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化学功能化增强贵金属纳米晶电催化性能
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作者 薛淇 王喆 +2 位作者 丁钰 李富民 陈煜 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第2期6-16,共11页
基于电催化过程的可再生和清洁能源的生产、转换和储存技术(如水电解和燃料电池)是缓解全球能源短缺和环境污染问题的有效手段.目前,水电解和燃料电池技术的实际应用缺乏高效、稳定的电催化剂来驱动动力学迟缓的阴极和阳极反应.贵金属... 基于电催化过程的可再生和清洁能源的生产、转换和储存技术(如水电解和燃料电池)是缓解全球能源短缺和环境污染问题的有效手段.目前,水电解和燃料电池技术的实际应用缺乏高效、稳定的电催化剂来驱动动力学迟缓的阴极和阳极反应.贵金属纳米晶由于其独特的电子结构和高化学惰性而具有高电催化活性和稳定性.为了提升贵金属纳米晶的本征电催化性能,大量研究聚焦在利用面积效应、晶面效应和不同组分之间的协同效应来调控贵金属的粒径、形貌和化学成分.事实上,贵金属纳米晶的电催化性能也与其表/界面性质密切相关.电催化剂表面的化学功能化可以改变电极/电解质界面结构,从而提高电催化活性和选择性,这对开发新型高效的电催化剂具有重要的理论意义.本文系统介绍了本课题组开发的聚胺(PAM)功能化贵金属纳米电催化剂的合成方法及其在燃料电池和电解池等能源转换装置中的应用,具体包括:通过引入PAM控制反应动力学来调控纳米晶体的结构和形态,构建界面功能化贵金属纳米电催化剂;利用金属表面修饰的PAM分子改变表面催化位点的电子结构、配位环境等物理化学性质来控制反应物和中间体等的吸附行为,从而达到调节催化活性的目的;采用PAM分子来隔离特定活性位点,形成空间位阻,改变金属表面位点的可及性,影响催化反应中反应物的吸附,从而实现对目标反应的选择性.从优化催化性能和通过电催化过程实现高效能量转换的角度,本文列举了PAM功能化催化剂在氧还原反应、析氢反应、甲酸氧化反应和硝酸盐还原反应等重要反应中的最新研究进展;总结了化学功能化贵金属电催化剂的研究进展、当前不足,提出了挑战和未来前景.综上,本文旨在激发对表面/界面功能化及其催化行为的深入研究,从而推进未来与电催化技术相关的可再生 展开更多
关键词 贵金属纳米晶体 化学功能化 电催化 质子富集 界面位阻 路径优化
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用原位液体池透射电镜技术表征金属钯在球形金纳米颗粒表面的异质沉积 被引量：3
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作者 周晓琴 张辉 +2 位作者 张泽 陈新 金传洪 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2017年第3期458-463,共6页
采用原位液体池透射电镜技术,在扫描透射电子显微镜(STEM)中,实时观察溶液中金属钯(Pd)在金(Au)纳米颗粒及团簇周围的异质沉积过程。通过对该动态过程的定量分析,结合高分辨透射电子显微镜(HRTEM)对样品进行形貌与结构表征,研究异质沉... 采用原位液体池透射电镜技术,在扫描透射电子显微镜(STEM)中,实时观察溶液中金属钯(Pd)在金(Au)纳米颗粒及团簇周围的异质沉积过程。通过对该动态过程的定量分析,结合高分辨透射电子显微镜(HRTEM)对样品进行形貌与结构表征,研究异质沉积的机理。结果表明,电子束辐照下Au-Pd异质结构纳米颗粒的形成存在两种主要机制:第一种机制中,Pd在Au纳米颗粒表面的生长是以岛状沉积开始,随着时间推移,出现Pd岛的结构弛豫和沿着Au颗粒表面的迁移扩展。伴随Pd的不断沉积和弛豫,Au-Pd复合颗粒的外接圆直径表现为震荡生长,而Au表面的Pd覆盖率显示出随时间单调增加的趋势。第二种机制中,由于Pd单体在Au纳米颗粒上的沉积位点有限,使部分被还原的Pd在Au颗粒以外区域进行同质形核与生长形成Pd团簇,之后再与Au颗粒上的Pd岛合并。进一步的结果分析显示,Au颗粒外围的Pd沉积体为多晶结构,由随机取向的Pd纳米晶粒构成。 展开更多
关键词 原位液体池透射电镜 贵金属纳米晶 异质沉积 结构弛豫 表面迁移
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具特定晶面且大比表面积贵金属纳米晶催化基元的构筑 被引量：1
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作者 陈巧丽 李慧齐 +1 位作者 蒋亚琪 谢兆雄 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2018年第6期602-614,共13页
贵金属纳米晶在电催化等领域具有广泛应用.其催化活性往往与纳米晶体的表面结构直接相关,而催化剂的贵金属原子利用率与比表面积密切相关.因小尺寸纳米晶难以保留特定的晶面,而具有特定表面的纳米晶通常结晶成尺寸较大、比表面积比较小... 贵金属纳米晶在电催化等领域具有广泛应用.其催化活性往往与纳米晶体的表面结构直接相关,而催化剂的贵金属原子利用率与比表面积密切相关.因小尺寸纳米晶难以保留特定的晶面,而具有特定表面的纳米晶通常结晶成尺寸较大、比表面积比较小的晶体,调控纳米晶的尺寸和表面结构两种策略似乎相互矛盾.如何可控合成同时具有特定表面结构和大比表面积的贵金属纳米晶具有重要的意义.本综述从形貌调控角度详细介绍提高贵金属纳米晶原子利用率的方法策略;总结调控单贵金属及其合金同时具有特定晶面和大比表面积的研究现状;最后,对纳米晶的形貌调控领域未来的发展趋势提出展望. 展开更多
关键词 贵金属纳米晶 合金 表面结构 比表面积 可控合成
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形貌可控的铂类贵金属氧还原电催化剂研究进展 被引量：2
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作者 郝佳瑜 刘易斯 +1 位作者 李文章 李洁 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第1期127-134,共8页
金属-空气电池是一类以金属燃料作为负极活性物质,空气中的氧气作为正极活性物质,正负极活性物质反应产生的化学能通过电化学反应而非燃烧反应转化成电能的环境友好型燃料电池。金属-空气电池的成功运行往往依赖于高效的空气电极,氧还... 金属-空气电池是一类以金属燃料作为负极活性物质,空气中的氧气作为正极活性物质,正负极活性物质反应产生的化学能通过电化学反应而非燃烧反应转化成电能的环境友好型燃料电池。金属-空气电池的成功运行往往依赖于高效的空气电极,氧还原过程作为空气电极的主反应,还原过程中产生的高过电位严重制约着金属-空气电池的大规模应用。目前金属-空气电池阴极普遍使用昂贵的Pt/C氧还原催化剂材料来降低氧还原过程的高过电位,最大程度地减少电池电压以及输出功率的损失。氧还原催化剂材料的研究重点是寻找更高效、廉价的催化剂。目前常见的氧还原催化剂主要包含铂类贵金属、过渡金属氧化物和硫化物以及碳基非金属复合材料,其中铂类贵金属型氧还原催化剂凭借其优异的氧还原催化性能得到广泛关注。随着化学合成手段的不断发展,越来越多的异质结构铂类贵金属型氧还原催化剂被合成,基于各组分之间独特的协同作用,其往往表现出优于单一组分的催化性能,近几年对铂类贵金属型氧还原催化剂的研究主要集中在以下两个方面:(1)探究铂类贵金属催化剂表面元素组成及原子排布与其催化活性之间的关系,例如,研究纯铂纳米晶的晶面指数与其氧还原催化性能之间的关系;(2)设计特殊结构的铂类催化剂来达到优化氧还原催化剂催化活性和降低材料生产成本的目的,例如,在廉价核材料上通过异质外延生长的方式沉积铂壳层,可大大提升铂原子的催化效率。本文归纳了形貌可控的铂类贵金属氧还原催化剂的研究进展,分别对规则多面体型纯铂及铂类合金纳米晶,特殊结构铂类合金纳米晶氧还原催化剂进行了详细介绍。此外,为了更好地理解氧还原的催化机制,本文就氧还原过程的动力学与热力学原理进行了简单总结。由于铂类贵金属氧还原催 展开更多
关键词 铂纳米晶 贵金属类合金 形貌控制 氧还原反应 电催化剂
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