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Rh/SiO_2催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应 被引量：3
1
作者 吴廷华 严前古 +5 位作者 李少斌 钟依均 牛振江 朱明乔 李则林 万惠霖 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2003年第6期407-413,共7页
利用程序升温脱附、程序升温还原、程序升温表面反应、程序升温反应和化学捕获反应等手段 ,对Rh/SiO2 催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应进行了研究 .结果表明 ,Rh/SiO2 催化剂上甲烷部分氧化制合成气机理属于热解 氧化反应机理 .甲烷... 利用程序升温脱附、程序升温还原、程序升温表面反应、程序升温反应和化学捕获反应等手段 ,对Rh/SiO2 催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应进行了研究 .结果表明 ,Rh/SiO2 催化剂上甲烷部分氧化制合成气机理属于热解 氧化反应机理 .甲烷首先在催化剂上发生解离吸附 ,产生具有不同H/C比的化学吸附物种CHx(x =1～ 3) .其中 ,具有较高H/C比的CHx 可能是甲烷部分氧化反应的活性物种 ,而具有较低H/C比的CHx 可能是催化剂上积碳并导致催化剂失活的来源 .活性物种CHx在活性氧物种的作用下 ,生成含氧中间体物种CHxO或继续脱氢 .含氧中间体物种进一步分解 ,即生成CO和H2 ;CO2 也可由CHx 展开更多
关键词 rh/sio2催化剂 甲烷 部分氧化 合成气 制备 氧化硅 铑 化学捕获反应
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La2O3助剂对Rh/SiO2催化CO加氢反应性能的影响 被引量：3
2
作者 石张平 祁晓岚 +4 位作者 李旭光 李华英 李经球 孔德金 俞俊 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第4期483-489,I0007,共8页
采用溶胶凝胶法制备了SiO2和La2O3-SiO2载体,再通过浸渍法分别引入Rh-La和Rh组分,研究考察了La引入方式对Rh/SiO2催化CO加氢反应性能的影响。结果表明,La的添加有利于提高Rh的分散度,促进Rh+中心数的增加,有效地抑制产物中CO2的生成,提... 采用溶胶凝胶法制备了SiO2和La2O3-SiO2载体,再通过浸渍法分别引入Rh-La和Rh组分,研究考察了La引入方式对Rh/SiO2催化CO加氢反应性能的影响。结果表明,La的添加有利于提高Rh的分散度,促进Rh+中心数的增加,有效地抑制产物中CO2的生成,提高含氧化合物选择性。此外,La的引入方式会影响La与Rh间的相互作用强弱,Rh和La共浸渍制得的2Rh-5La2O3/SiO2催化剂中Rh-La相互作用较强,削弱的Rh-CO键有利于反应过程中CO的插入反应,使得产物以C2+含氧化合物为主。而La以助剂形式掺入SiO2制得的2Rh/5La2O3-SiO2催化剂具有较弱的La-Rh相互作用,其产物则以甲醇、乙醇等低碳醇为主。 展开更多
关键词 La2O3助剂 rh/sio2催化剂 CO加氢 C2含氧化合物
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Rh/SiO2催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应含氧中间体物种研究
3
作者 吴廷华 张奇能 +3 位作者 茆福林 郑卓群 严前古 万惠霖 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期260-262,共3页
采用核磁共振(1H NMR)、质谱(MS)、化学捕获等实验手段,研究了甲烷部分氧化制合成气(POM)反应中含氧中间体物种,结果表明,CHxO(x=1或2)物种可能是甲烷部分氧化制合成气的反应中间体.
关键词 rh/sio2催化剂 甲烷 部分氧化 合成气 含氧中间体物种
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膦配体修饰的Rh/SiO2催化剂及其乙烯氢甲酰化反应性能的研究
4
作者 严丽 丁云杰 +3 位作者 朱何俊 杨富 陈维苗 林励吾 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期352-354,共3页
采用有机膦配体直接修饰改性Rh/SiO2催化剂和流动固定床反应工艺考察了乙烯的氢甲酰化反应的催化性能.结果表明氢甲酰化活性和丙醛选择性高,且产品分离简单.采用固体31P-MAS NMR,热重以及FTIR表征手段对该催化剂的活性物种的形成过程进... 采用有机膦配体直接修饰改性Rh/SiO2催化剂和流动固定床反应工艺考察了乙烯的氢甲酰化反应的催化性能.结果表明氢甲酰化活性和丙醛选择性高,且产品分离简单.采用固体31P-MAS NMR,热重以及FTIR表征手段对该催化剂的活性物种的形成过程进行了研究.固体31P-MAS NMR,ICP-AES以及GC-MS的分析结果证明:PPh3-Rh/SiO2催化剂失活的主要原因是PPh3的流失和被氧化而非贵金属的流失.通过补充PPh3,PPh3-Rh/SiO2催化剂的活性可以完全恢复. 展开更多
关键词 氢甲酰化 膦修饰的rh/sio2催化剂 乙烯 丙醛
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