂上甲醇合成反应的本征动力学。实验采用粒度为0．154～0．198mm的细颗粒催化剂。实验压力为8MPa，空速5500～11000h^-1，反应温度200～260℃。实验结果表明：总碳... 在等温积分反应器中研究了操作条件对甲醇合成反应的影响以及C307催化剂上甲醇合成反应的本征动力学。实验采用粒度为0．154～0．198mm的细颗粒催化剂。实验压力为8MPa，空速5500～11000h^-1，反应温度200～260℃。实验结果表明：总碳转化率在实验温度范围内随温度的升高先增加后降低，245℃左右达到最大值，随压力的升高而增加。选取以各组分逸度表示的CO、CO2加氢合成甲醇的Langmuir-Hinshelwood双速率本征动力学模型，用全局通用算法结合马夸特算法确定动力学模型参数。残差分析和统计检验表明，动力学模型是适宜的。 展开更多
关键词 甲醇合成 C307催化剂 本征动力学
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合成甲醇的催化剂Rh-ZnO/MWNTs的研究 被引量：7
13
作者 王进 陈鸿博 +4 位作者 云虹 林敬东 易军 张鸿斌 廖代伟 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第1期65-69,共5页
研究新型的由多壁碳纳米管(MWNTs)负载的,ZnO助催的铑基甲醇合成催化剂.当铑含量达到4%(w)时,催化剂具有较高的比表面积(99.6m2·g-1),催化剂的反应活化能为68.8kJ·mol-1.在563K,1MPa下,催化剂的最高催化活性和甲醇选择性分别... 研究新型的由多壁碳纳米管(MWNTs)负载的,ZnO助催的铑基甲醇合成催化剂.当铑含量达到4%(w)时,催化剂具有较高的比表面积(99.6m2·g-1),催化剂的反应活化能为68.8kJ·mol-1.在563K,1MPa下,催化剂的最高催化活性和甲醇选择性分别为411.4mg/gcat.·h和96.7%.TEM、TPR和TPD等表征结果显示,碳纳米管能增加Rh在催化剂表面的分散度,提高催化剂的还原温度并能增加氢物种的吸附量,这些结果将有助于更好地了解催化剂中各组分间的协同作用和催化活性中心本质. 展开更多
关键词 Rh-ZnO/MWNTs 甲醇 合成 铑基催化剂 多壁碳纳米管 反应机理 负载型催化剂 氧化锌
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CO_2加氢合成甲醇反应及其催化剂研究进展 被引量：10
14
作者 仇冬 刘金辉 黄金钱 《化学工业与工程技术》 CAS 2005年第4期17-20,共4页
介绍了CO2加氢合成甲醇的反应机理和特点,对所用催化剂的研究进展以及工业应用情况等作了概述。
关键词 二氧化碳 加氢 合成甲醇 催化剂
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甲醇合成催化剂使用效果的影响因素及对策 被引量：10
15
作者 薛守标 《化学工业与工程技术》 CAS 2010年第3期50-54,共5页
介绍了甲醇合成催化剂的制造及使用过程,探讨了催化剂的失活方式及其机理,提出防止或消除这些因素、延长甲醇合成催化剂寿命的方法。
关键词 甲醇合成 催化剂 使用 对策
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Mn助剂对甲醇合成Cu-Zn-Al催化剂的影响 被引量：9
16
作者 李基涛 张伟德 高利珍 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 1998年第1期18-21,共4页
用ＸＰＳ、ＸＡＥＳ、ＳＥＭ、ＴＰＲ等方法研究助催化剂Ｍｎ对甲醇合成Ｃｕ－Ｚｎ－Ａｌ催化剂性能的影响。结果表明，助催化剂Ｍｎ有助于分散和稳定活性组分，使之不易烧结。ＸＰＳ、ＸＡＥＳ结果表明，反应态的３组分催化剂表面存在... 用ＸＰＳ、ＸＡＥＳ、ＳＥＭ、ＴＰＲ等方法研究助催化剂Ｍｎ对甲醇合成Ｃｕ－Ｚｎ－Ａｌ催化剂性能的影响。结果表明，助催化剂Ｍｎ有助于分散和稳定活性组分，使之不易烧结。ＸＰＳ、ＸＡＥＳ结果表明，反应态的３组分催化剂表面存在Ｃｕ（Ｉ）和Ｃｕ（０）；而掺Ｍｎ的４组分催化剂表面则存在Ｃｕ（Ｉ）和Ｃｕ（Ｉ）。Ｍｎ的存在可促进Ｃｕ（Ｉ）的生成，抑制Ｃｕ（０）产生。这一结果暗示Ｃｕ（Ｉ）是ＣＯ加氢的活性物种。 展开更多
关键词 甲醇 催化剂 合成 锰 助催化剂
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高分散度甲醇合成催化剂的研究 被引量：4
17
作者 李基涛 张伟德 周岳贤 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 1998年第1期1-4,共4页
用高速碰撞共沉淀法制备Ｃｕ－Ｚｎ－Ａｌ三组份甲醇合成催化剂，经Ｎ２Ｏ分解、Ｈ－ＴＰＤ、ＳＥＭ及活性评价，表明该催化剂具有比表面积大、分散度高和甲醇合成活性高等特点。这是一种具有工业应用前景的催化剂。
关键词 甲醇合成 高分散度催化剂 金属催化剂
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XNC-98催化剂甲醇合成本征动力学 被引量：9
18
作者 马宏方 朴忠燮 +1 位作者 应卫勇 房鼎业 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第3期460-465,共6页
在等温积分反应器中研究了XNC-98催化剂上甲醇合成反应本征动力学。实验压力为4~8MPa,空速7000~13000h-1,反应温度200~260℃。实验采用粒度为0.154~0.198mm的细颗粒催化剂。选取以各组分逸度表示的CO、CO2加氢合成甲醇的Langmuir-Hinshe... 在等温积分反应器中研究了XNC-98催化剂上甲醇合成反应本征动力学。实验压力为4~8MPa,空速7000~13000h-1,反应温度200~260℃。实验采用粒度为0.154~0.198mm的细颗粒催化剂。选取以各组分逸度表示的CO、CO2加氢合成甲醇的Langmuir-Hinshelwood本征动力学模型。采用正交实验设计,实验测定了25组数据,用全局通用算法结合马夸特算法确定动力学模型参数。残差分析和统计检验表明,动力学模型是适宜的。随温度升高,反应器出口甲醇浓度、CO和CO2转化率先增加后降低,在4~8MPa下,230~245℃为较佳反应温度范围;随着反应压力的提高,反应器出口甲醇浓度、CO和CO2转化率都有显著增加,提高反应压力能够有效提高反应器的生产能力。 展开更多
关键词 甲醇合成 等温积分反应器 XNC-98催化剂 本征动力学
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C307型中低压甲醇合成催化剂的工业应用 被引量：10
19
作者 张新凤 《煤化工》 CAS 2005年第4期50-53,56,共5页
简述了德士古水煤浆气化工艺流程及设备,介绍了C307型甲醇合成催化剂的物化性能及装填情况,主要介绍了该催化剂在兖矿鲁南化肥厂的前期使用情况,并对使用结果进行了评价,C307甲醇合成催化剂低温活性好、选择性好、低还原收缩率、副产物... 简述了德士古水煤浆气化工艺流程及设备,介绍了C307型甲醇合成催化剂的物化性能及装填情况,主要介绍了该催化剂在兖矿鲁南化肥厂的前期使用情况,并对使用结果进行了评价,C307甲醇合成催化剂低温活性好、选择性好、低还原收缩率、副产物少,经济效益显著。 展开更多
关键词 甲醇合成 催化剂 活性
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甲醇合成铜基催化剂催化活性及失活研究 被引量：10
20
作者 李保东 《上海化工》 CAS 2011年第10期26-30,共5页
主要介绍了甲醇合成铜基催化剂及其催化机理,并从制备条件和反应条件等方面对催化剂活性的影响因素进行了探讨,最后对造成催化剂失活的因素进行了具体研究。
关键词 甲醇合成 铜基催化剂 催化机理 失活
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