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题名CO2合成重要化学品新技术研究进展
被引量：1
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作者
张晓春
刘莹
董丽
王悦
成卫国
张香平
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机构
中国科学院过程工程研究所
天津大学化工学院
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出处
《中国基础科学》
2020年第3期20-24,共5页
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基金
国家重点研发计划项目(2018YFB0605800)
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文摘
CO2利用是全球重大战略问题,已被国家发改委、能源局的《行动计划》列为重点攻关任务。CO2的高值化利用,不但能降低碳排放量、减缓温室效应,而且能产生显著的经济效益,是我国践行低碳发展战略的重要技术选择。针对CO2分子热力学稳定、不易活化、反应路径复杂、产品选择性低等难题,在国家重点研发计划"煤炭清洁高效利用和新型节能技术"重点专项支持下,由中国科学院过程工程研究所牵头的"CO2高效合成重要化学品新技术"项目通过催化剂开发、反应器设计及工艺路线创新,提出了以CO2与高能物质环氧乙烷为原料合成碳酸乙烯酯,再分别经醇解生产碳酸二甲酯联产乙二醇、加氢生产甲醇联产乙二醇的高值化利用技术路线,形成CO2高效利用技术和成套装备。本文结合项目的实施,重点介绍了项目研究团队在CO2羰基化合成碳酸乙烯酯、碳酸乙烯酯醇解、碳酸乙烯酯加氢等方面的进展,以期为CO2的高值化和规模化利用提供新思路。
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关键词
CO2利用
羰基化
碳酸乙烯酯醇解
碳酸乙烯酯加氢
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Keywords
CO2 utilization
cycloaddition
alcoholysis of ethylene carbonate
hydrogenation of ethylene carbonate
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分类号
TQ072
[化学工程]
X701
[环境科学与工程—环境工程]
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题名Mn-PNP催化碳酸亚乙酯氢化制甲醇的机理研究
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作者
李婧婧
阳园
王金昭
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机构
山西农业大学基础部
山东大学理论与计算化学研究所
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出处
《分子科学学报》
CAS
北大核心
2023年第1期49-59,共11页
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基金
山西农业大学博士科研启动项目(2017YJ37)。
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文摘
催化氢化CO_(2)及其衍生物转化为高值化学品甲醇符合“绿色化学”的理念,是CO_(2)资源利用中最具应用前景的方法之一.本文基于密度泛函理论系统阐明了PNP配位的金属Mn配合物催化CO_(2)衍生物——碳酸亚乙酯氢化的反应机制.计算结果表明,Mn-PNP首先与氢气反应生成活性催化剂,接着碳酸亚乙酯在Mn—H和N—H物种的协助下经历3次氢化过程得到产物甲醇和副产物乙二醇,其中可能涉及outer-sphere和inner-sphere 2种反应机理,后者的总反应势垒为107.9 kJ·mol^(-1),比前者低了27.0 kJ·mol^(-1).催化氢化反应沿着inner-sphere路径进行更有利,这可能归因于inner-sphere路径有稳定中间体CH3O—Mn配合物的形成.进一步探究了配体的取代基效应对金属Mn配合物催化活性的影响,证实强供电子能力的咪唑基团能够增加金属Mn中心的电子密度,一方面不利于Mn—H成键,另一方面可以提高Mn—H物种的亲核性.研究结果为筛选有效催化CO_(2)衍生物氢化的有机金属催化剂提供一定的理论指导.
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关键词
金属锰配合物
碳酸亚乙酯氢化
反应机理
密度泛函理论
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Keywords
manganese complex
hydrogenation of ethylene carbonate
reaction mechanism
density functional theory
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分类号
O643
[理学—物理化学]
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