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硫化温度对NiW/Al_2O_3催化剂加氢脱硫性能的影响 被引量：13
1
作者 倪雪华 龙湘云 +2 位作者 聂红 陈文斌 刘清河 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第1期7-14,共8页
在氢分压4.0 MPa、523～723 K硫化温度范围内,考察了硫化温度对含和不含柠檬酸的NiW/Al2 O3催化剂的4,6-二甲基二苯并噻吩（4,6-DMDBT）加氢脱硫活性的影响,并采用X射线光电子能谱（XPS）和高分辨透射电镜（HRTEM）对硫化态催化剂进行... 在氢分压4.0 MPa、523～723 K硫化温度范围内,考察了硫化温度对含和不含柠檬酸的NiW/Al2 O3催化剂的4,6-二甲基二苯并噻吩（4,6-DMDBT）加氢脱硫活性的影响,并采用X射线光电子能谱（XPS）和高分辨透射电镜（HRTEM）对硫化态催化剂进行了表征.结果表明,含柠檬酸的NiW/Al2O3催化剂的加氢脱硫活性随硫化温度的变化规律与无柠檬酸催化剂相似,脱硫活性均在673 K时达到最高值,并且前者的脱硫活性明显高于后者.随着硫化温度的升高,催化剂中W物种的硫化度快速上升,WS2微晶数量增多,尺寸增大;当硫化温度高于623 K后,W物种硫化度增幅变小.催化剂脱硫活性与W物种硫化度存在较高的关联度. 展开更多
关键词 niw al2o3 柠檬酸 硫化温度 加氢脱硫活性
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NiW/Al_2O_3上喹啉对二苯并噻吩加氢脱硫的抑制作用及反应动力学 被引量：6
2
作者 李凯 余夕志 +2 位作者 任晓乾 董振国 王军 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第5期44-50,共7页
以二苯并噻吩（DBT）为含硫模型化合物,在中压滴流床反应装置中研究了工业NiW/Al2O3催化剂（RN-10）上喹啉对DBT加氢脱硫（HDS）的抑制作用,考察了喹啉质量分数（0.5﹪～1.5﹪）、反应温度（290～380℃）、反应压力（4.0～5.6 MPa）对DB... 以二苯并噻吩（DBT）为含硫模型化合物,在中压滴流床反应装置中研究了工业NiW/Al2O3催化剂（RN-10）上喹啉对DBT加氢脱硫（HDS）的抑制作用,考察了喹啉质量分数（0.5﹪～1.5﹪）、反应温度（290～380℃）、反应压力（4.0～5.6 MPa）对DBT的HDS的影响.结果表明,喹啉的存在对于DBT的HDS反应有很强的抑制作用,且喹啉浓度越高,抑制作用越大;对DBT的先加氢饱和再脱硫路径（HYD）的抑制作用比对直接脱硫路径（DDS）更大;提高反应温度对DDS和HYD路径的脱硫活性均有提升,但由DDS路径生成联苯的选择性降低;较高反应压力有利于提高HYD路径产物的选择性.采用带有氮化物吸附（中毒项）的拟一级反应动力学模型对实验数据进行拟合,得到不同喹啉质量分数下DBT的HDS表观反应速率常数.经检验,模型计算结果与实验结果吻合. 展开更多
关键词 加氢脱硫 二苯并噻吩 喹啉 niw/al2o3 动力学
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硫化压力对NiW/Al_2O_3催化剂加氢脱硫催化性能的影响 被引量：6
3
作者 倪雪华 龙湘云 +2 位作者 聂红 陈文斌 刘清河 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第3期444-452,共9页
在硫化温度623 K下,硫化压力在2.0<sup>8</sup>.0 MPa范围内改变时,考察了硫化压力对含和不含柠檬酸的NiW/Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>催化剂的4,6-二甲基二苯并噻吩（4,6-DMDBT）加氢脱硫催化活... 在硫化温度623 K下,硫化压力在2.0<sup>8</sup>.0 MPa范围内改变时,考察了硫化压力对含和不含柠檬酸的NiW/Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>催化剂的4,6-二甲基二苯并噻吩（4,6-DMDBT）加氢脱硫催化活性的影响,并采用X射线光电子能谱（XPS）和高分辨透射电镜（HRTEM）对硫化态催化剂进行了表征。结果表明,在2.0<sup>6</sup>.0 MPa范围,两个催化剂的加氢脱硫催化活性均随硫化压力增加而提高,且从2.0 MPa增加至4.0 MPa时,活性增幅最大。当硫化压力超过6.0MPa后,前者活性仍继续上升,而后者活性则变化很小。相同条件下,前者的脱硫活性均高于后者。随着硫化压力的提高,催化剂中W物种硫化度上升,WS2微晶数量增多,长度变短,而WS2微晶堆叠层数则呈现先升后降趋势。催化剂脱硫活性与W物种硫化度关联度较高,并受到WS2微晶形貌变化的影响。柠檬酸的存在促进了W物种的硫化,并导致生成数量更多、长度较长、堆叠层数较高的WS2微晶。 展开更多
关键词 niw/al2o3 柠檬酸 硫化压力 加氢脱硫活性
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有机酸对NiW/Al_2O_3加氢脱硫催化剂性能的影响 被引量：5
4
作者 杨义 杨成敏 +1 位作者 周勇 郭蓉 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2011年第9期51-55,共5页
在NiW/Al2O3催化剂的制备过程中分别浸渍丁酸、丁二酸、柠檬酸有机助剂,采用程序升温还原(TPR)、X射线衍射(XRD)、高分辨透射电镜(HRTEM)、扫描电子显微镜(SEM)-EDS能谱等对催化剂进行表征,考察不同有机酸对催化剂性质和柴油加氢脱硫活... 在NiW/Al2O3催化剂的制备过程中分别浸渍丁酸、丁二酸、柠檬酸有机助剂,采用程序升温还原(TPR)、X射线衍射(XRD)、高分辨透射电镜(HRTEM)、扫描电子显微镜(SEM)-EDS能谱等对催化剂进行表征,考察不同有机酸对催化剂性质和柴油加氢脱硫活性的影响。结果表明,催化剂制备过程中添加有机酸减弱了金属组分与载体间的相互作用,增加了活性金属的硫化度和WS2晶粒的堆垛层数,减少了金属组分的聚集。除丁酸外,添加丁二酸和柠檬酸催化剂的加氢脱硫活性均高于对比NiW/Al2O3催化剂。 展开更多
关键词 niw/al2o3 有机酸催化剂 加氢脱硫
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工业NiW/Al_2O_3催化剂上二苯并噻吩的加氢脱硫动力学 被引量：12
5
作者 余夕志 任晓乾 +2 位作者 董振国 王军 王延儒 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第4期483-486,共4页
以二苯并噻吩(DBT)为含硫模型化合物,在高压滴流床反应装置中,考察了工业NiW/Al2O3催化剂(RN10)的加氢脱硫(HDS)动力学规律,研究了氢分压(1.5MPa～4.5MPa)、氢油体积比(150～700)、液体质量空速(15h-1～60h-1)、反应温度(280℃～380℃)... 以二苯并噻吩(DBT)为含硫模型化合物,在高压滴流床反应装置中,考察了工业NiW/Al2O3催化剂(RN10)的加氢脱硫(HDS)动力学规律,研究了氢分压(1.5MPa～4.5MPa)、氢油体积比(150～700)、液体质量空速(15h-1～60h-1)、反应温度(280℃～380℃)等对DBT的HDS反应结果的影响。结果表明,当氢分压和氢油体积比较大时,两者变化对DBT的转化率基本无影响;温度对DBT的转化率影响较大,提高温度可有效提高DBT的转化率,随着温度的升高,DBT转化率的增加逐渐变缓。采用2级平推流反应动力学模型对不同温度实验数据进行了拟合,求得了不同温度的表观反应速率常数,模型的相关系数>0.989。活化能计算结果表明,RN10催化剂在高反应温度区(>330℃)的DBT的HDS活化能明显低于较低温度时的活化能,分别为13.4kJ/mol和121.4kJ/mol。对于RN10催化剂,不可单纯地通过提高反应温度来大幅度提高HDS转化率。 展开更多
关键词 加氢脱硫 反应动力学 二苯并噻吩 niw/al2o3催化剂
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高温下工业NiW/Al_2O_3催化剂上萘的加氢饱和反应 被引量：7
6
作者 任晓乾 余夕志 +2 位作者 李凯 王军 王延儒 《化学工程》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第3期30-33,共4页
在中压固定床中,高温条件下研究了工业NiW/Al2O3催化剂上硫化氢气氛中反应温度、反应压力和空速对萘加氢饱和反应过程的影响。实验结果表明,在液时空速为10—30 h-1,氢油体积比为800,高反应温度区320—380℃的实验条件下,萘加氢主要生... 在中压固定床中,高温条件下研究了工业NiW/Al2O3催化剂上硫化氢气氛中反应温度、反应压力和空速对萘加氢饱和反应过程的影响。实验结果表明,在液时空速为10—30 h-1,氢油体积比为800,高反应温度区320—380℃的实验条件下,萘加氢主要生成四氢萘和十氢萘,而进一步加氢裂化产物较少;提高反应温度,萘转化率和四氢萘的收率下降,加氢裂化产物略有升高,表明高温不利于芳环的加氢饱和;提高加氢反应压力,萘的转化率和四氢萘的芳环加氢程度提高;综合反应结果,提出了高温条件下萘加氢的简化可逆连串反应途径。 展开更多
关键词 加氢饱和 萘 四氢萘 niw/al2o3催化剂
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工业NiW/Al_2O_3催化剂上喹啉的加氢脱氮宏观动力学 被引量：5
7
作者 董振国 余夕志 +3 位作者 李凯 任晓乾 王军 王延儒 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第5期717-722,共6页
以喹啉为含氮模型化合物，在高压滴流床反应装置中考察了工业NiW／Al2O3催化剂RN-10上的加氢脱氮动力学规律，研究了反应温度330-420℃、氢分压1．2～5．2MPa、氢油比200—800（v／v）、重量空速（WHSV）20-70h“等反应条件对喹啉的加... 以喹啉为含氮模型化合物，在高压滴流床反应装置中考察了工业NiW／Al2O3催化剂RN-10上的加氢脱氮动力学规律，研究了反应温度330-420℃、氢分压1．2～5．2MPa、氢油比200—800（v／v）、重量空速（WHSV）20-70h“等反应条件对喹啉的加氢脱氮反应结果的影响。结果表明，反应温度对喹啉的脱氮率影响较大，提高反应温度可有效提高喹啉的脱氮率；同时，氢分压也是喹啉加氢脱氮的一个重要的影响因素，但是，当氢分压和氢油比较大时，氢分压和氢油比的变化对喹啉的脱氮率基本无影响。采用修正的n（n〈1）级反应动力学模型对实验数据进行拟合，求得了喹啉加氢脱氮反应的表观活化能为180．4kJ·mol^-1。经检验，模型计算结果与实验结果能较好地吻合。 展开更多
关键词 加氢脱氮 动力学 喹啉 niw/al2o3催化剂
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NiW/Al2O3加氢脱硫催化剂中助剂Ni的作用机理 被引量：2
8
作者 左东华 聂红 +3 位作者 石亚华 李大东 Vrinat M Lacroix M 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期699-701,共3页
对一系列具有相同W含量、不同Ni含量的NiW/Al2O3催化剂在噻吩和4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)加氢脱硫反应中的催化活性和选择性进行了测试,采用XPS、HREM、TPR和FTIR(CO)等手段对催化剂的表面活性物种和微观结构进行了表征.结果表明... 对一系列具有相同W含量、不同Ni含量的NiW/Al2O3催化剂在噻吩和4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)加氢脱硫反应中的催化活性和选择性进行了测试,采用XPS、HREM、TPR和FTIR(CO)等手段对催化剂的表面活性物种和微观结构进行了表征.结果表明,催化剂中助剂Ni的显著助催化作用与其优先参与形成高活性NiWS相密切相关,而活性组分的分散度和硫化度的提高对其催化性能的影响相对较小.对硫化态催化剂的表征结果证实了助剂Ni参与形成NiWS活性相的过程. 展开更多
关键词 niw/al2o3催化剂 加氢脱硫 助剂作用
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氟在γ-Al_2O_3及NiW/γ-Al_2O_3催化剂中的作用——Ⅰ.氟的存在形态与表面酸性 被引量：4
9
作者 建谋 石亚华 李大东 《分子催化》 EI CAS CSCD 1990年第2期104-111,共8页
本文应用X-光衍射,电子能谱等技术考察了氟在γ-Al_2O_3及NiW/γ-Al_2O_3催化剂中的存在形态,发现氟的存在形态受催化剂制备条件、组成等多种因素制约。本文认为,氟主要以两种形式存在:表面基及AlFi(OH)_3-i(i=1～3),当氟含量较低时,主... 本文应用X-光衍射,电子能谱等技术考察了氟在γ-Al_2O_3及NiW/γ-Al_2O_3催化剂中的存在形态,发现氟的存在形态受催化剂制备条件、组成等多种因素制约。本文认为,氟主要以两种形式存在:表面基及AlFi(OH)_3-i(i=1～3),当氟含量较低时,主要以表面基的形式存在,对催化剂脱氮性能起作用的正是这一部分氟。红外光谱研究发现:γ-Al_2O_3经氟处理后在其表面引入了Br(?)nsted酸中心,同时Lewis酸中心的数量减少,强度增加,负载活性组分后在催化剂表面也引入了Br(?)nsted酸中心。 展开更多
关键词 氟 Γ-al2o3 催化剂 niw/γ-al2o3
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