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CO_(2)电催化还原Cu基阴极材料研究现状及其耦合燃煤电厂碳捕集应用前景
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作者 孔振华 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2023年第1期19-29,57,共12页
在“双碳”目标背景下,二氧化碳(CO_(2))减排迫在眉睫。燃煤电厂是CO_(2)排放的主要工业源头之一,燃煤电厂烟气中CO_(2)的固定与利用研究受到了广泛关注。电催化还原方法可将CO_(2)转化为多种含碳产物,其中基于Cu基阴极材料的方法可将CO... 在“双碳”目标背景下,二氧化碳(CO_(2))减排迫在眉睫。燃煤电厂是CO_(2)排放的主要工业源头之一,燃煤电厂烟气中CO_(2)的固定与利用研究受到了广泛关注。电催化还原方法可将CO_(2)转化为多种含碳产物,其中基于Cu基阴极材料的方法可将CO_(2)转化为C1~C3产物。首先对比分析了CO_(2)电催化还原过程中甲烷(CH_(4))、一氧化碳(CO)、甲酸(HCOOH)和甲醇(CH_(3)OH)等C_(1)产物,乙烯(C_(2)H_(4))和乙醇(C_(2)H_(5)OH)等C_(2)产物,以及正丙醇(C_(3)H_(7)OH)C_(3)产物的形成机理及其选择性;然后对Cu基阴极材料的纳米化、合金化和氧化物衍生化等优化设计策略及效果进行了综述;最后分析了未来CO_(2)电催化还原与燃煤电厂碳捕集耦合发展的应用前景。 展开更多
关键词 燃煤电厂 碳捕集 二氧化碳 电催化还原 Cu基阴极材料
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光(电)催化氮气还原合成氨研究进展 被引量:8
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作者 任晓玲 严孝清 +4 位作者 龚湘姣 吴志强 杨伯伦 魏进家 杨贵东 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第12期4856-4876,共21页
光(电)催化氮气还原技术利用天然太阳能作为能源,具有成本低、反应条件温和等众多优势,可解决传统工业合成氨Haber-Bosch工艺的高能耗以及高CO_2排放等问题,被认为是目前最具前景的新兴合成氨技术之一。由于氮气为非极性分子,在水中溶... 光(电)催化氮气还原技术利用天然太阳能作为能源,具有成本低、反应条件温和等众多优势,可解决传统工业合成氨Haber-Bosch工艺的高能耗以及高CO_2排放等问题,被认为是目前最具前景的新兴合成氨技术之一。由于氮气为非极性分子,在水中溶解度极低,且本身呈现化学惰性,难以被活化,使得整体的氮气还原转化合成氨效率较低。同时,光生载流子的利用率也显著影响整体的催化效率。为此,光(电)催化氮气还原技术的关键在于催化剂的设计和催化反应体系的优化。本文在介绍光(电)催化氮气还原合成氨反应过程以及机理的基础上,主要从促进氮气溶解扩散、氮气吸附和活化以及强化载流子分离和传输等具体反应过程出发,重点综述近期国内外在光(电)催化氮气还原合成氨领域基于上述反应过程强化的最新研究现状。最后,指出了目前光(电)催化氮气还原合成氨研究领域面临的挑战,并对此领域的未来发展趋势进行了分析与展望。 展开更多
关键词 光(电)催化 氮气 还原 催化剂 活化 反应过程
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羧基功能化石墨烯及其壳聚糖复合膜的制备与性能 被引量:3
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作者 宋秋生 李萌 +2 位作者 张恺 许顺 钟振彪 《功能高分子学报》 CAS CSCD 北大核心 2011年第3期288-291,共4页
采用Hummers法制备氧化石墨,化学分散法制备羧基功能化石墨烯。采用FT-IR、XRD对产物进行表征;用静电自组装法将其与壳聚糖(CS)复合制备复合膜,对复合膜的荧光性能及其修饰玻碳电极对葡萄糖的电催化氧化还原性能进行了研究。结果表明:... 采用Hummers法制备氧化石墨,化学分散法制备羧基功能化石墨烯。采用FT-IR、XRD对产物进行表征;用静电自组装法将其与壳聚糖(CS)复合制备复合膜,对复合膜的荧光性能及其修饰玻碳电极对葡萄糖的电催化氧化还原性能进行了研究。结果表明:制备的功能化石墨烯含有羧基;壳聚糖-石墨烯复合膜具有光致发光性能;复合膜修饰玻碳电极对葡萄糖具有良好的电催化氧化还原性能。 展开更多
关键词 壳聚糖 石墨烯 自组装 电催化氧化还原 复合膜
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M_(core)-Pt_(shell)(M=Fe、Co、Ni)纳米粒子电催化氧还原的对比研究 被引量:2
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作者 张忠林 员娟宁 +3 位作者 孙彦平 刘世斌 段东红 郝晓刚 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第12期2413-2418,共6页
纳米Pt具有较高的氧还原催化活性,但抗甲醇性不足,对直接甲醇燃料电池的性能产生影响。本文采用胶体模板法制备Mcore-Ptshell(M=Fe、Co、Ni)核壳型纳米粒子,用XRD和TEM表征纳米粒子的微观形貌和结构,动电位法和交流阻抗考察电催化活... 纳米Pt具有较高的氧还原催化活性,但抗甲醇性不足,对直接甲醇燃料电池的性能产生影响。本文采用胶体模板法制备Mcore-Ptshell(M=Fe、Co、Ni)核壳型纳米粒子,用XRD和TEM表征纳米粒子的微观形貌和结构,动电位法和交流阻抗考察电催化活性和抗甲醇性。结果显示,Mcore-Ptshell纳米粒子的平均粒径约为10 nm,壳层厚度约为2~3 nm,3种催化材料的氧还原活性均高于碳载纳米Pt,抗甲醇性也有明显提高,其中Fecore,1-Ptshell,1/C的活性最高,峰电流密度达到0.5833 mA.cm-2,Cocore,1-Ptshell,1/C次之,Nicore,1-Ptshell,1/C最低;Fecore,1-Ptshell,1/C与Nicore,1-Ptshell,1/C的抗甲醇性相当,略好于Cocore,1-Ptshell,1/C。 展开更多
关键词 Mcore-Ptshell/C 电催化 氧还原 活性 抗甲醇性
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Pd修饰LaNi_5贮氢电极的电催化脱氯性能 被引量:1
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作者 何志桥 林科吉 +1 位作者 陈建孟 宋爽 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第12期3882-3888,共7页
为提高对氯苯酚(4-CP)脱氯的有效性,采用化学沉积法制备了镧镍合金镀钯电极(Pd/LaNi5),对其进行了X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和线性扫描伏安(LSV)表征。电催化实验结果表明Pd/LaNi5电极显示了比LaNi5电极和Pd/Ni电极更高的4-C... 为提高对氯苯酚(4-CP)脱氯的有效性,采用化学沉积法制备了镧镍合金镀钯电极(Pd/LaNi5),对其进行了X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和线性扫描伏安(LSV)表征。电催化实验结果表明Pd/LaNi5电极显示了比LaNi5电极和Pd/Ni电极更高的4-CP脱氯活性,在初始浓度0.1mmol.L-1、表观电流密度10mA.cm-2、pH 4.0和钯载量1.8mg.cm-2时,4-CP的脱氯率和电流效率分别达到77.3%和0.14%。基于物理化学表征,可以断定电化学脱氯活性的增强主要源于LaNi5更好的储氢能力。 展开更多
关键词 Pd LaNi5电极 对氯苯酚 电催化还原 脱氯
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Ti/Pr_2O_3-nanoTiO_2膜电极的制备及电催化活性 被引量:1
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作者 魏琳 王凤武 徐迈 《淮南师范学院学报》 2014年第3期28-30,共3页
用溶胶-凝胶法在Ti基表面修饰一层的TiO2膜和稀土Pr掺杂的TiO2膜,分别制得空白Ti/nanoTiO2膜电极和Ti/Pr2O3-nanoTiO2膜电极。XRD测试表明Ti/Pr2O3-nanoTiO2膜电极组分晶型为锐钛矿,颗粒粒径计算为15.8 nm。SEM测试形貌表明Ti/Pr2O3-nan... 用溶胶-凝胶法在Ti基表面修饰一层的TiO2膜和稀土Pr掺杂的TiO2膜,分别制得空白Ti/nanoTiO2膜电极和Ti/Pr2O3-nanoTiO2膜电极。XRD测试表明Ti/Pr2O3-nanoTiO2膜电极组分晶型为锐钛矿,颗粒粒径计算为15.8 nm。SEM测试形貌表明Ti/Pr2O3-nanoTiO2膜电极表面颗粒尺寸在10~15 nm之间,无团聚,颗粒均匀分布。循环伏安法探究了空白Ti/nanoTiO2膜电极和Ti/Pr2O3-nanoTiO2膜电极分别在无机相H2SO4溶液和有机相DMF溶液中电催化还原活性。结果表明:在两种溶液中,Ti/Pr2O3-nanoTiO2膜电极与空白Ti/nanoTiO2膜电极相比,电催化活性在无机和有机相中分别增强3.0倍和2.8倍,并且该方法制备的电极电催化稳定性高。 展开更多
关键词 Ti/Pr2O3-nanoTiO2膜电极 硫酸 DMF 电催化 循环伏安
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二甘醇在活性氧化镍电极上的电催化氧化 被引量:1
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作者 马淳安 李姗姗 +1 位作者 赵峰鸣 朱英红 《中国科技论文在线》 CAS 2007年第12期875-880,共6页
本文通过电化学氧化还原法制作活性氧化镍电极,采用原子力显微镜对活化后的氧化镍电极表面结构进行表征,结合循环伏安和恒电位阶越技术研究碱性介质中活性氧化镍电极对二甘醇的电催化氧化行为。结果表明:光亮镍电极对二甘醇的电氧化活... 本文通过电化学氧化还原法制作活性氧化镍电极,采用原子力显微镜对活化后的氧化镍电极表面结构进行表征,结合循环伏安和恒电位阶越技术研究碱性介质中活性氧化镍电极对二甘醇的电催化氧化行为。结果表明:光亮镍电极对二甘醇的电氧化活性较低,经活化处理后能显著提高其电催化活性。在碱性介质中,二甘醇在活性氧化镍电极上的氧化过程受反应物的扩散步骤控制。对二甘醇电氧化反应的进一步研究发现,光亮镍电极经12个活化周期处理后的电催化活性最佳。二甘醇的最佳浓度为0.4mol·L-1,最佳反应温度为60℃。 展开更多
关键词 电化学 电催化活性 电化学氧化还原法 二甘醇
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Ti_(100-δ)Cu_δ(δ=0.02,0.28,1.39,5.65)阴极的制备及电催化还原NO_3^-机理
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作者 孔艳 王立章 +1 位作者 杨胜翔 赵鹏 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2018年第1期132-140,共9页
以Ti板为基体,采用异位电沉积法通过调控电镀时间制备了质量分数(δ)分别为0.02,0.28,1.39和5.65的Ti_(100-δ)Cuδ阴极;利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、电化学测试及NO_3^-处理实验等手段对其微观形貌、物相组成、电催化活... 以Ti板为基体,采用异位电沉积法通过调控电镀时间制备了质量分数(δ)分别为0.02,0.28,1.39和5.65的Ti_(100-δ)Cuδ阴极;利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、电化学测试及NO_3^-处理实验等手段对其微观形貌、物相组成、电催化活性、抗腐蚀性能和产物选择性等进行了表征.结果表明,δ≥0.28时Ti_(100-δ)Cuδ电极表面的Cu镀层呈现(111)晶面择优取向,可有效提高电极稳定性;Cu活性层的形成为NO_3^-的吸附提供了活性点位,增强了电极的电催化性能,但Cu的加入会降低电极抗腐蚀性能;在一定的载铜量范围内,单质Cu对NO_3^-降解产物NO-2的吸附有一定的抑制作用,但会增强NO-2的还原反应活性,提高N2选择系数.应用Ti_(100-δ)Cuδ(δ=5.65)阴极在电流密度为20 m A/cm2、电解时间6 h条件下对NO_3^-进行处理,结果表明,NO_3^-去除率和N2选择系数分别高达75.47%和32.65%,与Ti电极的NO_3^-去除率(39.89%)和N2选择系数(2.19%)相比有显著提高. 展开更多
关键词 Ti(100-δ)Cuδ阴极 电催化还原 硝态氮 机理 选择系数
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镍氮掺杂有序大孔/介孔碳负载银纳米颗粒用于高效电催化CO_(2)还原 被引量:5
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作者 穆春辉 张艺馨 +1 位作者 寇伟 徐联宾 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第7期925-931,共7页
多组分体系中的协同作用为设计高效的二氧化碳还原电催化剂提供了新的思路.本工作通过双模板法和化学还原法精心设计制备了大孔/介孔镍氮掺杂碳(Ni-N-OMMC)负载银纳米颗粒复合材料(Ag/Ni-N-OMMC),用于高效电催化还原CO2为CO.此复合材料... 多组分体系中的协同作用为设计高效的二氧化碳还原电催化剂提供了新的思路.本工作通过双模板法和化学还原法精心设计制备了大孔/介孔镍氮掺杂碳(Ni-N-OMMC)负载银纳米颗粒复合材料(Ag/Ni-N-OMMC),用于高效电催化还原CO2为CO.此复合材料表现出良好的电催化活性,在CO2饱和的0.1 mol·L^(-1) KHCO3电解液中,电位为-1.0 V(相对于可逆氢电极,RHE)时CO的电流密度(JCO)高达33.29 mA·cm-2.并具有较宽的工作电压范围,在-0.7~-1.0 V(vs.RHE)下,CO的法拉第效率超过90%.其优异的电催化性能可能归因于Ag纳米颗粒与具有丰富Ni-Nx活性位点的Ni-N-OMMC载体之间的协同效应,以及三维互联有序大孔/介孔结构提供的高比表面积和高效的质量/电荷传输. 展开更多
关键词 有序大孔/介孔结构 镍氮共掺杂碳 双模板合成 银纳米颗粒 电催化CO_(2)还原
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Cu_xO(CuO-Cu_2O)纳米球催化剂制备及对CO_2电化学还原性能影响的研究 被引量:4
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作者 努热曼古丽.图尔荪 古丽戈娜 +3 位作者 张文河 马承愚 乔锦丽 范梦阳 《环境工程》 CAS CSCD 北大核心 2016年第3期102-106,共5页
通过水热合成法制备Cu_xO(CuO-Cu2_O)纳米球催化剂,控制水热温度为180℃,合成时间为2h时,制备的催化活性最佳,CO_2还原的起峰电位可达-0.55V(vs.SHE),在-1.25V(vs.SHE)电位下的最大电流密度可达-20.5mA/cm^2。测试电容能达到800μF/cm^2... 通过水热合成法制备Cu_xO(CuO-Cu2_O)纳米球催化剂,控制水热温度为180℃,合成时间为2h时,制备的催化活性最佳,CO_2还原的起峰电位可达-0.55V(vs.SHE),在-1.25V(vs.SHE)电位下的最大电流密度可达-20.5mA/cm^2。测试电容能达到800μF/cm^2,是同样的测试条件下的气体扩散电极(GDL)电容的4.7倍左右。SEM分析结果表明,其具有特殊的三维纳米球结构。BET分析结果表明,其比表面积达到约63.50m^2/g。Cu_xO180^(-2)/GDL电极的交换电流密度约为1.6×10^(-5)A/cm^2,高出同类研究的i0值(-10^(-10)A/cm^2)约5个数量级。 展开更多
关键词 CO2电催化还原 CuxO纳米球 电容 电流密度
原文传递
纳米氧化铜与氧化锡复合物(SnO2-CuO)催化剂的制备及CO2电催化还原性能研究 被引量:1
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作者 马承愚 孙唯 +2 位作者 查向浩 范梦阳 张晏静 《功能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第4期4090-4095,共6页
采用共沉淀法制备SnO_2-CuO复合纳米催化剂,用于温室气体CO_2电催化还原。实验结果表明:催化活性的强弱取决于复合催化剂中的SnO_2和CuO的摩尔比。催化剂SnO_2(50%)-CuO(50%)的催化条件为最优,起峰电位可达到-0.75V,而在-1.25V时的最大... 采用共沉淀法制备SnO_2-CuO复合纳米催化剂,用于温室气体CO_2电催化还原。实验结果表明:催化活性的强弱取决于复合催化剂中的SnO_2和CuO的摩尔比。催化剂SnO_2(50%)-CuO(50%)的催化条件为最优,起峰电位可达到-0.75V,而在-1.25V时的最大电流密度能达到约-24 mA/cm^2。测试结果表明,SnO_2(50%)-CuO(50%)/GDL的电容为200μF/cm^2,比无负载的气体扩散电极(GDL)面积增加了30μF/cm^2。复合催化剂平均粒径约为50nm,颗粒间隙为100nm,其疏松的结构对CO_2与催化剂的接触非常有利。离子色谱与电流-时间的关系表明SnO_2(50%)-CuO(50%)在-1.0V(vs SHE)电位下电解1h,可得到最优法拉第效率,高达74.1%。SnO_2(50%)-CuO(50%)复合催化剂的稳定性可高达30h。复合SnO_2-CuO纳米催化剂具有优良的CO_2电化学还原催化性能。 展开更多
关键词 CO2电催化还原 SNO2 CUO SnO2-CuO复合催化剂 共沉积
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