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时间戳相机中心算法和解离电子/离子动量分布仿真
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作者 花晓宏 郭玉良 +3 位作者 阎天民 李帅 王新成 江玉海 《光子学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期232-243,共12页
模拟仿真了速度成像谱仪中解离电子/离子飞行运动轨迹,获得电子/离子动量三维分布的真实图像,针对时间戳相机Tpx3Cam在动量分布探测成像中存在的团簇效应问题,发展了适用于高计数率情况下的中心算法。仿真结果显示,提出的中心算法可以... 模拟仿真了速度成像谱仪中解离电子/离子飞行运动轨迹,获得电子/离子动量三维分布的真实图像,针对时间戳相机Tpx3Cam在动量分布探测成像中存在的团簇效应问题,发展了适用于高计数率情况下的中心算法。仿真结果显示,提出的中心算法可以减少约一个数量级的数据容量,并让单像素位置精度提高到0.1像素,实现了粒子动量分布的超分辨位置成像。模拟ns态电子电离和N_(2)分子(1,1)通道库伦爆炸实验,发现中心算法能够使电子平行于探测器平面的动量分辨提升30%;使库伦爆炸产生的N^(+)飞行时间谱分辨提升80%。同时,在具有背景气体干扰情况下,对CO分子库伦爆炸产物离子进行半径协方差分析,提出的中心算法成功观测到C^(+)和O^(+)的关联。 展开更多
关键词 时间戳相机 成像算法 电子和离子探测 超分辨成像 速度成像谱仪
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(H_(2)O)_(n)^(+)(n=2~5)团簇离子在308 nm处的光解动力学
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作者 赵云肖 胡高明 +2 位作者 李佑卿 陈旸 赵东锋 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第2期279-285,I0103,共8页
本文利用一套高分辨圆柱形低温离子阱速度成像谱仪装置研究了小团簇离子(H_(2)O)_(n)^(+)(n=2-5)在308 nm处的光解动力学.通过记录光解产物碎片质谱和速度影像,发现二聚体水团簇(H_(2)O)_(2)^(+)解离生成H_(3)O^(+)和H_(2)O^(+)光碎片,... 本文利用一套高分辨圆柱形低温离子阱速度成像谱仪装置研究了小团簇离子(H_(2)O)_(n)^(+)(n=2-5)在308 nm处的光解动力学.通过记录光解产物碎片质谱和速度影像,发现二聚体水团簇(H_(2)O)_(2)^(+)解离生成H_(3)O^(+)和H_(2)O^(+)光碎片,表明其同时存在质子转移(H_(3)O^(+)-OH)和半束缚(H_(2)O-OH_(2))+两种构型,水团簇离子(H_(2)O)_(n)^(+)(n=3~5)普遍通过同时丢失OH和H_(2)O部分解离得到H+(H_(2)O)_(n-2,…,1)光碎片,并且(H_(2)O)_(5)^(+)团簇离子有一个仅通过丢失OH的额外通道得到H+(H_(2)O)4.前者表明(H_(2)O)_(n)^(+)(n=3~5)的构型是(H_(2)O)_(n-2)H_(3)O^(+)OH,后者表明在(H_(2)O)_(5)^(+)团簇离子中核H_(3)O^(+)和OH被H_(2)O分开.基于实验影像得到的光碎片各向异性参数为负值并且值较小,表明(H_(2)O)_(n)^(+)(n=2~5)团簇离子在光子吸收后经历垂直电子跃迁,随后缓慢解离,并导致光碎片的高内部激发. 展开更多
关键词 (H_(2)O)_(n)^(+)团簇 光解动力学 飞行时间质谱 速度成像
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离子速度成像系统校准及1,4-氯溴丁烷的紫外光解动力学 被引量:5
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作者 刘玉柱 肖韶荣 +2 位作者 张成义 郑改革 陈云云 《物理学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2012年第19期145-151,共7页
大气臭氧层破坏越来越严重,卤代烷烃在太阳紫外线辐射下解离生成破坏臭氧的游离态卤素原子,是主要元凶之一.本文选用碘甲烷作为校准分子,利用离子速度成像技术和共振增强多光子电离技术测得碘甲烷在266nm紫外光解离下产生的基态碘... 大气臭氧层破坏越来越严重,卤代烷烃在太阳紫外线辐射下解离生成破坏臭氧的游离态卤素原子,是主要元凶之一.本文选用碘甲烷作为校准分子,利用离子速度成像技术和共振增强多光子电离技术测得碘甲烷在266nm紫外光解离下产生的基态碘原子Ⅰ(2P3/2)在不同聚焦电压下的离子速度影像,得到离子速度成像系统的放大系数N=1.13.并利用该系统研究了1,4-氯溴丁烷在~234nm紫外辐射下的解离动力学,分析讨论了解离产生的基态Br(2P3/2)和激发态Br*(2P1/2)的速度和角度分布信息,揭示了1,4-氯溴丁烷在-234nm紫外光解离产生基态Br原子和激发态Br*原子的通道都是源于C—Br键排斥势能面上的快速解离.文中通过计算碎片影像角度分布的各项异性参数β值,得到了生成基态Br(2P3/2)和激发态Br*(2P1/2)两个解离通道中的平行跃迁和垂直跃迁比例.另外,本文还对氯溴甲烷,1,2-氯溴乙烷,1,3-氯溴丙烷和1,4-氯溴丁烷在-234nm下的光解动力学进行比较,分析得到双卤代烷烃分子解离机理对烷基支链长度的依赖关系. 展开更多
关键词 1 4-氯溴丁烷 光解离 离子速度成像 系统校准
原文传递
氟利昂F1110分子在飞秒激光脉冲作用下的多光子解离动力学 被引量:5
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作者 刘玉柱 肖韶荣 +3 位作者 王俊锋 何仲福 邱学军 Gregor Knopp 《物理学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第11期80-86,共7页
含氟利昂在内的含氯化合物在太阳光辐射下解离生成破坏臭氧的游离态氯原子,是破坏大气臭氧层的主要元凶.本文利用飞行时间质谱技术及离子速度成像技术研究了氟利昂F1110(四氯乙烯)分子在800 nm飞秒脉冲光作用下的多光子解离动力学.利用... 含氟利昂在内的含氯化合物在太阳光辐射下解离生成破坏臭氧的游离态氯原子,是破坏大气臭氧层的主要元凶.本文利用飞行时间质谱技术及离子速度成像技术研究了氟利昂F1110(四氯乙烯)分子在800 nm飞秒脉冲光作用下的多光子解离动力学.利用飞行时间质谱探测技术,得到了四氯乙烯在800 nm飞秒激光脉冲作用下发生多光子解离产生的碎片质谱,发现了两个主要碎片离子C_2Cl_3^+和C_2Cl_2^+.对应的解离机理分别为单个C—Cl键断裂直接生产氯自由基C_2Cl_4^+→C_2Cl_3^++Cl和两个C—Cl键断裂C_2Cl_4^+→C_2Cl_2^++2Cl.利用离子速度成像技术对这两种机理产生的碎片离子进行成像,得到了C_2Cl_3^+和C_2Cl_2^+离子的速度影像.分析发现这两个碎片离子的动能分布均可由两个高斯分布曲线拟合,说明这两种解离机理分别还对应了两种解离通道.通过影像分析得到了解离的平动能分布和角向分布各向异性参数等详尽的动力学信息.通过高精度密度泛函理论计算对解离动力学进行了进一步的分析和讨论. 展开更多
关键词 氟利昂 光解离 飞行时间质谱 离子速度成像
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Branching ratios of autoionization from Eu 4f^76p_(1/2)6d [J] autoionizing states 被引量:3
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作者 闫俊刚 沈礼 +1 位作者 梁洪瑞 戴长建 《Chinese Physics B》 SCIE EI CAS CSCD 2015年第8期296-301,共6页
The autoionization branching ratios from Eu 4f76p1/26 d [J] autoionizing states to its 4f76s+(9So), 4f76s+(7So), and4f75d+(9Do) final ionic states are investigated with the combination of the three-step laser excitati... The autoionization branching ratios from Eu 4f76p1/26 d [J] autoionizing states to its 4f76s+(9So), 4f76s+(7So), and4f75d+(9Do) final ionic states are investigated with the combination of the three-step laser excitation and the velocity-map imaging technique. These different autoionizing states are excited via 4f76s6d8 DJ [J = 5/2, 7/2, and 9/2] intermediate states, respectively. The experimental photoelectron images are obtained, from which energy distributions of ejected electrons are achieved with the mathematical transformation. Furthermore, the energy dependence of the branching ratio is investigated within the autoionization resonance, by which population inversion is observed as an important characteristic.The J-dependence is also studied systematically. The validity of the well-known isolated core excitation technique used for obtaining the autoionization spectrum is also studied. 展开更多
关键词 Eu atom velocity-map imaging autoionizing state autoionization branching ratio
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基于共振增强多光子电离技术的慢电子速度影像应用 被引量:3
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作者 王辉 马乃玉 +5 位作者 曲泽华 秦正波 郑贤锋 姚关心 张先燚 崔执凤 《原子与分子物理学报》 CAS CSCD 北大核心 2016年第6期957-962,共6页
利用激光共振增强多光子电离技术,我们既可以观察中性物种激发态的振动结构也可以获得相应正离子的高分辨电子能谱.采用自行研制的双静电透镜系统对Xe原子在258.00 nm激光束下的三光子电离过程展开研究,优化得到飞行时间质谱的质量分辨... 利用激光共振增强多光子电离技术,我们既可以观察中性物种激发态的振动结构也可以获得相应正离子的高分辨电子能谱.采用自行研制的双静电透镜系统对Xe原子在258.00 nm激光束下的三光子电离过程展开研究,优化得到飞行时间质谱的质量分辨率(m/Δm)达到1300,慢电子速度成像的电子能量分辨率(ΔE/E)为2.4%,阈值电子能量分辨优于1 me V.在该条件下,开展了分子的电子谱研究,研究了苯的激发电子态共振增强双光子电离光谱和振动态选择的苯正离子的慢电子速度成像谱,通过对谱线归属,获得了1B2u激发态的振动序列和苯正离子的振动能级结构信息. 展开更多
关键词 静电透镜 速度成像 共振增强多光子电离
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Imaging the [1+1] Two-Photon Dissociation Dynamics of Br2 + in a Cold Ion Beam
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作者 Hao Liang Zheng-fang Zhou +4 位作者 Ze-feng Hua Yun-xiao Zhao Shao-wen Feng Yang Chen Dong-feng Zhao 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 2019年第5期531-535,共5页
The [1+1] two-photon dissociation dynamics of mass-selected 79Br2 + has been studied in a cold ion beam using a cryogenic cylindrical ion trap velocity map imaging spectrometer. The quartet 14Σ- u;3=2 state of 79Br2 ... The [1+1] two-photon dissociation dynamics of mass-selected 79Br2 + has been studied in a cold ion beam using a cryogenic cylindrical ion trap velocity map imaging spectrometer. The quartet 14Σ- u;3=2 state of 79Br2 + is employed as an intermediate state to initiate resonance enhanced two-photon excitation to high-lying dissociative states in the 4.0-5.0 eV energy region above the ground rovibronic state. Total kinetic energy release (TKER) and the twodimensional recoiling velocity distributions of fragmented 79Br+ ions are measured using the technique of DC-slice velocity map imaging. Branching ratios for individual state-resolved product channels are determined from the TKER spectra. The measured photofragment angular distributions indicate that the dissociation of 79Br2 + occurs in dissociative Ω=3/2 state via ΔΩ=0 parallel transition from the 14Σ-u;3=2 intermediate state. Due to the considerable spin-orbit coupling effects in the excited states of 79Br2 +, higher-lying dissociative quartet states are likely responsible for the observed photodissociation processes. 展开更多
关键词 PHOTODISSOCIATION dynamics Br2+ velocity map imaging Ion TRAP
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Imaging alignment of rotational state-selected CH_3I molecule
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作者 Le-Le Song Yan-Hui Wang +9 位作者 Xiao-Chun Wang Hong-Tao Sun Lan-Hai He Si-Zuo Luo Wen-Hui Hu Dong-Xu Li Wen-Hui Zhu Ya-Nan Sun Da-Jun Ding Fu-Chun Liu 《Chinese Physics B》 SCIE EI CAS CSCD 2019年第2期167-172,共6页
We experimentally and numerically investigate CH_3I molecular alignment by using a femtosecond laser and a hexapole. The hexapole provides the single |111〉rotational state condition at 4.5-kV hexapole rod voltage. Ba... We experimentally and numerically investigate CH_3I molecular alignment by using a femtosecond laser and a hexapole. The hexapole provides the single |111〉rotational state condition at 4.5-kV hexapole rod voltage. Based on this single rotational state, an enhanced alignment degree of 0.73 is achieved. Our experimental results are in agreement with the simulation results. We experimentally obtain the ion velocity map images and show the influence of the initial rotational-state population. With the I+ion images and angular distributions at different pump-probe delay time, the alignment and anti-alignment phenomena are further demonstrated. The molecules will be under field-free conditions when the laser effect disappears completely at the full revival time. Our work shows that the quantum control and spatial control on CH_3I molecules can be realized and molecular coordinate frame can be obtained for further molecular experiment. 展开更多
关键词 hexapole state selection velocity map imaging ALIGNMENT
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Influence of the interaction volume on the kinetic energy resolution of a velocity map imaging spectrometer
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作者 张鹏 冯正鹏 +1 位作者 罗四强 王哲 《Chinese Physics B》 SCIE EI CAS CSCD 2016年第3期145-149,共5页
We investigate the influence of the interaction volume on the energy resolution of a velocity map imaging spectrometer. The simulation results show that the axial interaction size has a significant influence on the re... We investigate the influence of the interaction volume on the energy resolution of a velocity map imaging spectrometer. The simulation results show that the axial interaction size has a significant influence on the resolution. This influence is increased for a higher kinetic energy. We further show that the radial interaction size has a minor influence on the energy resolution for the electron or ion with medium energy, but it is crucial for the resolution of the electron or ion With low kinetic energy. By tracing the flight trajectories we show how the electron or ion energy resolution is influenced by the interaction size. 展开更多
关键词 velocity map imaging interaction size RESOLUTION
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405nm飞秒强激光场中H_2的碎裂研究(英文) 被引量:1
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作者 郭玮 常志强 李月华 《量子电子学报》 CAS CSCD 北大核心 2018年第2期129-135,共7页
使用速度成像法测得了405 nm飞秒激光脉冲下H^+的动能分布和角分布。讨论了解离通道H_2^+→H^++H、H_2^(2+)→H^++H^+的反应路径,前者产生于经由1ω交叉的直接单光子路径,后者产生于H_2^(2+)的库仑爆炸。H_2^+到H_2^(2+)的电离起始于键... 使用速度成像法测得了405 nm飞秒激光脉冲下H^+的动能分布和角分布。讨论了解离通道H_2^+→H^++H、H_2^(2+)→H^++H^+的反应路径,前者产生于经由1ω交叉的直接单光子路径,后者产生于H_2^(2+)的库仑爆炸。H_2^+到H_2^(2+)的电离起始于键软化,各通道的相对峰高说明H_2^+的解离和电离是竞争的。低场强加强H_2^+的解离,高场强支持H_2^+的电离。 展开更多
关键词 光谱学 反应路径 速度映像成像 光缀饰态
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振动态选择的NO^2+离子e3B2态解离生成氧离子通道的动力学
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作者 牛铭理 宋磊 +5 位作者 唐小锋 周晓国 刘世林 刘付轶 单晓斌 盛六四 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第8期1797-1802,共6页
结合最新的阈值光电子-光离子符合速度成像技术和同步辐射光电离,开展了振动态选择的NO2+离子e3B2态解离动力学研究.在18.8-19.2eV范围内获得的NO+2离子e3B2态的振动分辨阈值光电子谱与前人结果基本符合,而由e3B2态(0,0,0)和(1,0,0)振... 结合最新的阈值光电子-光离子符合速度成像技术和同步辐射光电离,开展了振动态选择的NO2+离子e3B2态解离动力学研究.在18.8-19.2eV范围内获得的NO+2离子e3B2态的振动分辨阈值光电子谱与前人结果基本符合,而由e3B2态(0,0,0)和(1,0,0)振动能级解离生成的O+碎片离子的符合速度成像清楚地显示出多个圆环结构,表明解离过程中生成了多种具有不同速度的O+离子,对应中性解离碎片NO分子处于不同的内态.通过速度和角度积分,我们分别获得了解离过程中释放的总平动能分布和O+离子的角度分布,其中两振动态选择的NO2+离子解离生成的NO分子X2Π态振动分布十分相似,主要布居的振动量子数为3-5.解离释放的可资用能近似平均分配到碎片的平动能和内能,其中碎片总平动能约占52%,内能约占48%.此外,O+离子的各向异性参数β约为0.3,且不随NO(X2Π)振动量子数而剧烈变化. 展开更多
关键词 解离动力学 光电离 阈值光电子谱 光电子-光离子符合 速度成像
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离子速度成像技术及其数据处理
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作者 裴世鑫 崔芬萍 +1 位作者 王明 李传起 《物理实验》 北大核心 2009年第12期5-10,共6页
从能量守恒的角度论述了离子速度成像技术的基本原理,从"离子透镜"、二维探测、数据处理的原理与方法等方面介绍了离子速度成像技术.将离子速度成像技术与"完全非弹性碰撞"问题及夫兰克-赫兹实验等内容相结合,为学... 从能量守恒的角度论述了离子速度成像技术的基本原理,从"离子透镜"、二维探测、数据处理的原理与方法等方面介绍了离子速度成像技术.将离子速度成像技术与"完全非弹性碰撞"问题及夫兰克-赫兹实验等内容相结合,为学生直观地学习和掌握微观世界的"碰撞"问题及微观世界的能量守恒定律提供了一种实验方法. 展开更多
关键词 能量守恒 碰撞 速度影像 离子透镜 二维探测 反Abel变换
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氟利昂F114B2分子在飞秒紫外辐射下的解离动力学
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作者 刘玉柱 邓绪兰 +4 位作者 李帅 管跃 李静 龙金友 张冰 《物理学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第19期49-55,共7页
含氟利昂在内的卤代烷烃在太阳光辐射下解离生成破坏臭氧的游离态卤素原子,是破坏大气臭氧层的主要元凶.利用飞秒激光技术结合飞行时间质谱以及离子速度成像探测技术研究了氟利昂F114B2(四氟二溴乙烷)分子在267 nm飞秒激光辐射作用下的... 含氟利昂在内的卤代烷烃在太阳光辐射下解离生成破坏臭氧的游离态卤素原子,是破坏大气臭氧层的主要元凶.利用飞秒激光技术结合飞行时间质谱以及离子速度成像探测技术研究了氟利昂F114B2(四氟二溴乙烷)分子在267 nm飞秒激光辐射作用下的多光子电离解离动力学.利用飞行时间质谱技术,得到了四氟二溴乙烷在267 nm飞秒激光脉冲作用下发生多光子解离产生的质谱,发现三个主要碎片离子C_2F_4Br^+,C_2F_4^+,和CF_2Br^+,分别对应了三种主要的解离机理:1)单个C—Br键断裂C_2F4_Br_2^+→C_2F_4Br^++Br;2)两个C—Br键断裂C_2F_4Br_2^+→C_2F_4^++2Br;3)C—C键断裂C_2F_4Br_2^+→CF_2Br^++CF_2Br.实验采用离子速度成像技术对最主要的碎片离子C_2F_4Br^+进行成像,发现该碎片离子的动能分布可由三个高斯分布曲线拟合,说明单个C—Br键断裂机理对应于三种解离通道.通过影像进一步分析还得到了三个通道的平动能和角分布各向异性参数等详尽的动力学信息.通过密度泛函理论计算对解离动力学进行了进一步的分析和讨论. 展开更多
关键词 氟利昂114B2 光解离 离子速度成像 飞秒超快
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一种校验带电粒子速度成像探测器的新方法
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作者 李煜璠 周文长 +2 位作者 方锋 赵冬梅 杨杰 《原子与分子物理学报》 CAS 北大核心 2021年第1期119-124,共6页
带电粒子(离子或者电子)速度成像技术可以精确测量带电粒子产物的速度分布和角分布,获得光谱级别分辨率的原子分子能级结构,广泛应用于光电离和光解离等分子反应动力学实验中.速度成像探测器的效率和信号相对强度对带电粒子速度分布信... 带电粒子(离子或者电子)速度成像技术可以精确测量带电粒子产物的速度分布和角分布,获得光谱级别分辨率的原子分子能级结构,广泛应用于光电离和光解离等分子反应动力学实验中.速度成像探测器的效率和信号相对强度对带电粒子速度分布信息的提取具有重要的影响.由于难以精确测量入射离子数,至今仍然没有直接校验速度成像探测器的方法报道.本文基于铷原子磁光阱搭建了一套离子速度成像实验装置,实现了入射离子数的精确测量及连续可调,并对冷原子的光电离过程、微通道板探测器采集的飞行时间信号、电荷耦合器件采集的荧光屏信号进行了校验,对可能影响速度成像信号相对强度的因素进行了检验.实验结果表明:当入射离子数低于1×10^(5)个/(100 ns)时,微通道板探测器的增益稳定,而荧光屏信号强度与入射其表面的电子数量的关系受荧光屏电压影响比较严重.同时,结果表明本方法可以有效校验带电粒子速度成像探测器的效率和信号的相对强度,对使用速度成像技术的实验具有一定的借鉴意义. 展开更多
关键词 磁光阱 光电离 速度成像 探测器
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元素周期表中的电子亲和势及砷电子亲和势的测量示例
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作者 闫帅廷 陆禹竹 +1 位作者 张瑞 宁传刚 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第1期1-12,I0117,共13页
基于先前对原子的电子亲和势和原子负离子的分析工作[J.Phys.Chem.Ref.Data 51,021502(2022)],本篇综述提供了一个关于原子的电子亲和势的简要概述.本文简要描述和对比了三种常用的测量电子亲和势的实验方法,以凸显它们各自的优缺点.为... 基于先前对原子的电子亲和势和原子负离子的分析工作[J.Phys.Chem.Ref.Data 51,021502(2022)],本篇综述提供了一个关于原子的电子亲和势的简要概述.本文简要描述和对比了三种常用的测量电子亲和势的实验方法,以凸显它们各自的优缺点.为了阐明目前研究中所使用的慢电子速度成像法的特点,本文对砷元素(As)的电子亲和势以及其负离子(As-)的激发态进行了测量.测得As元素的电子亲和势为6488.61(5)cm^(-1)或0.804485(6)eV.实验清晰地分辨了As-的精细结构,其激发态^(3)P_(1)能量比基态^(3)P_(2)的能量高出1029.94(18)cm^(-1)或0.12770(3)eV;激发态^(3)P_(0)能量比基态^(3)P_(2)的能量高出1343.04(55)cm^(-1)或0.16652(7)eV. 展开更多
关键词 元素周期表 电子亲和势 砷元素 慢电子速度成像
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Branching ratio and angular distribution of ejected electrons from Eu 4f^76p_(1/2)nd auto-ionizing states 被引量:4
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作者 武晓瑞 沈礼 +2 位作者 张开 戴长建 杨玉娜 《Chinese Physics B》 SCIE EI CAS CSCD 2016年第9期310-318,共9页
The branching ratios of ions and the angular distributions of electrons ejected from the Eu 4f^76p_(1/2)nd auto-ionizing states are investigated with the velocity-map-imaging technique.To populate the above auto-ion... The branching ratios of ions and the angular distributions of electrons ejected from the Eu 4f^76p_(1/2)nd auto-ionizing states are investigated with the velocity-map-imaging technique.To populate the above auto-ionizing states,the relevant bound Rydberg states have to be detected first.Two new bound Rydberg states are identified in the region between41150 cm^(-1)and 44580 cm^(-1),from which auto-ionization spectra of the Eu 4f^76p_(1/2)nd states are observed with isolated core excitation method.With all preparations above,the branching ratios from the above auto-ionizing states to different final ionic states and the angular distributions of electrons ejected from these processes are measured systematically.Energy dependence of branching ratios and anisotropy parameters within the auto-ionization spectra are carefully analyzed,followed by a qualitative interpretation. 展开更多
关键词 velocity-map imaging Eu 4f^76p_(1/2)nd auto-ionizing state branching ratio angular distribution
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低能离子-分子反应动力学的研究进展
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作者 胡婕 田善喜 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第4期535-541,共7页
离子-分子反应是星际空间、地球大气、燃烧火焰和等离子体等各类环境中物质演化的关键步骤之一,而且此类反应还涉及到电荷转移、能量传递等基本物理化学过程.近十几年来,离子速度成像技术的引入推动了低能离子-分子反应动力学的实验研究... 离子-分子反应是星际空间、地球大气、燃烧火焰和等离子体等各类环境中物质演化的关键步骤之一,而且此类反应还涉及到电荷转移、能量传递等基本物理化学过程.近十几年来,离子速度成像技术的引入推动了低能离子-分子反应动力学的实验研究,但仍有很多微观动力学机制有待深入探索.基于自制的交叉束离子速度成像装置,本研究组最近利用延迟线阳极探测器实现了多通道产物的三维离子速度影像的高效测量.对Ar^(+)和小分子的电荷转移研究中,作者发现了此过程与光电离、Marcus理论模型之间的差异;通过研究Ar^(+)与O_(2)、CO的解离性电荷转移反应,揭示了奇特的立体动力学特征,分析了解离性电荷转移与纯电荷转移的动力学差异.结合国际上相关研究,作者对未来的实验技术发展与研究内容作了展望. 展开更多
关键词 离子-分子反应 交叉束 离子速度成像 电荷转移 解离电荷转移
原文传递
基于飞行时间质谱的金属团簇配合物组成、 结构和反应机理研究进展
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作者 韩英姿 张将乐 +5 位作者 邱兴泰 江一煌 陈俊 杨静 唐紫超 郑兰荪 《厦门大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2020年第5期850-863,共14页
金属团簇配合物的组成、结构和反应机理的研究对理性设计多功能金属团簇和全面理解团簇化学的本质至关重要.该文介绍了本课题组自主研发的一系列基于飞行时间质谱的检测系统,其中结合了高分辨电喷雾离子源飞行时间质谱(HR-ESI-TOF-MS)... 金属团簇配合物的组成、结构和反应机理的研究对理性设计多功能金属团簇和全面理解团簇化学的本质至关重要.该文介绍了本课题组自主研发的一系列基于飞行时间质谱的检测系统,其中结合了高分辨电喷雾离子源飞行时间质谱(HR-ESI-TOF-MS)、原位程序升温热脱附质谱(TPD-MS)、速度成像光电子能谱(VMI-PES)、红外光解离光谱(IRPDS)等先进探测手段.在一些具体实例中的应用表明,这些表征方法在确定金属团簇的化学组成、揭示团簇的形成机理、解析团簇配体的热解行为、探测团簇的电子及几何结构等方面发挥着重要作用.结合电子结构和反应动态学计算发展更有效和多样的检测系统,在未来研究金属团簇配合物的组成、结构和反应机理方面是一项挑战和重要方向. 展开更多
关键词 金属团簇配合物 质谱 速度成像光电子能谱 红外光解离光谱
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一套用于研究原子团簇热力学的离子速度成像谱仪
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作者 张旭杰 石福栋 +5 位作者 钱东斌 张大成 朱小龙 杨杰 李新忠 马新文 《原子核物理评论》 CAS CSCD 北大核心 2016年第4期506-512,共7页
原子团簇的激发温度可由反应产物(出射电子或碎片)的初始平动能这一可观测量间接获得,为了提高原子团簇激发温度的测量精度,设计并搭建了一套具有高动能分辨的离子速度成像谱仪。本谱仪的高动能分辨性能首先借助Simion8.0软件优化静电... 原子团簇的激发温度可由反应产物(出射电子或碎片)的初始平动能这一可观测量间接获得,为了提高原子团簇激发温度的测量精度,设计并搭建了一套具有高动能分辨的离子速度成像谱仪。本谱仪的高动能分辨性能首先借助Simion8.0软件优化静电透镜和分子束限束装置的几何结构来实现,然后通过理论模拟证明本套谱仪具有预期好的动能分辨能力。设备搭建完成后,研究了C60分子束在纳秒激光场中发生的延迟电离过程,获得了C_(60)^+离子随延迟时间增加而逐渐变窄的二维时间切片图像。分析表明,激光脉冲产生的多个C_(60)^+离子间的库仑耦合作用将会扩展二维切片图像的横向分布,提取库仑耦合作用对C_(60)^+离子初始平动能的影响,并通过分析C_(60)^+离子间的库仑耦合随延迟时间增加而逐渐变弱的定量依赖关系,证实了本套谱仪具有了设计预期的高动能分辨能力。这一工作为下一步基于离子速度成像技术细致研究分子热力学的相关课题提供技术参考。 展开更多
关键词 原子团簇 激发温度 离子速度成像谱仪 动能分辨 延迟电离
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H_(2)S^(+)在A^(2)A_(1)(v1=1,v2=8,v3=0)激发态的光解动力学
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作者 李洁 王雅玲 +6 位作者 谭玉欣 张宁 王文鑫 胡丽如 袁道福 王兴安 杨学明 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第2期271-278,I0103,共9页
振动激发在分子和离子的光解动力学中有着重要的作用:开展特定振动激发态分子离子的光解离动力学实验研究存在很大挑战,尤其是实现合频振动激发离子的量子态选择的制备.本文利用时间切片离子速度成像技术研究了H_(2)S^(+)离子经A^(2)A_(... 振动激发在分子和离子的光解动力学中有着重要的作用:开展特定振动激发态分子离子的光解离动力学实验研究存在很大挑战,尤其是实现合频振动激发离子的量子态选择的制备.本文利用时间切片离子速度成像技术研究了H_(2)S^(+)离子经A^(2)A_(1)(v1=1,v2=8,v3=0)激发态解离生成S^(+)(4S)和H_(2)的光解动力学.实验结合多光子电离和共振激发技术制备了振动激发的H_(2)S^(+),获得了离子在357.02~358.38nm范围内六个光解波长下产物S^(+)的速度影像.根据实验影像,获得了产物的总平动能谱和不同转动态的角分布各项异性参数特别指出地是在很窄的光解能量范围内,转动产物H_(2)(J=1)和H_(2)(J=3)的分支比出现多次反转,该现象与A^(2)A_(1)态单一振动模式激发的H2S+离子的光解动力学行为有明显不同.该研究表明,合频振动激发的H_(2)S^(+)离子光解动力学中可能存在振动模式之间的协同效应. 展开更多
关键词 H_(2)S^(+)离子 离子速度成像 合频振动模式 光解动力学
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