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双促进W/MCM-22基催化剂上甲烷非氧化脱氢芳构化
1
作者 黄利强 朱曙明 +3 位作者 曾金龙 袁友珠 林国栋 张鸿斌 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期254-256,共3页
制备了MCM-22沸石分子筛负载双促进甲烷非氧化脱氢芳构化W基催化剂W-Co-Mo(或W-Ga-Zn)/MCM-22.在常压固定床连续流动反应器、1073 K、GHSV=1500ml/(h·g)的反应条件下,苯选择性最高达到70%～72%,相应甲烷转化率为～15%;H2-TPR和NH3-... 制备了MCM-22沸石分子筛负载双促进甲烷非氧化脱氢芳构化W基催化剂W-Co-Mo(或W-Ga-Zn)/MCM-22.在常压固定床连续流动反应器、1073 K、GHSV=1500ml/(h·g)的反应条件下,苯选择性最高达到70%～72%,相应甲烷转化率为～15%;H2-TPR和NH3-TPD表征研究显示,适量Co3+/2+/Mon+或Ga3+/Zn2+的掺杂,一方面导致Wn+物种还原活化所需温度下降及可还原W6+物种数量增加,另一方面消除去最强的一些B酸位,同时诱生相当数量的中强酸位,这两方面的促进效应都对催化剂活性和选择性的提高及减缓积碳有贡献. 展开更多
关键词 甲烷 脱氢芳构化 w/mcm-22 w-Zn-Ga/mcm-22 w-Mo-Co/mcm-22
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W-MCM-22的制备及催化性能
2
作者 张文彬 陈晓晖 魏可镁 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第B10期100-102,共3页
通过动态法以哌啶（PI）作为模板剂，硼酸作为结构承载助剂，硅溶胶作为硅源，钨酸钠作为钨源，水热晶化合成了W—MCM-22介孔分子筛。采用X射线粉末衍射、紫外可见分光光谱等分析手段对合成的材料进行了表征，考察了不同W含量的分子筛... 通过动态法以哌啶（PI）作为模板剂，硼酸作为结构承载助剂，硅溶胶作为硅源，钨酸钠作为钨源，水热晶化合成了W—MCM-22介孔分子筛。采用X射线粉末衍射、紫外可见分光光谱等分析手段对合成的材料进行了表征，考察了不同W含量的分子筛在烯丙醇环氧化反应中的催化氧化性能，并与不含金属的MCM-22催化剂进行比较。结果表明，当n（Si）／n（W）〉40时，所合成的分子筛具有典型的MCM-22分子筛的拓扑结构，W原子进入了分子筛骨架内，不存在钨的氧化物。在烯丙醇催化环氧化制缩水甘油反应中，当n（Si）／n（W）-40时，水热晶化法制备的W—MCM-22分子筛的催化活性明显高于不含金属的MCM-22分子筛。 展开更多
关键词 w—mcm-22 水热晶化 哌啶 硼酸 烯丙醇 缩水甘油
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甲烷无氧脱氢芳构化双促进W/MCM-22基催化剂研究 被引量：7
3
作者 黄利强 曾金龙 +2 位作者 林国栋 袁友珠 张鸿斌 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第18期1706-1712,共7页
以MCM 2 2分子筛为载体 ,H2 SO4酸化的 (NH4) 2 WO4为W组分前驱物 ,以Zn和 /或Ga ,Co ,Mo为促进剂 ,研制两系列促进型W /MCM 2 2基催化剂 .在常压固定床连续流动反应器 GC测试系统评价其对CH4无氧脱氢芳构化的催化性能 ,结果显示 ,在... 以MCM 2 2分子筛为载体 ,H2 SO4酸化的 (NH4) 2 WO4为W组分前驱物 ,以Zn和 /或Ga ,Co ,Mo为促进剂 ,研制两系列促进型W /MCM 2 2基催化剂 .在常压固定床连续流动反应器 GC测试系统评价其对CH4无氧脱氢芳构化的催化性能 ,结果显示 ,在双促进的W Co Mo(或W Ga Zn) /MCM 2 2催化剂上 ,常压、10 73K、原料气空速GHSV =15 0 0mL(STP)·h-1·(g cat.) -1的反应条件下 ,苯选择性最高达到 70 %～ 72 % ,相应甲烷转化率为～ 15 % ;反应 45 0min后 ,甲烷转化率降低到～ 5 %水平 ;7 5h平均积炭选择性～ 2 0 % .H2 TPR和NH3 TPD表征研究显示 ,在W /MCM 2 2基质催化剂中适当添加少量Co3 + / 2 + /Mon+ 或Ga3 + /Zn2 + ,一方面导致Wn+ 物种还原活化温度下降及可还原W6+ 物种数量增加 ,另一方面消去最强的一些B酸位同时诱生相当数量的中强酸位 ,这两方面的促进效应都对催化剂活性、选择性提高及结炭减缓作出贡献 . 展开更多
关键词 甲烷 无氧脱氢芳构化 双促进w/mcm-22基催化剂 催化活性
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载体硅烷化改性对W/MCM-22催化剂上甲烷脱氢芳构化反应性能的影响 被引量：5
4
作者 朱曙明 黄利强 +2 位作者 曾金龙 林国栋 张鸿斌 《厦门大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2006年第2期215-220,共6页
用正硅酸乙脂（TEOS）和三甲基氯硅烷（TMCS）为硅烷化试剂，分别对MCM-22分子筛进行表面改性处理．考察其对所担载W／MCM-22基催化剂上甲烷脱氢芳构化（DHAM）反应性能的影响，结果表明．TEOS或TMCS对MCM-22分子筛载体的硅烷化处理主... 用正硅酸乙脂（TEOS）和三甲基氯硅烷（TMCS）为硅烷化试剂，分别对MCM-22分子筛进行表面改性处理．考察其对所担载W／MCM-22基催化剂上甲烷脱氢芳构化（DHAM）反应性能的影响，结果表明．TEOS或TMCS对MCM-22分子筛载体的硅烷化处理主要导致分子筛外表面最强和最弱的表面酸性位被消去．分子筛孔道内的B酸位（芳构化中心）几不受影响；在DHAM反应化学上表现为：CH4转化率大体持平，但芳烃选择性明显上升，催化剂的结焦／积碳速率有所减缓．单程操作寿命明显延长．在经硅烷化处理的8％W-0．6％Zn／MCM-22催化剂上，苯选择性最高达73．1C％（相应甲烷转化率为15．3％），是未经硅烷化处理相应参比样（61.3C％）的～1．2倍．单程操作寿命从300min延长至470min（就同等芳烃产率水平而言）；类似的结果在Mo促进的W／MCM-22体系上也观察到．经硅烷化改性催化剂上可溶性积炭主要是分子量较低（在200～400范围）的饱和脂肪烃聚合物，而未经硅烷化处理参比样的可溶性积炭分子量多在500以上． 展开更多
关键词 硅烷化 甲烷 芳构化 苯 w/mcm-22基催化剂
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甲烷无氧脱氢芳构化W/MCM-22基催化剂积炭的表征研究 被引量：1
5
作者 黄利强 林种玉 +3 位作者 于腊佳 廖新丽 曾金龙 张鸿斌 《厦门大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2005年第1期71-76,共6页
利用TEM和XRD对积炭的甲烷无氧脱氢芳构化W/MCM-22基催化剂及其参比样进行观测,结果显示,催化剂上的积炭主要是无定形碳,间或有为数甚少的碳纳米管或碳纤维,无可观量石墨状碳存在的XRD证据.利用氢氟酸溶液处理积炭的W/MCM-22基催化剂试... 利用TEM和XRD对积炭的甲烷无氧脱氢芳构化W/MCM-22基催化剂及其参比样进行观测,结果显示,催化剂上的积炭主要是无定形碳,间或有为数甚少的碳纳米管或碳纤维,无可观量石墨状碳存在的XRD证据.利用氢氟酸溶液处理积炭的W/MCM-22基催化剂试样,溶解除去沸石分子筛基催化剂组分,后用溶剂CH2Cl2进行萃取分离,可得不溶性和可溶性两类碳沉积物,前者占主体量,后者占总积炭量不足10%;利用FTIR、MS和1H NMR等谱学方法对积炭进行表征,结果表明,可溶性碳沉积物主要是一些分子量在523～745范围的饱和脂肪烃高聚物,不溶性碳沉积物主要为稠环芳烃大分子. 展开更多
关键词 mcm-22 催化剂 无定形碳 表征 积炭 不溶性 甲烷 脱氢芳构化 谱学 萃取分离
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