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Cu改性丝光沸石催化剂及其在二甲醚羰基化反应中的性能研究
1
作者 赵鹏 邵钦涟 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期102-105,111,共5页
以六亚甲基亚胺(HMI)为水热合成模板制备H-MOR和Cu/H-MOR系列丝光沸石催化剂,并在二甲醚羰基化反应中对其进行评价。为了研究Cu的掺入量对丝光沸石反应性能的影响,利用XRD、SEM、氮气吸附/脱附、ICP-AES、NH_(3)-TPD和CO-TPD等对催化剂... 以六亚甲基亚胺(HMI)为水热合成模板制备H-MOR和Cu/H-MOR系列丝光沸石催化剂,并在二甲醚羰基化反应中对其进行评价。为了研究Cu的掺入量对丝光沸石反应性能的影响,利用XRD、SEM、氮气吸附/脱附、ICP-AES、NH_(3)-TPD和CO-TPD等对催化剂进行表征。结果表明,随着Cu的掺入,催化剂的酸量和酸强度明显增加,同时促进了催化剂对CO的吸附,进而提高了催化剂的反应性能。在反应温度为200℃、反应压力为1.0 MPa和反应空速为2040 mL/(g·h)条件下的评价结果表明,当掺入Cu的质量分数达到2.36%时,催化剂的反应性能最优,二甲醚转化率为58%且乙酸甲酯(MA)选择性为95%。 展开更多
关键词 二甲醚羰基化 H-MOR 水热合成 Cu改性
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丝光沸石改性对合成气一器化制乙醇的影响
2
作者 郭莉莉 张诺伟 陈秉辉 《厦门大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2023年第1期68-77,共10页
合成气经二甲醚羰基化和乙酸甲酯加氢一器化制乙醇技术因原子经济和环境友好而备受关注,但二甲醚羰基化催化剂作为该过程的关键技术之一存在活性较低,进而导致乙醇选择性不高的问题.利用硬模板剂在水热过程中对丝光沸石(MOR)的微观形貌... 合成气经二甲醚羰基化和乙酸甲酯加氢一器化制乙醇技术因原子经济和环境友好而备受关注,但二甲醚羰基化催化剂作为该过程的关键技术之一存在活性较低,进而导致乙醇选择性不高的问题.利用硬模板剂在水热过程中对丝光沸石(MOR)的微观形貌尺寸和酸性质进行调控,以提高Cu/MOR催化剂的羰基化能力,进而提升乙醇的选择性.结果表明:碳纳米管(CNT)硬模板剂可以有效地提升乙醇的选择性,Cu/MOR-0.1CNT-24 h(合成过程中CNT的添加量为0.1 g,晶化时间为24 h)作为羰基化催化剂时乙醇的选择性最优,在压力为2.0 MPa、温度为210℃、进料空速为2400 mL/(g·h)、进料气组成为V(H_(2))∶V(CO)∶V(CO_(2))∶V(N_(2))=60∶30∶5∶5的反应条件下,CO的转化率约为5%,而乙醇选择性可达到60%以上.X射线粉末衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(SEM)、氮气物理吸脱附、吡啶吸附红外(Py-IR)和氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)的表征结果表明,在MOR合成过程中添加CNT可以调变其形貌尺寸及铝原子的分布,并同时提升其强酸量,从而使得Cu/MOR催化剂具有良好的羰基化性能,进而提升乙醇的选择性. 展开更多
关键词 Cu/丝光沸石 二甲醚羰基化 硬模板剂 合成气 乙醇
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煤基乙醇催化剂的最新成果 被引量：2
3
作者 叶露阳 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2018年第4期126-132,共7页
燃料乙醇作为汽油的增氧剂和改良剂,可以降低汽车尾气中污染物含量。由煤经合成气可直接或间接制乙醇,主要路线有:(1)合成气直接制乙醇;(2)合成气经醋酸酯加氢制乙醇;(3)合成气经醋酸直接加氢制乙醇;(4)合成气经二甲醚羰基化-加氢制乙醇... 燃料乙醇作为汽油的增氧剂和改良剂,可以降低汽车尾气中污染物含量。由煤经合成气可直接或间接制乙醇,主要路线有:(1)合成气直接制乙醇;(2)合成气经醋酸酯加氢制乙醇;(3)合成气经醋酸直接加氢制乙醇;(4)合成气经二甲醚羰基化-加氢制乙醇;等。本文主要介绍了几条煤基乙醇路线的重点催化剂研究的最新进展和技术工业化情况。虽然,这些合成路线有的已经工业化或已完成工业示范、中试,但仍需进一步加强催化剂的研发工作,以进一步改进生产工艺。 展开更多
关键词 煤基乙醇 合成 合成气 催化剂 加氢 醋酸 醋酸酯 二甲醚羰基化
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丝光沸石改性对二甲醚羰基化反应的影响
4
作者 高珠 刘鹏翔 +4 位作者 赵玲芳 堵俊俊 张伟康 苏海兰 高丽 《工业催化》 CAS 2021年第11期55-62,共8页
对比研究氢型丝光沸石以及对其通过水热处理、铜离子交换改性、吡啶吸附预处理等方法制备的丝光沸石催化剂,考察不同改性方法对二甲醚气相羰基化制乙酸甲酯反应行为的影响。结果表明,丝光沸石通过铜离子交换改性后,表面酸性位发生变化,... 对比研究氢型丝光沸石以及对其通过水热处理、铜离子交换改性、吡啶吸附预处理等方法制备的丝光沸石催化剂,考察不同改性方法对二甲醚气相羰基化制乙酸甲酯反应行为的影响。结果表明,丝光沸石通过铜离子交换改性后,表面酸性位发生变化,形成更多的活性中心,同时催化剂的积炭形态发生转变,提高了羰基化反应的活性。吡啶吸附预处理改性后,催化剂的二甲醚羰基化活性和稳定性均显著提高;HMOR和ZSM-35混合后的催化剂稳定性好,寿命长。 展开更多
关键词 催化剂工程 改性丝光沸石 二甲醚羰基化 改性 稳定性 积炭
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Co和Zn改性H-MOR及其二甲醚羰基化反应性能
5
作者 赵鹏 钱炜鑫 +3 位作者 马宏方 盛海兵 张海涛 应卫勇 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第6期13-18,共6页
采用水热合成法和离子交换法制备了H-MOR和金属改性的H-MOR(Co/H-MOR、Zn/H-MOR和Co-Zn/H-MOR)丝光沸石催化剂,并采用N2吸附/脱附、XRD、SEM、ICP-OES、NH3-TPD、TG和GC-MS等对催化剂进行了表征。在固定床反应器上考察了Co、Zn的添加及... 采用水热合成法和离子交换法制备了H-MOR和金属改性的H-MOR(Co/H-MOR、Zn/H-MOR和Co-Zn/H-MOR)丝光沸石催化剂,并采用N2吸附/脱附、XRD、SEM、ICP-OES、NH3-TPD、TG和GC-MS等对催化剂进行了表征。在固定床反应器上考察了Co、Zn的添加及其负载量对催化剂的二甲醚羰基化反应性能的影响。结果表明,Co、Zn的掺入,增加了催化剂的酸量和酸强度,提高了催化剂的反应性能。在200℃、1.0 MPa和空速2040 mL/(g·h)的反应条件下,1Co-2Zn/H-MOR表现出最佳的反应性能,二甲醚转化率和乙酸甲酯选择性分别达到了58%和96%。Zn的引入抑制了催化剂上焦炭的沉积和软质焦炭向硬质焦炭的转化。随着Zn含量的增加,催化剂上焦炭含量和硬质焦炭比例明显减少。 展开更多
关键词 H-MOR 离子交换 Co改性 Zn改性 二甲醚羰基化 乙酸甲酯
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微米及纳米丝光沸石分子筛上二甲醚羰基化反应的积碳分析 被引量：18
6
作者 薛会福 黄秀敏 +3 位作者 Evert Ditzel 展恩胜 马猛 申文杰 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2013年第8期1496-1503,共8页
对比研究了在传统微米尺寸和新结构纳米丝光沸石催化剂上二甲醚羰基化合成乙酸甲酯的反应行为. 结果表明, 通过减小分子筛的尺寸到纳米水平, 可以有效提高反应物和产物到达或者脱离反应活性位的效率, 从而提高了二甲醚的转化率; 更重要... 对比研究了在传统微米尺寸和新结构纳米丝光沸石催化剂上二甲醚羰基化合成乙酸甲酯的反应行为. 结果表明, 通过减小分子筛的尺寸到纳米水平, 可以有效提高反应物和产物到达或者脱离反应活性位的效率, 从而提高了二甲醚的转化率; 更重要的是, 抑制了硬积碳的生成, 使催化剂保持了更高的稳定性. 展开更多
关键词 氢型丝光沸石 二甲醚 羰基化 晶体尺寸 积碳
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二甲醚的生产及深加工 被引量：2
7
作者 衷小琴 陈樑 《化工时刊》 CAS 2004年第9期12-14,共3页
简述了二甲醚的性质、用途 ,详细介绍了二甲醚的合成方法及二甲醚下游产品的开发。并指出利用含CO废气一步法制二甲醚最有发展潜力 ,同时从二甲醚可以开发出一系列具有高附加值的产品。
关键词 二甲醚 下游产品 一步法 合成方法 开发 高附加值 用途 发展潜力 生产 深加工
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