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单团簇催化剂在乙炔半加氢反应中的优异反应性 被引量:1
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作者 赵姝 汤妍 +1 位作者 于小虎 李隽 《Science China Materials》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第10期3912-3921,共10页
载体上孤立的Pd原子作为乙炔半加氢反应的催化活性位点,由于具有独特的反应性和高效的金属利用率而备受关注.特别是在金属氧化物表面的不同位点掺杂Pd单原子,可以通过调节其局部配位环境来调控其电子和催化性能.本文采用密度泛函理论计... 载体上孤立的Pd原子作为乙炔半加氢反应的催化活性位点,由于具有独特的反应性和高效的金属利用率而备受关注.特别是在金属氧化物表面的不同位点掺杂Pd单原子,可以通过调节其局部配位环境来调控其电子和催化性能.本文采用密度泛函理论计算,研究了TiO_(2)负载Pd单原子的局域配位环境对Pd_(1)/TiO_(2)催化剂上乙炔半加氢反应的活性和选择性的影响.综合考虑反应活性和选择性,发现具有负电荷Pd^(δ-)位点的Pd_(1)Ti_(3)/TiO_(2)四原子单团簇催化剂展现出优异的催化性能.此外,活性和选择性与表面性质如d-带中心指数和表面功函数等密切相关.本文为未来设计可还原氧化物载体上的高效单团簇催化剂以用于类似的多相催化反应提供了理论参考. 展开更多
关键词 ACETYLENE semi-hydrogenation single-cluster catalysts(sccs) TiO_(2) DFT
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