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ZrO_(2)修饰均匀氮掺杂氧化物MgTa_(2)O_(6-x)N_(x)以提升其光催化分解水性能
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作者 王宁宁 王硕 +4 位作者 李灿 李晨阳 刘春江 陈闪山 章福祥 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第11期220-228,共9页
光催化分解水被认为是非常有前景的制氢技术之一,该技术不依赖传统化石燃料,且避免了温室气体CO_(2)的排放.提升太阳能光催化分解水效率的一个重要前提是开发高效的窄带隙半导体光催化材料.近年来,多种窄带隙半导体,如掺杂氧化物、氮(氧... 光催化分解水被认为是非常有前景的制氢技术之一,该技术不依赖传统化石燃料,且避免了温室气体CO_(2)的排放.提升太阳能光催化分解水效率的一个重要前提是开发高效的窄带隙半导体光催化材料.近年来,多种窄带隙半导体,如掺杂氧化物、氮(氧)化物、硫(氧)化物、卤氧化物和卤氮化物等,被开发并应用于可见光光催化分解水反应体系.其中,均匀氮掺杂氧化物是一类典型的窄带隙半导体,主要包含氮掺杂层状或者隧道状氧化物.前期本课题组开发了一系列均匀氮掺杂氧化物并用于可见光光催化分解水体系.通过将MgTa_(2)O_(6-x)N_(x)和TaON构筑异质结后,最终组装出的Z机制全分解水体系的表观量子效率可达12.3%(420 nm).与异质结相比,氮掺杂氧化物本身仍存在电荷分离较差的问题,如何改善该类材料的电荷分离是当前面临的重要挑战之一.表面修饰被认为是一种可以通过减少表面复合中心从而提升电荷分离效率的策略.例如,通过在TaON和Ta3N5半导体表面分别修饰ZrO_(2)和和MgO可以显著减少材料本身的表面缺陷从而提高光催化分解水性能.考虑到氮掺杂氧化物和氮(氧)化物具有相似的组成和性质,本文以氮掺杂隧道状氧化物MgTa_(2)O_(6-x)N_(x)为模型材料,验证了ZrO_(2)修饰策略也可有效改善均匀氮掺杂氧化物类半导体材料的电荷分离,提升光催化分解水性能.首先,对MgTa2O6进行表面修饰,得到ZrO_(2)/MgTa2O6前驱体,再经过掺氮处理后制得ZrO_(2)/MgTa_(2)O_(6-x)N_(x).结果表明,Zr物种以粒径为20nm左右的ZrO_(2)纳米颗粒形式存在,对MgTa_(2)O_(6-x)N_(x)晶体结构和形貌等几乎无影响.紫外可见漫反射光谱和X射线光电子能谱结果表明,ZrO_(2)修饰能在一定程度上抑制MgTa_(2)O_(6-x)N_(x)材料在氮掺杂过程中低价钽物种的生成.将系列样品分别担载产氢或产氧助催化剂后,ZrO_(2)/MgTa_(2)O_(6-x)N_(x)样品的光催化水 展开更多
关键词 MgTa_(2)O_(6-x)N_(x) 氮掺杂 光催化剂 水分解 zro_(2)修饰
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ZrO_(2)改性对Ni/SBA-15催化二苯并呋喃加氢脱氧的促进作用研究 被引量：2
2
作者 郭良 刘迪 +2 位作者 杜朕屹 冯杰 李文英 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第5期673-683,共11页
以二苯并呋喃为煤焦油中含氧组分的模型化合物,在280℃、氢气压力6.5 MPa条件下于反应釜中考察了Ni/Zr-SBA-15催化剂的加氢脱氧性能,分析了ZrO_(2)改性对Ni/SBA-15催化剂结构特性与反应活性的影响。结果表明,ZrO_(2)的添加会增强活性金... 以二苯并呋喃为煤焦油中含氧组分的模型化合物,在280℃、氢气压力6.5 MPa条件下于反应釜中考察了Ni/Zr-SBA-15催化剂的加氢脱氧性能,分析了ZrO_(2)改性对Ni/SBA-15催化剂结构特性与反应活性的影响。结果表明,ZrO_(2)的添加会增强活性金属Ni与载体间相互作用,促进Ni颗粒的分散,同时会在催化剂中引入氧空位,氧空位与活性金属Ni的协同作用可以促进含氧中间产物的转化,提高目标产物联环己烷的收率。但过量ZrO_(2)(30%)的添加会降低催化剂的比表面积、孔容,不利于Ni颗粒分散,不利于反应的进行。研究发现,当ZrO_(2)添加量为10%时,二苯并呋喃反应速率最高,为9.21 mmol/(min·g);当ZrO_(2)添加量为20%时联环己烷生成速率最高,为3.74 mmol/(min·g);两者均高于未改性的Ni/SBA-15催化剂。 展开更多
关键词 二苯并呋喃 加氢脱氧 Ni/SBA-15 zro_(2)改性 氧空位
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