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乙炔选择性加氢Pd⁃Ag催化剂上C4烯烃生成规律 被引量：5
1
作者 龚珣 吕曼丽 +1 位作者 秦玉才 宋丽娟 《辽宁石油化工大学学报》 CAS 2020年第3期35-39,共5页
针对乙炔选择性加氢Pd⁃Ag催化剂表面绿油生成导致催化剂失活的关键问题,运用XRD和H2⁃TPR表征催化剂的组成及结构性质,运用10 mL固定床高压加氢装置考察了Pd⁃Ag催化剂的乙炔选择性加氢性能及反应过程中绿油前驱体C4烯烃的形成规律。结果... 针对乙炔选择性加氢Pd⁃Ag催化剂表面绿油生成导致催化剂失活的关键问题,运用XRD和H2⁃TPR表征催化剂的组成及结构性质,运用10 mL固定床高压加氢装置考察了Pd⁃Ag催化剂的乙炔选择性加氢性能及反应过程中绿油前驱体C4烯烃的形成规律。结果表明,不同制备工艺的Pd⁃Ag/Al2O3催化剂乙炔加氢活性存在明显差异,这主要取决于Pd在催化剂表面的分散形式,助剂Ag和活性中心Pd之间紧密的混合可增强电子和几何效应,形成更多的Pd⁃Ag合金相,降低了催化剂的加氢活性,但增加了催化剂的稳定性;而C4烯烃生成量与催化剂活性呈正相关,催化剂活性越高生成的C4烯烃越多,研究结论揭示了Pd⁃Ag催化剂的失活机制,对催化剂的改性和工艺条件优化具有重要的指导价值。 展开更多
关键词 pd⁃ag/al2o3催化剂 失活 乙炔选择性加氢 C4烯烃
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Pd⁃Ag/Al2O3催化剂上CO吸附的原位漫反射红外光谱研究 被引量：2
2
作者 吕曼丽 龚珣 +2 位作者 秦玉才 张晓彤 宋丽娟 《石油化工高等学校学报》 CAS 2020年第6期8-12,共5页
采用原位漫反射红外光谱技术,研究CO探针分子在浸渍法制备的Pd⁃Ag/Al2O3催化剂及Al2O3载体上的吸附行为。根据催化剂表面吸附CO后表面物种吸附形态的不同,可以判断不同制备方法所得Pd⁃Ag/Al2O3催化剂上活性中心Pd原子受到助剂Ag原子的... 采用原位漫反射红外光谱技术,研究CO探针分子在浸渍法制备的Pd⁃Ag/Al2O3催化剂及Al2O3载体上的吸附行为。根据催化剂表面吸附CO后表面物种吸附形态的不同,可以判断不同制备方法所得Pd⁃Ag/Al2O3催化剂上活性中心Pd原子受到助剂Ag原子的电子效应和几何效应不同。研究发现,升温前后吸附和脱附CO时,只有Pd⁃Ag/Al2O3⁃LM⁃2催化剂上不存在CO的桥式吸附,且发现随着CO的吸附和脱附温度的升高,HCO_3^-的特征峰强度相对减弱,与此同时HCOO-的吸附特征峰相对增强,两者一致的消长关系说明HCO_3^-在升温的过程中转变为HCOO-。 展开更多
关键词 pd⁃ag/al2o3催化剂 原位红外漫反射 Co 吸附与转化
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负载Pd基碳二选择加氢催化剂上乙炔加氢反应的原位红外光谱研究 被引量：1
3
作者 张齐 戴伟 +1 位作者 穆玮 张火利 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第18期2148-2152,共5页
以乙烯和乙炔为探针分子,采用原位红外光谱技术研究了Pd-Ag/Al2O3和Pd/Al2O3催化剂上乙炔加氢反应,通过乙炔吸附,乙炔和氢的共吸附和交替吸附表征了催化剂表面吸附物种的变化.结果表明,在Pd-Ag/Al2O3催化体系中,乙炔在Pd-Ag/Al2O3和Pd/A... 以乙烯和乙炔为探针分子,采用原位红外光谱技术研究了Pd-Ag/Al2O3和Pd/Al2O3催化剂上乙炔加氢反应,通过乙炔吸附,乙炔和氢的共吸附和交替吸附表征了催化剂表面吸附物种的变化.结果表明,在Pd-Ag/Al2O3催化体系中,乙炔在Pd-Ag/Al2O3和Pd/Al2O3催化剂有着不同的吸附性能,另外,加氢反应会导致在催化剂表面形成由长分子链的烷烃组成的碳氢化合物层,该吸附层与绿油有着相似的红外光谱特征,最关键的是乙炔和氢的吸附顺序和碳氢化合物层的生成量之间存在着一定的关系,这将直接影响催化剂的加氢性能. 展开更多
关键词 原位红外光谱 乙炔 加氢 共吸附 pd-ag/al2o3
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Ag对Pd/Al_2O_3催化分解NO反应的促进作用 被引量：2
4
作者 周丽萍 《工业催化》 CAS 2004年第8期42-45,共4页
研究了不同含量的银对Pd/Al2O3催化分解NO反应活性的影响。结果表明,低温下,Pd/Al2O3催化剂对NO的分解反应活性不高;反应温度达到720℃时,NO分解活性迅速上升。O2 TPD研究表明,Pd/Al2O3上氧的脱附速率也是在720℃左右达到最大值,因此,... 研究了不同含量的银对Pd/Al2O3催化分解NO反应活性的影响。结果表明,低温下,Pd/Al2O3催化剂对NO的分解反应活性不高;反应温度达到720℃时,NO分解活性迅速上升。O2 TPD研究表明,Pd/Al2O3上氧的脱附速率也是在720℃左右达到最大值,因此,在温度低于720℃时,氧从催化剂表面的脱附是NO分解反应的速率控制步骤。Pd/Al2O3中添加适量的Ag对NO分解反应有促进作用。O2 TPD研究表明,这种促进作用与Pd表面氧物种的起始脱附温度向低温移动有关。 展开更多
关键词 pd-ag/al2o3催化剂 No分解 程序升温脱附(Tpd)
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碳二前脱丙烷前加氢催化剂工艺条件试验 被引量：1
5
作者 韩伟 苟尕莲 +5 位作者 冯琪 车春霞 梁玉龙 张峰 钱颖 李海军 《工业催化》 CAS 2016年第5期67-69,共3页
采用浸渍法制备Pd-Ag/α-Al2O3催化剂,采用碳二前脱丙烷前加氢工艺系统考察反应器入口温度、空速和反应压力对催化剂性能的影响。结果表明,随着反应器入口温度升高,乙炔和丙炔＋丙二烯转化率提高,乙烯选择性提高至一定值后趋于稳定,丙... 采用浸渍法制备Pd-Ag/α-Al2O3催化剂,采用碳二前脱丙烷前加氢工艺系统考察反应器入口温度、空速和反应压力对催化剂性能的影响。结果表明,随着反应器入口温度升高,乙炔和丙炔＋丙二烯转化率提高,乙烯选择性提高至一定值后趋于稳定,丙烯选择性波动不大,正丁烯生成量增加,较为适宜的反应器入口温度为（60-70）℃;随着空速升高,乙炔和丙炔＋丙二烯转化率降低,乙烯选择性提高,丙烯选择性变化不大,正丁烯生成量降低,较为适宜的空速为（12 000-14 000）h-1;随着反应压力升高,乙炔转化率和丙炔＋丙二烯转化率略增,乙烯选择性降低,较为适宜的反应压力为3.6 MPa。 展开更多
关键词 石油化学工程 前加氢 前脱丙烷 pd-ag/α-al2o3催化剂
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阶跃过渡应答法研究甲醇完全氧化反应动力学──反应机理及动力学参数的求取
6
作者 刘秀英 黄晋阳 +3 位作者 熊辉 李增和 马丽景 王雪梅 《北京化工大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 1998年第1期77-81,共5页
在第一部分基础上，进一步研究了甲醇完全氧化反应过程中某些物种的行为，证实了甲醇在ＰｄＡｇ／Ａｌ２Ｏ３催化剂上的吸附是该反应的慢步骤，并提出了反应机理，用ＲｕｎｇｅＫｕｔａ法和修正的ＧａｕｓＮｅｗｔｏｎ法求取了各... 在第一部分基础上，进一步研究了甲醇完全氧化反应过程中某些物种的行为，证实了甲醇在ＰｄＡｇ／Ａｌ２Ｏ３催化剂上的吸附是该反应的慢步骤，并提出了反应机理，用ＲｕｎｇｅＫｕｔａ法和修正的ＧａｕｓＮｅｗｔｏｎ法求取了各基元步骤的速率常数、活化能和指前因子等动力学参数。 展开更多
关键词 催化剂 甲醇 完全氧化 反应机理 钯 银 氧化
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阶跃过渡应答法研究甲醇完全氧化反应动力学
7
作者 熊辉 刘秀英 +3 位作者 马丽景 李增和 王雪梅 张仁佑 《北京化工大学学报（自然科学版）》 EI CAS CSCD 1998年第2期52-56,共5页
用阶跃过渡应答法研究在ＰｄＡｇ／Ａｌ２Ｏ３催化剂上甲醇、氧、二氧化碳的吸附行为以及甲醇完全氧化反应应答。结果表明：甲醇为慢吸附、不可逆吸附，氧和二氧化碳为快速、可逆吸附；吸附态氧与吸附态甲醇的反应为快反应；甲醇在催... 用阶跃过渡应答法研究在ＰｄＡｇ／Ａｌ２Ｏ３催化剂上甲醇、氧、二氧化碳的吸附行为以及甲醇完全氧化反应应答。结果表明：甲醇为慢吸附、不可逆吸附，氧和二氧化碳为快速、可逆吸附；吸附态氧与吸附态甲醇的反应为快反应；甲醇在催化剂上的吸附是甲醇完全氧化反应的慢步骤。 展开更多
关键词 催化剂 动力学 氧化 钯 银 甲醇汽车 尾气净化
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