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光(电)催化氮气还原合成氨研究进展 被引量：8
1
作者 任晓玲 严孝清 +4 位作者 龚湘姣 吴志强 杨伯伦 魏进家 杨贵东 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第12期4856-4876,共21页
光(电)催化氮气还原技术利用天然太阳能作为能源,具有成本低、反应条件温和等众多优势,可解决传统工业合成氨Haber-Bosch工艺的高能耗以及高CO_2排放等问题,被认为是目前最具前景的新兴合成氨技术之一。由于氮气为非极性分子,在水中溶... 光(电)催化氮气还原技术利用天然太阳能作为能源,具有成本低、反应条件温和等众多优势,可解决传统工业合成氨Haber-Bosch工艺的高能耗以及高CO_2排放等问题,被认为是目前最具前景的新兴合成氨技术之一。由于氮气为非极性分子,在水中溶解度极低,且本身呈现化学惰性,难以被活化,使得整体的氮气还原转化合成氨效率较低。同时,光生载流子的利用率也显著影响整体的催化效率。为此,光(电)催化氮气还原技术的关键在于催化剂的设计和催化反应体系的优化。本文在介绍光(电)催化氮气还原合成氨反应过程以及机理的基础上,主要从促进氮气溶解扩散、氮气吸附和活化以及强化载流子分离和传输等具体反应过程出发,重点综述近期国内外在光(电)催化氮气还原合成氨领域基于上述反应过程强化的最新研究现状。最后,指出了目前光(电)催化氮气还原合成氨研究领域面临的挑战,并对此领域的未来发展趋势进行了分析与展望。 展开更多
关键词 光(电)催化 氮气 还原 氨 催化剂 活化 反应过程
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Sn-Ce-Sb/γ-Al2O3粒子电极体系降解AOⅡ的历程与机理 被引量：5
2
作者 乔启成 李亚 +2 位作者 金洁蓉 石健 赵勤 《中国环境科学》 EI CAS CSSCI CSCD 北大核心 2017年第7期2607-2614,共8页
采用自制的Nd掺杂PbO_2阳极和Sn-Ce-Sb/γ-Al_2O_3粒子,研究了二维电极、γ-Al_2O_3和Sn-Ce-Sb/γ-Al_2O_3填充的三维电极体系对于酸性橙Ⅱ(AOⅡ)的降解性能,利用紫外可见光谱(UV-vis)、傅里叶红外光谱(FTIR)、气相色谱-质谱(GC-MS)对... 采用自制的Nd掺杂PbO_2阳极和Sn-Ce-Sb/γ-Al_2O_3粒子,研究了二维电极、γ-Al_2O_3和Sn-Ce-Sb/γ-Al_2O_3填充的三维电极体系对于酸性橙Ⅱ(AOⅡ)的降解性能,利用紫外可见光谱(UV-vis)、傅里叶红外光谱(FTIR)、气相色谱-质谱(GC-MS)对降解产物进行了分析.研究结果表明,Sn-Ce-Sb/γ-Al_2O_3粒子电极体系对AOⅡ具有更优越的电催化氧化性能,TOC去除率相较于二维电极以及γ-Al_2O_3粒子电极分别提高了近1.95和1.70倍,能耗相应降低了41%和25%.根据对产物的分析,提出了Sn-Ce-Sb/γ-Al_2O_3粒子电极体系中AOⅡ可能的降解路径.结合实验结果,通过羟基自由基(·OH)的形成过程分析,进一步提出了该体系中可能存在的反应机理. 展开更多
关键词 粒子电极 酸性橙II 电催化氧化 降解路径 反应机理
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金属有机框架材料的合成及在电催化反应中的应用
3
作者 徐广坡 刘欧阳 《化肥设计》 CAS 2023年第4期6-14,共9页
电催化反应在现代储能和转化中扮演关键角色,先进的电催化剂有助于降低电化学反应过程的能耗并提高反应效率。金属有机框架材料(MOFs)由有机连接体和金属节点构建而成,因其具备高比表面积、大孔隙率、可调谐孔径和灵活功能,成为备受瞩... 电催化反应在现代储能和转化中扮演关键角色,先进的电催化剂有助于降低电化学反应过程的能耗并提高反应效率。金属有机框架材料(MOFs)由有机连接体和金属节点构建而成,因其具备高比表面积、大孔隙率、可调谐孔径和灵活功能,成为备受瞩目的多孔晶体材料之一,同时在电催化研究领域获得广泛的探索。介绍了MOFs材料的设计理念和合成方法,探讨其在电催化反应中的应用和提升相应领域内MOFs材料活性的主要研究方向,主要涵盖HER、OER、ORR和CO_(2)RR领域。此外,还总结了提高MOFs材料电催化性能的基本原则,探讨了该快速发展领域面临的挑战和未来发展方向。 展开更多
关键词 MOFS 合成方法 电催化反应 应用 活性提升
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有机相生物传感器电催化反应机理及其在植物油检测中的应用
4
作者 陶莎 于丽敏 《山东农业工程学院学报》 2022年第5期26-35,共10页
采用溶胶-凝胶法制备辣根过氧化物酶修饰电极,探讨了HRP酶电极在有机相中的催化反应机理和电极过程。HRP酶电极能在有机相介质中对过氧化月桂酰产生显著的还原电流响应,氰化钾作为电子介质能有效地在HRP酶与电极表面之间传递电子,增强... 采用溶胶-凝胶法制备辣根过氧化物酶修饰电极,探讨了HRP酶电极在有机相中的催化反应机理和电极过程。HRP酶电极能在有机相介质中对过氧化月桂酰产生显著的还原电流响应,氰化钾作为电子介质能有效地在HRP酶与电极表面之间传递电子,增强还原电流响应。当扫描速度较低时,HRP酶电极主要涉及传质过程控制,即通过将HRP酶转移到电极表面产生还原电流来进行还原反应。当扫描速度高,电极的传质过程控制减弱,逐渐变成了表面过程控制。过氧化月桂酰在HRP酶修饰电极上的催化还原电流在0.08~6.4μg/mL浓度范围内呈线性增加(△Ipred=0.107×C+0.0119,R=0.9925)。所建立的电化学方法具有一定的重现性和准确性,但在实际植物油样品的测定中,所得结果与国标常用方法测定的结果一致性较差,总值较小。分析原因可能是植物油的加入使有机相的粘度增大,还原电流响应小于真实值。 展开更多
关键词 有机相 电催化反应 酶修饰电极 植物油分析
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Ru/NiPO_(x)高效电催化醛还原胺化反应的研究
5
作者 刘浩 徐旭莉 +2 位作者 郭勇 刘晓晖 王艳芹 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第5期477-485,共9页
电催化还原胺化是一种环境友好且可持续的合成胺途径.本工作建立了一个以2Ru/NiPO_(x)为阴极催化苯甲醛和环己胺电化学还原胺化反应的体系,该体系可以高效获得95.1%的N-苄基环己胺产率,以及64.7%的法拉第效率,其中活化二甲基亚砜(DMSO)... 电催化还原胺化是一种环境友好且可持续的合成胺途径.本工作建立了一个以2Ru/NiPO_(x)为阴极催化苯甲醛和环己胺电化学还原胺化反应的体系,该体系可以高效获得95.1%的N-苄基环己胺产率,以及64.7%的法拉第效率,其中活化二甲基亚砜(DMSO)还原胺化与DMSO自身反应之间具有相匹配的活性是实现定向氢转移还原胺化的关键.最后,通过漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)表征、自由基捕获实验和DMSO-D6同位素标记实验探索了反应的机理. 展开更多
关键词 电催化还原胺化 N-苄基环己胺 Ru基催化剂 磷酸镍 自由基反应
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富氧空位CoMoO_(4)的合成及其析氧反应性能
6
作者 李晓凤 王雨 +4 位作者 吴大旺 余晓霞 郭蒙 柏任流 罗小虎 《微纳电子技术》 CAS 北大核心 2022年第12期1352-1359,共8页
通过添加硼氢化钠(NaBH_(4)),采用简易的水热-煅烧两步法,在碳布表面成功制备出富氧空位的纳米针状CoMoO_(4)(V-CoMoO_(4))。利用X射线衍射仪(XRD)、电子自旋共振波谱仪(ESR)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子... 通过添加硼氢化钠(NaBH_(4)),采用简易的水热-煅烧两步法,在碳布表面成功制备出富氧空位的纳米针状CoMoO_(4)(V-CoMoO_(4))。利用X射线衍射仪(XRD)、电子自旋共振波谱仪(ESR)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱仪(XPS)等表征手段详细表征了V-CoMoO_(4)的物相、结构、形貌以及表面元素化学信息等。采用电化学工作站测试了V-CoMoO_(4)的析氧反应(OER)电催化性能。实验结果表明,NaBH_(4)是V-CoMoO_(4)富氧空位形成的关键,原因在于NaBH_(4)的强还原性可将CoMoO_(4)表面的Co^(3+)还原成Co^(2+)。通过丰富的氧空位和V-CoMoO_(4)特殊的形貌结构两者之间的协同效应,V-CoMoO_(4)的OER性能得到了显著增强。在1 mol/L KOH电解质溶液中,V-CoMoO_(4)的过电位为298.6 mV时电流密度达到100 mA/cm~2,并表现出良好的稳定性。 展开更多
关键词 CoMoO_(4) 纳米材料 氧空位 电催化性能 析氧反应(OER)
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Ni-Mo_(2)N/NF的制备及其电催化析氢活性
7
作者 刘雪华 陈淅宇 +1 位作者 黄锴晖 蔡昇辉 《福建工程学院学报》 CAS 2021年第3期205-210,共6页
采用简单、高效的方法,成功制备了应用于碱性介质电催化制氢的Ni-Mo_(x)N_(y)/NF电极,对其进行XRD、SEM、TEM和XPS表征,并系统研究了该电极的电催化析氢性能。结果表明:产物的相组成物为单质Ni、Mo_(2)N及Mo_(5)N_(6)。控制工艺条件,可... 采用简单、高效的方法,成功制备了应用于碱性介质电催化制氢的Ni-Mo_(x)N_(y)/NF电极,对其进行XRD、SEM、TEM和XPS表征,并系统研究了该电极的电催化析氢性能。结果表明:产物的相组成物为单质Ni、Mo_(2)N及Mo_(5)N_(6)。控制工艺条件,可制备出性能最佳的相结构为Ni-Mo2N,Mo5N6的含量增加不能提高产物的性能;性能最佳试样的显微形貌呈现纳米棒状,Ni(111)与Mo_(2)N(200)构成的异质结构界面赋予材料优异的电催化析氢性能,在碱性电解质中,10 mA/cm^(2)下析氢过电位达21 mV,接近20%Pt/C电极(18 mV),Tafel斜率为39.9 mV/dec。电极的优异性能既来源于高电化学活性面积,也来源于其高本征活性,跻身当前性能最佳的非贵金属催化材料,为非贵金属碱性析氢电催化材料的研发提供了新思路。 展开更多
关键词 Ni-Mo_(x)N_(y)/NF电极 电催化析氢 构效关系
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