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固体超强酸催化剂改性研究进展 被引量：79
1
作者 蒋平平 卢冠忠 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2002年第7期13-17,21,共6页
负载型固体超强酸是近年来发展的一种新型催化材料 ,对许多化学反应有较好的催化活性、选择性及重复使用性能 ,并可催化许多均相反应难以进行的各种化学反应。综述了国内外此类催化剂改性研究的最新进展 ,包括载体、促进剂、制备条件、... 负载型固体超强酸是近年来发展的一种新型催化材料 ,对许多化学反应有较好的催化活性、选择性及重复使用性能 ,并可催化许多均相反应难以进行的各种化学反应。综述了国内外此类催化剂改性研究的最新进展 ,包括载体、促进剂、制备条件、酸中心结构的研究、利用纳米技术制备固体超强酸催化剂。讨论了固体超强酸催化剂理论及催化剂现代表征方法 ,催化剂酸中心形成、失活机理 ,固体超强酸催化剂的应用。 展开更多
关键词 固体超强酸催化剂 改性 研究进展 无机固体超强酸 负载型催化剂
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固体酸催化剂SO_4^(2-)/SiO_2-TiO_2的制备及其催化酯化性能 被引量：48
2
作者 张琦 常杰 +1 位作者 王铁军 徐莹 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第11期1033-1038,共6页
分别以机械混合法和浸渍法制备了SO42-/SiO2-TiO2固体酸催化剂,以乙醇和乙酸的酯化反应为模型反应考察了不同SiO2含量及不同温度焙烧的催化剂的活性.结果表明,机械混合法制备的400℃焙烧的SO42-/40%SiO2-TiO2催化剂活性最高,部分回流时... 分别以机械混合法和浸渍法制备了SO42-/SiO2-TiO2固体酸催化剂,以乙醇和乙酸的酯化反应为模型反应考察了不同SiO2含量及不同温度焙烧的催化剂的活性.结果表明,机械混合法制备的400℃焙烧的SO42-/40%SiO2-TiO2催化剂活性最高,部分回流时,乙酸几乎全部转化,全回流反应100min时,其乙酸转化率达到84%.X射线衍射分析表明,SiO2抑制了硫酸氧钛的形成;催化剂的活性组分包括一定量的四方晶锐钛矿型TiO2、正交晶硫酸氧钛、少量立方晶金属钛和高比表面积的SiO2.红外光谱分析表明,添加SiO2后催化剂形成Ti-O-Si键,进而使SO42-与样品表面产生强相互作用;结合的SO42-主要以无机螯合状双配位和有机硫酸酯两种结构形式存在.热重-示差扫描量热分析表明,SiO2的添加使SO42-不易脱除,同时使锐钛矿TiO2向金红石相的转变温度降低. 展开更多
关键词 硫酸 氧化硅 氧化钛 固体酸催化剂 生物油 乙酸 乙醇 酯化
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新型磁性纳米固体酸催化剂ZrO_2/Fe_3O_4的制备及表征 被引量：25
3
作者 常铮 郭灿雄 +2 位作者 李峰 段雪 张密林 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第2期298-304,185,共7页
根据将磁性材料和固体酸进行组装的设想 ,成功制备了磁性纳米固体酸催化剂 .纳米级磁性前体———磁基体(Fe3 O4 )的磁性、粒子尺寸受到Fe2 + /Fe3 + 投料比和用于沉淀的NaOH浓度的显著影响 ;不同复合方法也对磁性固体酸催化剂ZrO2 /Fe3... 根据将磁性材料和固体酸进行组装的设想 ,成功制备了磁性纳米固体酸催化剂 .纳米级磁性前体———磁基体(Fe3 O4 )的磁性、粒子尺寸受到Fe2 + /Fe3 + 投料比和用于沉淀的NaOH浓度的显著影响 ;不同复合方法也对磁性固体酸催化剂ZrO2 /Fe3 O4 的酯化催化性能影响显著 .XRD ,XPS ,TEM ,比表面积测定 ,元素组成分析及磁学性能测定等表征结果证实 ,新型催化剂以磁性材料为核 ,固体酸催化剂活性组分包覆在其外部形成包覆型的磁性纳米催化剂 .该系列催化剂均具有较小的粒子尺寸、较强的磁性及较高的酯化催化活性 ;并且易于通过磁场进行回收 ,使用寿命较长 .它们对乙酸与正丁醇酯化反应的催化活性随着ZrO2 含量增加而提高 .催化剂中ZrO2 的晶化温度因为Fe3 O4 的存在而升高 ,有利于催化剂活性的保持 .热处理温度会对催化剂的磁性及催化活性产生影响 . 展开更多
关键词 磁性纳米固体酸 催化剂 二氧化锆 氧化铁 制备 表征 组装 催化活性
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多组元SO_4^（2－）／M_xO_y型超强酸催化酯化反应的研究 被引量：36
4
作者 卢冠忠 江娴 王筠松 《工业催化》 CAS 1994年第2期14-18,共5页
本文以苯酐加辛醇合成ＤＯＰ为研究对象，在单组元ＳＯ４２－／ＭｘＯｙ型固体超强酸研究的基础上，制成ＳＯ４２－／Ｔｉ－Ａｌ－Ｓｎ－Ｏ型固体超强酸，对ＤＯＰ合成的催化活性比单元或两元固体超强酸有明显的提高，在１７５℃／６ｈ... 本文以苯酐加辛醇合成ＤＯＰ为研究对象，在单组元ＳＯ４２－／ＭｘＯｙ型固体超强酸研究的基础上，制成ＳＯ４２－／Ｔｉ－Ａｌ－Ｓｎ－Ｏ型固体超强酸，对ＤＯＰ合成的催化活性比单元或两元固体超强酸有明显的提高，在１７５℃／６ｈ的反应条件下可使ＤＯＰ合成反应完全。 展开更多
关键词 固体超强酸 催比剂 活性 酯化反应
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羧酸酯化催化剂的研究进展与展望 被引量：27
5
作者 孙晓红 《化学与粘合》 CAS 1998年第4期230-233,共4页
本文参考了国内外有关酯化催化剂的文献，分门别类地阐述了酯化催化剂研究的进展情况，并对其发展前途作了预测。
关键词 酯化 固体酸 固体超强酸 催化剂
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固体酸催化剂酸性分析方法的研究进展 被引量：28
6
作者 朱玉霞 林伟 +1 位作者 田辉平 龙军 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第7期607-614,共8页
介绍了固体酸催化剂酸性分析方法的研究进展,主要介绍了胺滴定法、红外光谱法、核磁共振法、程序升温脱附法及热分析法,并比较了这些分析方法的优缺点。目前人们广泛采用的是程序升温脱附和红外光谱法,前者可准确分析总酸量和酸强度,但... 介绍了固体酸催化剂酸性分析方法的研究进展,主要介绍了胺滴定法、红外光谱法、核磁共振法、程序升温脱附法及热分析法,并比较了这些分析方法的优缺点。目前人们广泛采用的是程序升温脱附和红外光谱法,前者可准确分析总酸量和酸强度,但无法区分酸的类型;而吡啶吸附红外光谱法可区分B酸和L酸,但对酸强度及总酸量的定量分析方面不很理想。新发展起来的31P核磁共振技术可较好地实现B酸和L酸的酸中心分布、酸量及酸强度的定性和定量分析。 展开更多
关键词 固体酸 催化剂 胺滴定 核磁共振 红外光谱 程序升温脱附 热分析 酸性质
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固体酸性催化剂催化生物柴油合成反应性能的比较 被引量：32
7
作者 岳鹍 王兴国 +1 位作者 金青哲 刘元法 《中国油脂》 CAS CSCD 北大核心 2006年第7期63-65,共3页
固体酸性催化剂作为酯交换的催化剂是当前的研究热点。选择了几种固体酸性催化剂作为废煎炸油与甲醇酯交换的催化剂,并将它们的催化活性与传统催化剂进行了对比。结果显示,所有这些催化剂中,NaHSO4.H2O的催化活性与H2SO4相似,且催化剂... 固体酸性催化剂作为酯交换的催化剂是当前的研究热点。选择了几种固体酸性催化剂作为废煎炸油与甲醇酯交换的催化剂,并将它们的催化活性与传统催化剂进行了对比。结果显示,所有这些催化剂中,NaHSO4.H2O的催化活性与H2SO4相似,且催化剂可回收再生,整个反应过程无三废污染。 展开更多
关键词 固体酸性催化剂 生物柴油 酯交换
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磁性纳米固体酸催化剂Zr(SO_4)_2/Fe_3O_4的制备及催化性能研究 被引量：21
8
作者 常铮 李峰 +1 位作者 段雪 张密林 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第3期366-372,共7页
本文提出将磁性和固体酸进行组装从而合成磁性纳米固体酸催化剂的思路，首先制备了纳米级磁性前体一磁基体（Ｆｅ３Ｏ４）；然后筛选出超声波法制备了不同配比的磁性纳米固体酸催化剂Ｚｒ（ＳＯ４）２／Ｆｅ３Ｏ４，对其进行了初步表征... 本文提出将磁性和固体酸进行组装从而合成磁性纳米固体酸催化剂的思路，首先制备了纳米级磁性前体一磁基体（Ｆｅ３Ｏ４）；然后筛选出超声波法制备了不同配比的磁性纳米固体酸催化剂Ｚｒ（ＳＯ４）２／Ｆｅ３Ｏ４，对其进行了初步表征。并将其作为乙酸丁酯合成反应的催化剂，酯化转化率最高达到８４％，利用其磁性即可将催化剂进行分离。 展开更多
关键词 磁性纳米固体酸催化剂 硫酸锆 制备 四氧化二铁 催化性能
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固体酸催化酯化酸化油合成生物柴油的研究 被引量：32
9
作者 张海荣 邬国英 林西平 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 2007年第2期114-117,共4页
介绍了一种改性的SO24--TiO2/粘土固体酸催化剂,适用于工业精制脂肪酸和泔水油等酸化油原料制取生物柴油。改性的SO24--TiO2/粘土固体酸催化剂改变了SO42-/粘土催化剂的酸性分布,酸性增强。正丁胺-TPD法的测试结果表明,它是一种中等强... 介绍了一种改性的SO24--TiO2/粘土固体酸催化剂,适用于工业精制脂肪酸和泔水油等酸化油原料制取生物柴油。改性的SO24--TiO2/粘土固体酸催化剂改变了SO42-/粘土催化剂的酸性分布,酸性增强。正丁胺-TPD法的测试结果表明,它是一种中等强度的酸性催化剂。使用改性的SO24--TiO2/粘土固体酸催化剂合成生物柴油,反应条件为:反应温度70℃,醇油质量比0.43∶1,催化剂用量为原料油投料用量的5%,反应时间为6～8h(视原料酸值而定)。在规定的反应条件下,使用工业精制脂肪酸原料,达到相同的转化率时,改性的SO42--TiO2/粘土固体酸催化剂可循环使用20次;使用泔水油为原料,须对原料和粗产品进行精制,能得到合格产品。说明改性的SO24--TiO2/粘土固体酸催化剂的酯化催化活性和稳定性好,有良好的工业应用前景。 展开更多
关键词 酸化油 生物柴油 固体酸催化剂
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磁性超细固体酸催化剂SO_4^(2-)-ZrO_2/Fe_3O_4的组装及表征 被引量：27
10
作者 常铮 郭灿雄 +1 位作者 段雪 张密林 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2003年第1期47-51,共5页
将磁性Fe3O4 纳米材料和SO2 -4 ZrO2 固体酸进行组装 ,制得一系列具有磁性和超细粒子结构的固体酸催化剂SO2 -4 ZrO2 /Fe3O4 .采用XRD ,TG DTA和XPS等分析测试手段对催化剂的结构和性能进行了表征 .并分析和测试了催化剂的磁学性能、... 将磁性Fe3O4 纳米材料和SO2 -4 ZrO2 固体酸进行组装 ,制得一系列具有磁性和超细粒子结构的固体酸催化剂SO2 -4 ZrO2 /Fe3O4 .采用XRD ,TG DTA和XPS等分析测试手段对催化剂的结构和性能进行了表征 .并分析和测试了催化剂的磁学性能、比表面积、粒度分布和元素的组成等物理化学性质 .该催化剂具有较小的粒度、较高的磁性及酯化催化活性 ,对乙酸丁酯合成反应的催化活性可达 66% ;利用Fe3O4 的磁性可对催化剂进行分离和回收 .经高温处理后 ,固体超强酸的形成对催化剂磁性、比表面积。 展开更多
关键词 SO4^2--ZrO2/Fe3O4 组装 表征 磁性 超细粒子 固体酸催化剂 氧化锆 乙酸 乙醇 酯化反应 四氧化三铁 乙酸丁酯 合成
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酸化粘土负载ZnCl_2催化剂的制备及其对苯苄基化反应的催化性能 被引量：30
11
作者 周春晖 罗锡平 +3 位作者 葛忠华 李小年 蔡晔 郭红强 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2003年第8期579-584,共6页
以酸化粘土矿物蒙脱土为载体 ,采用浸渍蒸发法制备了蒙脱土负载的ZnCl2 固体酸催化剂 ,并以苯与苄基氯的苄基化反应评价了其催化性能 .考察了催化剂制备条件、苄基化反应条件和催化剂的再生性能 ,比较了负载前后催化剂的活性 .利用XRD ,... 以酸化粘土矿物蒙脱土为载体 ,采用浸渍蒸发法制备了蒙脱土负载的ZnCl2 固体酸催化剂 ,并以苯与苄基氯的苄基化反应评价了其催化性能 .考察了催化剂制备条件、苄基化反应条件和催化剂的再生性能 ,比较了负载前后催化剂的活性 .利用XRD ,TG DTA和FT IR等技术对催化剂的结构和表面酸性进行了表征 .结果表明 ,较适宜的催化剂制备条件为 :原矿土经 30 %硫酸酸化处理 4h ,ZnCl2 负载量为 2 0mmol/ g,催化剂于 2 5 0～ 35 0℃焙烧活化 .过量的苯和较高的反应温度有利于提高苄基氯的转化率 ,催化剂与苄基氯的用量比为 1 5 g/mol.产物二苯甲烷的收率最高可达 83 5 %.表征分析表明 ,蒙脱土酸化处理后层状结构遭到破坏 ,比表面积增大 ,负载和活化处理使ZnCl2 与蒙脱土载体的羟基之间发生了化学键合 ,提高了蒙脱土表面的总酸量 ,从而提高了催化剂的催化活性 . 展开更多
关键词 粘土 蒙脱土 氯化锌 固体酸催化剂 苯 苄基氯 烷基化 二苯甲烷
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三氯化钛催化合成柠檬酸三丁酯的研究 被引量：24
12
作者 周文富 康为炜 +3 位作者 陈从凤 孙金华 陈芳琴 陈水生 《工业催化》 CAS 1999年第5期31-36,共6页
本文研究了柠檬酸与丁醇在不同种类催化剂作用下的酯化反应，实验结果表明，TiCl3是酯化合成柠檬酸三丁酯的一新优良催化剂。
关键词 固体酸 催化剂 合成 柠檬酸三丁酯 三氯化钛
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稻壳炭基固体酸催化剂的制备及其催化酯化反应性能 被引量：32
13
作者 李明 陈登宇 朱锡锋 《催化学报》 CSCD 北大核心 2013年第9期1674-1682,共9页
以热解稻壳炭为原料,浓硫酸为磺化剂制备了固体酸催化剂.采用X射线衍射、X射线光电子能谱、元素分析、孔结构分析和热重-质谱联用等手段对其进行了表征.以油酸和甲醇的酯化为探针反应,考察了磺化温度和时间对催化剂活性的影响,探讨了反... 以热解稻壳炭为原料,浓硫酸为磺化剂制备了固体酸催化剂.采用X射线衍射、X射线光电子能谱、元素分析、孔结构分析和热重-质谱联用等手段对其进行了表征.以油酸和甲醇的酯化为探针反应,考察了磺化温度和时间对催化剂活性的影响,探讨了反应条件对油酸转化率的影响,并对所制催化剂的稳定性进行了研究.结果表明,制备该催化剂的适宜磺化温度和时间分别为90℃和0.25h,在该条件下制得的催化剂为无定形碳结构,磺酸基密度为0.7mmol/g.该催化剂表现出较高的催化酯化反应活性,在催化剂用量为5%、甲醇/油酸摩尔比为4、酯化温度和时间分别为110℃和2h的条件下,油酸的酯化率可达98.7%.该催化剂具有较好的稳定性,经7次连续反应后,油酸的酯化率仍可达96.0%. 展开更多
关键词 稻壳炭 固体酸催化剂 生物柴油 酯化
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乙二醇单乙醚醋酸酯合成用固体催化剂的筛选及催化作用分析 被引量：26
14
作者 张保国 何静 +3 位作者 段雪 孙鹏 李峰 王作新 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1995年第4期293-298,共6页
采用自建动态酯化反应实验装置，通过色谱分析测定了不同催化剂上乙二醇单乙醚醋酸酯合成反应的转化率～时间关系曲线．根据多种催化剂的活性及寿命，筛选出一种较为理想的锆基催化剂．该催化剂在实验条件下，反应２ｈ，转化率达９７％... 采用自建动态酯化反应实验装置，通过色谱分析测定了不同催化剂上乙二醇单乙醚醋酸酯合成反应的转化率～时间关系曲线．根据多种催化剂的活性及寿命，筛选出一种较为理想的锆基催化剂．该催化剂在实验条件下，反应２ｈ，转化率达９７％，对目标产物的选择性为１００％．采用程序升温分解（ＴＰＤＥ）及吡啶的程序升温脱附（ＴＰＤ），Ｘ射线衍射（ＸＲＤ）等手段，对新鲜的和重复使用的锆基催化剂进行分析．结果表明，催化剂中的结晶水受到Ｚｒ４＋的诱导作用，使催化剂表面产生较强的Ｂ酸中心，从而对反应具有较高的催化活性；催化剂结晶水不受使用次数的影响，使得催化剂具有稳定的结构，因而具有较长的使用寿命． 展开更多
关键词 固体酸 催化剂 乙二醇单乙醚 醋酸酯
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固体酸Al_2O_3-TiO_2/SO_4^(2-)催化合成柠檬酸三正丁酯 被引量：22
15
作者 郭锡坤 陈河如 许天志 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 1999年第6期385-387,共3页
制备固体酸催化剂Ａｌ２Ｏ３－ＴｉＯ２／ＳＯ２－４，用于柠檬酸三正丁酯的合成试验。考察了反应时间、初始进料物质的量比、催化剂用量对反应产率的影响，并借助Ｘ－射线衍射、红外光谱对催化剂的结构进行分析。结果表明，该催化剂对... 制备固体酸催化剂Ａｌ２Ｏ３－ＴｉＯ２／ＳＯ２－４，用于柠檬酸三正丁酯的合成试验。考察了反应时间、初始进料物质的量比、催化剂用量对反应产率的影响，并借助Ｘ－射线衍射、红外光谱对催化剂的结构进行分析。结果表明，该催化剂对酯化反应具有良好的催化活性，可能是由于表面存在着的Ｂ酸与Ｌ酸的协同作用。 展开更多
关键词 固体酸 催化剂 柠檬酸三正丁酯 增塑剂
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固体酸催化剂的分子设计初探 被引量：19
16
作者 吴越 《工业催化》 CAS 1994年第4期3-15,21,共14页
高效固体酸催化剂无论对现有工业生产还是从环保考虑都是十分需要的。鉴于均相和多相酸催化剂的活性部位有诸多共同特点（化学性质和对反应机理以及控制步骤速度的影响），根据现代均相酸催化理论，以Ｂｒｏｎｓｔｅｄ酸和Ｌｅｗｉｓ酸... 高效固体酸催化剂无论对现有工业生产还是从环保考虑都是十分需要的。鉴于均相和多相酸催化剂的活性部位有诸多共同特点（化学性质和对反应机理以及控制步骤速度的影响），根据现代均相酸催化理论，以Ｂｒｏｎｓｔｅｄ酸和Ｌｅｗｉｓ酸为例，广泛讨论了类似活性部位的异同，探讨了活性部位在均相和多相酸催化反应中结构和机理上的类似性以及固体晶格在形成固体酸催化剂活性部位时的特殊作用，并对阳碳机理作了评价，最后对固体酸催化剂的设计提出了建议。 展开更多
关键词 固体酸催化剂 B酸 L酸 溶剂比 催化剂 分子设计
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催化精馏过程制备乙酸乙酯的研究 被引量：23
17
作者 杜长海 孙德 +1 位作者 贺岩峰 秦永宁 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2006年第z2期163-165,167,共4页
以自制的填料型SO42-/Al2O3-Al和SO42-/ZrO2-Al2O3-Al固体酸为催化剂,在直径30 mm的不锈钢催化精馏塔中进行乙酸乙酯的合成研究,考察了回流比、进料酸醇摩尔比、进料流量等操作参数对反应和分离过程的影响。结果表明,适宜的操作条件为:... 以自制的填料型SO42-/Al2O3-Al和SO42-/ZrO2-Al2O3-Al固体酸为催化剂,在直径30 mm的不锈钢催化精馏塔中进行乙酸乙酯的合成研究,考察了回流比、进料酸醇摩尔比、进料流量等操作参数对反应和分离过程的影响。结果表明,适宜的操作条件为:回流比为3,酸醇摩尔比为5,乙醇进料流量为1 mol/h。 展开更多
关键词 催化精馏 乙酸乙酯 制备 固体酸催化剂
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SO_3/γ-Al_2O_3固体酸催化剂的制备、结构与酸性表征 被引量：17
18
作者 姚瑞平 张铭金 +5 位作者 杨俊 易德莲 徐君 邓风 岳勇 叶朝辉 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第4期269-273,共5页
用酸中和法制备了活性γ-Al2O3,并在其表面负载SO3得到固体酸催化剂SO3/γ-Al2O3,用XRD,TG-DTA,FT-IR,NMR,NH3-TPD等对其进行了结构和酸性研究.结果表明:在SO3/γ-Al2O3的制备过程中形成少量的Al2(SO4)3,同时SO3与γ-Al2O3表面上的羟基... 用酸中和法制备了活性γ-Al2O3,并在其表面负载SO3得到固体酸催化剂SO3/γ-Al2O3,用XRD,TG-DTA,FT-IR,NMR,NH3-TPD等对其进行了结构和酸性研究.结果表明:在SO3/γ-Al2O3的制备过程中形成少量的Al2(SO4)3,同时SO3与γ-Al2O3表面上的羟基反应,形成强的Br?nsted酸位,根据H/27Al双共振(TRAPDOR)MASNMR与FT-IR实验1结果提出了Br?nsted酸结构模型.SO3/γ-Al2O3表面存在两种不同强度的酸中心,其酸强度大于分子筛HZSM-5,但弱于传统的固体超强酸SO24/γ-Al2O3.- 展开更多
关键词 SO3 Γ-AL2O3 固体酸催化剂 制备 FT-IR 固体超强酸 分子筛 酸性 NH3-TPD NMR
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环己酮肟气相Beckmann重排制己内酰胺催化剂研究进展 被引量：17
19
作者 毛东森 卢冠忠 +2 位作者 陈庆龄 卢文奎 谢在库 《工业催化》 CAS 1999年第3期3-9,共7页
环己酮肟Ｂｅｃｋｍａｎｎ重排制己内酰胺是重要的工业过程。本文较为详细地评述了用于环己酮肟气相Ｂｅｃｋｍａｎｎ重排反应的固体酸催化剂，主要有氧化物、金属磷酸盐和分子筛等。
关键词 环己酮肟 重排 己内酰胺 固体酸 催化剂
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固体酸催化剂在酯化反应中的应用 被引量：19
20
作者 韩文爱 《石家庄职业技术学院学报》 2002年第4期5-7,共3页
固体酸包括杂多酸、沸石型分子筛、固体超强酸、金属氧化物及阳离子交换树脂等 ,具有很强的酸性 .它作为一类新型催化剂材料替代浓硫酸催化合成酯类物质 ,具有易分离 ,可再利用及不腐蚀设备等优点 。
关键词 固体酸 催化剂 酯化反应 应用 酸强度 阳离子交换树脂 杂多酸
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