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Ni单原子催化剂表面CO2电还原动力学的电化学谱学解析 被引量:1
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作者 毛庆 赵健 +5 位作者 刘松 郭唱 李冰玉 徐可一 曹自强 黄延强 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第5期1058-1067,共10页
针对Ni单原子催化剂表面的CO 2电还原反应(CO 2RR),提出了以Ni为活性位点的“单中心”机理以及同时借助Ni位点还原和碳氮锚定位水解的“双功能”机理.依据稳态极化的实验结果,开展了CO 2RR的动力学解析与模型参数的敏感性分析;借助暂态... 针对Ni单原子催化剂表面的CO 2电还原反应(CO 2RR),提出了以Ni为活性位点的“单中心”机理以及同时借助Ni位点还原和碳氮锚定位水解的“双功能”机理.依据稳态极化的实验结果,开展了CO 2RR的动力学解析与模型参数的敏感性分析;借助暂态模型方程,分别获取可表达CO 2RR线性与非线性频响特征的电化学阻抗谱(EIS)与总谐波失真(THD)谱.研究结果表明,CO 2的溶解分压对CO 2RR活性影响最显著.若CO 2RR遵循“单中心”机理,Ni位点COOH ads的形成为速率控制步骤;但若为“双功能”机理,碳氮锚定位的水解与Ni位点的CO 2,ads还原同为速率控制步骤.EIS理论上可用于区分CO 2RR的“单中心”机理与“双功能”机理;与之相比,THD谱在CO 2RR的机理识别中并无优势. 展开更多
关键词 二氧化碳电还原反应机理 电化学阻抗谱 非线性频响分析 总谐波失真谱
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