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A review on photo-thermal catalytic conversion of carbon dioxide 被引量:7
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作者 Ee Teng Kho Tze Hao Tan +3 位作者 Emma Lovell Roong Jien Wong Jason Scott Rose Amal 《Green Energy & Environment》 SCIE 2017年第3期204-217,共14页
The conversion of carbon dioxide into value-added products is of great industrial and environmental interest. However, as carbon dioxide is relatively stable, the input energy required for this conversion is a signifi... The conversion of carbon dioxide into value-added products is of great industrial and environmental interest. However, as carbon dioxide is relatively stable, the input energy required for this conversion is a significant limiting factor in the system's performance. By utilising energy from the sun, through a range of key routes, this limitation can be overcome. In this review, we present a comprehensive and critical overview of the potential routes to harvest the sun's energy, primarily through solar-thermal technologies and plasmonic resonance effects. Focusing on the localised heating approach, this review shortlists and compares viable catalysts for the photo-thermal catalytic conversion of carbon dioxide.Further, the pathways and potential products of different carbon dioxide conversion routes are outlined with the reverse water gas shift,methanation, and methanol synthesis being of key interest. Finally, the challenges in implementing such systems and the outlook to the future are detailed. 展开更多
关键词 Carbon dioxide conversion Photo-thermal plasmonic catalysis Solar thermal
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等离激元催化反应动力学研究装置
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作者 张文 周勇 +6 位作者 陈伟 王天骏 秦召贤 李杲 任泽峰 杨学明 周传耀 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第3期249-258,I0099,共11页
等离激元催化是利用金属纳米颗粒的局域表面等离激元来驱动化学反应的现象,已经发展成为多相催化的一个新兴研究领域.然而,实验研究中温度测量不准和反应物吸附状态不明确导致等离激元催化反应的微观机制存在争议.为了研究等离激元催化... 等离激元催化是利用金属纳米颗粒的局域表面等离激元来驱动化学反应的现象,已经发展成为多相催化的一个新兴研究领域.然而,实验研究中温度测量不准和反应物吸附状态不明确导致等离激元催化反应的微观机制存在争议.为了研究等离激元催化反应动力学,本文设计搭建了一台基于在线质谱检测的装置,通过对反应器的改进来解决温度测量和吸附状态识别的问题.相比于传统设计中仅安装一个热偶,本文在反应器中安装了三个热偶.基于传热模型,这种多点测温技术可以定量计算出催化剂的有效温度以及热反应的贡献.此外,在装置中集成了程序升温脱附谱,用于测量反应物的吸附状态.通过对模型催化反应Au/TiO_(2)等离激元催化H_(2)+D_(2)→HD的定量测量,测试了该装置的性能,明确了H_(2)/D_(2)在Au/TiO_(2)界面的解离吸附和非热反应对HD生成的贡献,证明了该装置在等离激元催化反应动力学研究方面的能力. 展开更多
关键词 等离激元催化 反应装置 反应机制 驱动力 多点温度测量 吸附状态识别
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Ag纳米粒子修饰光纤探针在等离激元催化反应中的应用 被引量:4
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作者 张书山 周剑章 +1 位作者 吴德印 田中群 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第3期307-316,共10页
本文发展了一种基于Ag纳米粒子(AgNPs)修饰的局域表面等离激元共振(LSPR)光纤探针,作为等离激元催化反应基底同时原位检测表面增强拉曼光谱(SERS)信号,实现反应与检测一体化。本文使用(3-氨基丙基)三甲氧基硅烷(APTMS)分子将AgNPs组装... 本文发展了一种基于Ag纳米粒子(AgNPs)修饰的局域表面等离激元共振(LSPR)光纤探针,作为等离激元催化反应基底同时原位检测表面增强拉曼光谱(SERS)信号,实现反应与检测一体化。本文使用(3-氨基丙基)三甲氧基硅烷(APTMS)分子将AgNPs组装到光纤探针表面。通过调控自组装时间,可形成AgNPs均匀分布的探针。以对巯基苯胺(PATP)作为反应的模型分子,获得了较好的等离激元催化及信号检测效果。在相同光源条件下,从光纤内部激发收集所得产物的SERS信号强度为外部激发收集的12.8倍,表明内激发收集方式在反应及信号检测方面具有优势;在一定浓度范围(10^(-4)–10^(-8)mol·L^(-1))内可用该光纤探针对PATP溶液进行定量分析;运用该光纤探针开展了等离激元催化PATP分子偶联反应的原位动力学研究。该LSPR光纤探针具有较高灵敏度,对样品损伤小,可在多场合下实现原位检测,且制备简便、成本较低。还有望结合近场扫描光学显微技术进一步对样品表面进行微区等离激元催化反应及检测并得到反应的二维分布图。 展开更多
关键词 Ag纳米粒子修饰光纤探针 等离激元催化 表面增强拉曼检测 对巯基苯胺 4 4′-二巯基偶氮苯
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表面等离激元调控化学反应 被引量:2
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作者 张宝宝 张成云 +1 位作者 张正龙 郑海荣 《物理学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第14期69-83,共15页
表面等离激元是金属与介质表面自由电子的集体振荡,能够突破衍射极限,将光束缚在纳米结构表面附近极小的空间内,为纳米尺度的光操控提供可能.利用表面等离激元共振,不仅可以增强局域表面电磁场强度,实现对表面附近分子荧光和拉曼信号的... 表面等离激元是金属与介质表面自由电子的集体振荡,能够突破衍射极限,将光束缚在纳米结构表面附近极小的空间内,为纳米尺度的光操控提供可能.利用表面等离激元共振,不仅可以增强局域表面电磁场强度,实现对表面附近分子荧光和拉曼信号的极大增强,而且等离激元弛豫诱导的热电子还可以调控表面分子的化学反应,提高反应速率和选择性,即等离激元调控(催化)化学反应.作为一种新型催化体系,等离激元催化已经实现了多种传统光催化中难以发生的化学反应,是表面等离激元领域的前沿热点问题.由于等离激元催化反应的复杂性与多样性,其反应动力学过程的完全表征和反应机理的揭示仍然是一个巨大的挑战.精确表征催化反应的中间及最终产物,获取反应动力学过程中更多的细节信息,对于探索等离激元催化机理,以及设计更为合理高效的催化体系极为重要.本文围绕等离激元催化的最新研究进展,总结并探讨等离激元催化中所使用的各种表征技术.首先,简单介绍了等离激元催化的基本概念和催化机理.其次,综述了拉曼光谱(包括表面/针尖增强拉曼光谱),在等离激元催化原位监测中的应用,并进一步详细介绍了气相色谱法、气相色谱-质谱联用、高效液相色谱法、扫描透射电子显微镜、扫描隧道显微镜、扫描电化学显微镜、紫外可见吸收光谱等技术在等离激元催化反应研究中的重要作用.最后,探讨了这些表征技术在等离激元催化动力学过程研究和催化机理探索中的特点与优势,并展望了等离激元催化及相关表征技术的发展与挑战. 展开更多
关键词 表面等离激元 等离激元催化 表征技术
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Ag/ZnO复合材料在氮气光固定中的应用:构造肖特基势垒以实现有效的电荷载流子分离 被引量:1
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作者 肖宇 欧阳宇欣 +1 位作者 辛月 王梁炳 《贵金属》 CAS 北大核心 2021年第4期47-54,60,共9页
将氮气(N_(2))光催化还原为氨(NH_(3))是一种可持续的能源生产方法。等离激元共振光催化剂能够通过表面等离激元共振效应实现太阳能的有效转化,也因此受到越来越广泛的关注。然而,热载流子往往会在催化固氮的过程中发生重新结合。本研... 将氮气(N_(2))光催化还原为氨(NH_(3))是一种可持续的能源生产方法。等离激元共振光催化剂能够通过表面等离激元共振效应实现太阳能的有效转化,也因此受到越来越广泛的关注。然而,热载流子往往会在催化固氮的过程中发生重新结合。本研究将具有等离激元共振效应的Ag纳米粒子与ZnO半导体复合(Ag/ZnO)并应用于氮气光固定。与ZnO相比,Ag/ZnO在氮气光固定的催化活性得到了提高,室温下氨生成速率达到120μmol·g_(cat.)^(-1)·h^(-1)。进一步的机理研究表明在Ag纳米颗粒与ZnO的界面处形成了肖特基势垒,这大幅度促进了光生电子-空穴对的分离。Ag纳米粒子通过表面等离激元共振效应生成热载流子,所形成的肖特基势垒则促进了电子从Ag向ZnO转移。此外,ZnO中的富电子Zn^(+)可能作为活性位点以吸附和活化氮气分子,从而促进氮气光固定的进行。 展开更多
关键词 表面等离激元共振 肖特基势垒 氮气光固定 等离激元共振催化
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TiO_(2)上的CuAg纳米粒子用于高效乙醛光降解(英文)
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作者 徐佶粱 王柳枫 +3 位作者 蒋朋宴 李树蕙 黄继武 王梁炳 《贵金属》 CAS 北大核心 2022年第1期1-9,21,共10页
光降解乙醛(CH3CHO)是一种新型高效的乙醛去除方法,通常采用TiO_(2)作为光催化剂。然而TiO_(2)对乙醛吸附能力较弱,对产物的选择性较低,电子-空穴对重组率较高,严重限制了对乙醛的降解性能。本研究通过在TiO_(2)上负载CuAg纳米粒子(CuAg... 光降解乙醛(CH3CHO)是一种新型高效的乙醛去除方法,通常采用TiO_(2)作为光催化剂。然而TiO_(2)对乙醛吸附能力较弱,对产物的选择性较低,电子-空穴对重组率较高,严重限制了对乙醛的降解性能。本研究通过在TiO_(2)上负载CuAg纳米粒子(CuAg/TiO_(2)),成功构建了高效稳定的光催化降解乙醛催化剂,有效解决了TiO_(2)的固有缺陷。在自然光照射下,CuAg/TiO_(2)对乙醛的降解率高达42.49%。连续4轮全光谱光催化降解乙醛,CuAg/TiO_(2)活性均保持在98.89%以上。进一步的机理研究表明,CuAg/TiO_(2)中的CuAg纳米粒子在光照下产生热电子,随后热电子转移到TiO_(2)和吸附在Ag位点上的氧中。CuAg/TiO_(2)上生成的超氧自由基能有效地降解乙醛,从而在乙醛降解过程中表现出优异的性能。 展开更多
关键词 表面等离激元共振 乙醛光降解 等离激元共振催化
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