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负载型Sn_2(OMe)_2Cl_2/SiO_2催化剂的制备、表征与催化合成碳酸二甲酯 被引量:15
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作者 钟顺和 程庆彦 黎汉生 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2003年第1期125-129,共5页
采用表面改性法制备了负载型 Sn2 ( OMe) 2 Cl2 /Si O2 双核桥联配合物催化剂 ,用 IR,TPD和微量反应技术研究了催化剂的表面结构、化学吸附性能和反应活性 .结果表明 ,双核桥联配合物 Sn2 ( OMe) 2 Cl2 以O( Me)为桥 ,Cl为配体 ,并以 Sn... 采用表面改性法制备了负载型 Sn2 ( OMe) 2 Cl2 /Si O2 双核桥联配合物催化剂 ,用 IR,TPD和微量反应技术研究了催化剂的表面结构、化学吸附性能和反应活性 .结果表明 ,双核桥联配合物 Sn2 ( OMe) 2 Cl2 以O( Me)为桥 ,Cl为配体 ,并以 Sn— O— Si形式键合到 Si O2 表面上 ;CO2 与催化剂表面的金属离子 Sn4+和桥基配体 OMe的 O2 - 形成桥式和甲氧碳酸酯基两种吸附态 ,CH3 OH与催化剂表面的金属离子 Sn4+仅形成一种分子吸附态 ;在 4 1 3K以下 ,CO2 和 CH3 OH在 Sn2 ( OMe) 2 Cl2 /Si O2 催化剂表面上以近 1 0 0 %的选择性生成碳酸二甲酯 ;CO2 在催化剂表面形成的甲氧碳酸酯基吸附态是生成 DMC的关键物种 ,其与在同一活性中心的分子吸附态甲醇的反应决定了催化剂的活性和产物选择性 . 展开更多
关键词 Sn2(OMe)2Cl2/SiO2 催化合成 双核桥联配合物 负载型配合物催化剂 CO2 甲醇 碳酸二甲酯 二氧化碳 二氧化硅
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负载型Sn_2(OMe)_4/SiO_2催化剂的制备及其催化CO_2与CH_3OH直接合成碳酸二甲酯的性能 被引量:13
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作者 钟顺和 程庆彦 黎汉生 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第6期543-548,共6页
采用表面改性法制备了负载型Sn2 (OMe) 4 /SiO2 双核桥联配合物催化剂 ,用IR ,TPD和微反技术对催化剂的表面结构、化学吸附性质和催化活性进行了研究 .结果表明 ,双核桥联Sn2 (OMe) 4 /SiO2 配合物中存在Sn O Si双齿配位形式 ,甲氧基以... 采用表面改性法制备了负载型Sn2 (OMe) 4 /SiO2 双核桥联配合物催化剂 ,用IR ,TPD和微反技术对催化剂的表面结构、化学吸附性质和催化活性进行了研究 .结果表明 ,双核桥联Sn2 (OMe) 4 /SiO2 配合物中存在Sn O Si双齿配位形式 ,甲氧基以桥基形式联结两个Sn4+ 离子 ;CO2 在催化剂表面以桥式吸附态和甲氧碳酸酯基吸附态存在 ,而CH3 OH只以分子吸附态存在 .在反应温度 4 13K ,压力 0 5MPa ,反应空速 15 0 0h-1以及CH3 OH与CO2 的摩尔比为 2~ 2 5的反应条件下 ,CO2 和CH3 OH在Sn2 (OMe) 4 /SiO2 催化剂上生成碳酸二甲酯的选择性达到近 10 0 % .根据实验结果 ,提出了CO2 与CH3 OH在Sn2 (OMe) 4 /SiO2 催化剂表面上的反应机理 ,反应物分子共吸附于催化剂表面同一活性位上及CO2 的甲氧碳酸酯基吸附态的形成是反应顺利进行的关键因素 . 展开更多
关键词 CO2 CH3OH 双核桥联配合物 锡配合物 同载型催化剂 二氧化碳 甲醇 碳酸二甲酯 二氧化钛 催化性能
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二氧化碳和丙烯在Cu_2(OEt)_2/SiO_2催化下超临界合成甲基丙烯酸 被引量:4
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作者 程庆彦 钟顺和 《化学通报》 CAS CSCD 北大核心 2004年第7期517-523,共7页
负载型双核金属乙氧基配合物催化剂 Cu2 (OEt) 2 /Si O2 采用表面改性法制备。运用滴定、IR、DSC和超临界反应技术对催化剂的表面结构、化学吸附性质和反应性能进行了研究。结果表明 :负载型双核金属乙氧基配合物 Cu2 (OEt) 2 /Si O2 中... 负载型双核金属乙氧基配合物催化剂 Cu2 (OEt) 2 /Si O2 采用表面改性法制备。运用滴定、IR、DSC和超临界反应技术对催化剂的表面结构、化学吸附性质和反应性能进行了研究。结果表明 :负载型双核金属乙氧基配合物 Cu2 (OEt) 2 /Si O2 中 Cu2 + 与载体 Si O2 表面 O2 -以双齿配位形式键合 ,存在Cu2 (OEt) 2 双核结构 ;二氧化碳在催化剂表面吸附形式形成桥式和乙氧碳酸酯基物种两种吸附态 ,丙烯则只有一种分子吸附态 ;在超临界的反应条件下 ,二氧化碳和丙烯在 Cu2 (OEt) 2 /Si O2 催化剂上可以高选择性地合成甲基丙烯酸 ;反应物分子共吸附于催化剂表面 ,同一活性基元以及羧酸根与丙烯解离吸附态的形成是反应顺利进行的关键因素。 展开更多
关键词 二氧化碳 丙烯 超临界反应 合成 甲基丙烯酸 双核桥联配合物 催化剂
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Crystal Structure of Binuclear Bridging Complex[(dppf)_2Pd_2 (Ⅱ) (μ-Cl)_2] [PF_6]_2 被引量:1
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作者 HUANG Zhao-Hua HUANG Zun-Xing ZHANG Han-Hui(Department of Chemistry, Fuzhou University, Fuzhou 350002) 《Chinese Journal of Structural Chemistry》 SCIE CAS CSCD 1997年第4期324-327,共4页
The title complex [(dppf)2Pd2 (Ⅱ) (μ-Cl)2] [PF6]2 (C68H56-Fe2Pd2Cl2P6F12, Mr= 1682. 35) has been synthesized, the crystal and molecular struc-ture of the complex has been determined by X-ray diffraction method. The ... The title complex [(dppf)2Pd2 (Ⅱ) (μ-Cl)2] [PF6]2 (C68H56-Fe2Pd2Cl2P6F12, Mr= 1682. 35) has been synthesized, the crystal and molecular struc-ture of the complex has been determined by X-ray diffraction method. The complex istriclinic space group P1 with a= 10. 453(3), b= 12. 918(4), c= 13. 449(4) A; α=86. 42(3), β=75. 57(2), γ=71. 58(3)°, Z= 1, Dc= 1. 68 g/cm3, μ(MoKα) = 12. 5cm-1, F(000) = 844. Final R= 0. 063 (Rw= 0. 082) for 4944 unique reflections with I≥3σ(I). The molecular configuration is centrosymmetric with symmetric double chlo-rine bridges. 展开更多
关键词 crystal structure binuclear bridgING complex PALLADIUM complex
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