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Ce-promoted Mn/Na_2 WO_4/SiO_2 catalyst for oxidative coupling of methane at atmospheric pressure 被引量:5
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作者 Seyed Mehdi Kamali Shahri Ali Nakhaei Pour 《Journal of Natural Gas Chemistry》 CAS CSCD 2010年第1期47-53,共7页
A series of Ce-promoted Mn-Na2WO4/SiO2 catalysts were prepared by incipient wetness impregnation method, and their catalytic performance for oxidative coupling of methane (OCM) was investigated at atmospheric pressu... A series of Ce-promoted Mn-Na2WO4/SiO2 catalysts were prepared by incipient wetness impregnation method, and their catalytic performance for oxidative coupling of methane (OCM) was investigated at atmospheric pressure in a micro-quartz-tube reactor. The catalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD), temperature program reduction (TPR) and BET surface area. Ce promoter increased surface area and Na2WO4 species dispersion, which enriched the amount of the surface species. In addition, Ce promoter increased the Na/W species reduction, but the reduction peak shifted to higher temperature. Stability test of 5wt%Ce catalyst indicated suitable performance and stability. The selectivity and yield of C^2+ hydrocarbons after 50 h operation reached 65.5% and 19.6%, respectively, at 840 ℃ over 5wt%Ce-2wt%Mn5wt%Na2WO4/SiO2 catalyst. 展开更多
关键词 oxidative coupling of methane CeO2 promoter mn/na2wo4/sio2
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甲烷氧化偶联Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂——Ⅰ.表面分散状态和氧化物/担体相互作用 被引量:4
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作者 蒋致诚 于长江 +3 位作者 方学平 李树本 何金海 罗锡辉 《分子催化》 EI CAS CSCD 1992年第6期477-480,共4页
担载型Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂具有优异的甲烷氧化偶联制乙烯催化活性。在最佳反应条件下,甲烷转化率和C_2烃收率分别达到37.1%和23.9%;在1000 h连续操作后性能基本维持不变;并且由于它适于流化床操作,对这类强放热反应的工业... 担载型Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂具有优异的甲烷氧化偶联制乙烯催化活性。在最佳反应条件下,甲烷转化率和C_2烃收率分别达到37.1%和23.9%;在1000 h连续操作后性能基本维持不变;并且由于它适于流化床操作,对这类强放热反应的工业化较为有利,本文报导用XRD、XPS和PASCA(化学分析正电子湮没谱)方法研究该催化剂活性组分Na_2WO_4和Mn_2O_3在SiO_2载体上的分散状态和氧化物/担体相互作用的结果。 催化剂由混浆法和浸渍法制备,并经750—850℃焙烧。系列配比的催化剂均经AAS分析证实体相组成。催化剂比表面积用Sorptmaeic—1822型比表面积测定仪测定(N_2吸附, 展开更多
关键词 甲烷 氧化 偶联 催化剂 分散状态
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Mn-Na_2WO_4/SiO_2催化剂表面活性中心结构的DFT研究 被引量:2
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作者 陈宏善 牛建中 +1 位作者 张兵 李树本 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第2期111-115,共5页
利用密度泛函方法 (DFT)研究了 Mn-Na2WO4/SiO2催化剂表面的活性中心结构 .计算表明 ,在α-方石英的 (111)面上 ,W能以单个或三个桥氧与载体作用形成稳定的四面体配位结构 ,Mn则能以单个桥氧与载体配位或形成不同结构的氧化物团簇;以... 利用密度泛函方法 (DFT)研究了 Mn-Na2WO4/SiO2催化剂表面的活性中心结构 .计算表明 ,在α-方石英的 (111)面上 ,W能以单个或三个桥氧与载体作用形成稳定的四面体配位结构 ,Mn则能以单个桥氧与载体配位或形成不同结构的氧化物团簇;以单个桥氧担载的 [WO4]四面体是最可能的甲烷活化中心 . 展开更多
关键词 催化剂 钨酸钠 表面活性中心 钨酸锰 二氧化硅 密度泛函 结构 甲烷氧化偶联
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甲烷氧化偶联Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂——Ⅲ.高温(700—800℃)XRD和XPS研究 被引量:2
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作者 蒋致诚 方学平 +1 位作者 于长江 李树本 《分子催化》 EI CAS CSCD 1992年第6期484-486,共3页
本文用XPS详细考察了Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO-2催化剂的表面氧种,提出了该催化剂表面活性相在SiO_2表面分散的一种可能的表面结构模型。 实验部分详见另文,这里需要指出。所有催化剂样品在XPS分析前,均经在能谱仪预处理室(~10^(-3)Pa)和... 本文用XPS详细考察了Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO-2催化剂的表面氧种,提出了该催化剂表面活性相在SiO_2表面分散的一种可能的表面结构模型。 实验部分详见另文,这里需要指出。所有催化剂样品在XPS分析前,均经在能谱仪预处理室(~10^(-3)Pa)和超高真空测试室(基础真空6.7×10^(-8)Pa)递次的450C和700C原位加热处理,以使在大气中吸附的水分和气体脱附。各元素的特征谱峰由联机计算机以多道模式同时录取(通能50eV),并累加1 h以获取高信噪比数据。Ols峰的解迭用联机计算机以高斯函数拟合,为考察该解迭结果的可靠性,曾对1. 展开更多
关键词 甲烷 氧化 偶联 催化剂 高温
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甲烷氧化偶联Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂——Ⅱ.表面氧种和结构 被引量:4
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作者 蒋致诚 于长江 +1 位作者 方学平 李树本 《分子催化》 EI CAS CSCD 1992年第6期481-483,共3页
本文用XPS详细考察了Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO-2催化剂的表面氧种,提出了该催化剂表面活性相在SiO_2表面分散的一种可能的表面结构模型。 实验部分详见另文,这里需要指出。所有催化剂样品在XPS分析前,均经在能谱仪预处理室(~10^(-3)Pa)和... 本文用XPS详细考察了Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO-2催化剂的表面氧种,提出了该催化剂表面活性相在SiO_2表面分散的一种可能的表面结构模型。 实验部分详见另文,这里需要指出。所有催化剂样品在XPS分析前,均经在能谱仪预处理室(~10^(-3)Pa)和超高真空测试室(基础真空6.7×10^(-8)Pa)递次的450C和700C原位加热处理,以使在大气中吸附的水分和气体脱附。各元素的特征谱峰由联机计算机以多道模式同时录取(通能50eV),并累加1 h以获取高信噪比数据。 展开更多
关键词 甲烷 氧化 偶联 催化剂 结构
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水蒸汽对Mn-Na_2WO_4/SiO_2催化剂上乙烷氧化脱氢的影响
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作者 宋焕玲 陈革新 +3 位作者 刘俊声 李梅 罗淑文 李贵毓 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2000年第3期284-287,共4页
在 Mn- Na2 WO4 / Si O2 催化剂上 ,考察了水蒸汽对乙烷氧化脱氢制乙烯反应的影响 ,结果表明加入适量水蒸汽对提高乙烯选择性有利 .在催化剂装量 10 m L,V( C2 H6)∶ V( O2 )∶V( H2 O) =1∶ 0 .65∶ 3.8,GHSV=160 0 h-1,74 0℃时 ,乙... 在 Mn- Na2 WO4 / Si O2 催化剂上 ,考察了水蒸汽对乙烷氧化脱氢制乙烯反应的影响 ,结果表明加入适量水蒸汽对提高乙烯选择性有利 .在催化剂装量 10 m L,V( C2 H6)∶ V( O2 )∶V( H2 O) =1∶ 0 .65∶ 3.8,GHSV=160 0 h-1,74 0℃时 ,乙烯收率仍可以稳定在 52 %以上 .过多加入水蒸汽将使催化剂活性很快下降 ,反应后的催化剂经 XRD及 XPS表征表明 ,不仅单层 Na2 WO4有流失 ,而且载体发生相变 ,导致 Mn2 O3流失 . 展开更多
关键词 乙烷 氧化脱氢 水蒸汽 mn-na2wo4/sio2催化剂
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甲烷氧化偶联W-Mn/SiO_2催化剂上O_2-脉冲频率效应(PFE)的研究 被引量:1
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作者 张兵 赵军 +3 位作者 牛建中 丑凌军 王嘉欣 李树本 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第6期516-519,共4页
采用频率脉冲反应方法,以Mn-Na2WO4/S iO2催化剂上甲烷氧化偶联为探针反应,通过实时、原位的四极质谱检测手段,研究氧物种对甲烷C-H键选择性活化的微观历程.首次发现了Mn-Na2WO4/S iO2催化剂上O2-脉冲频率效应,即脉冲反应产物量随氧脉... 采用频率脉冲反应方法,以Mn-Na2WO4/S iO2催化剂上甲烷氧化偶联为探针反应,通过实时、原位的四极质谱检测手段,研究氧物种对甲烷C-H键选择性活化的微观历程.首次发现了Mn-Na2WO4/S iO2催化剂上O2-脉冲频率效应,即脉冲反应产物量随氧脉冲注入频率的增加而增加.研究结果表明,在反应条件下,Mn-Na2WO4/S iO2催化剂上有两种活化甲烷的氧物种同时存在,它们活化甲烷的方式不同。 展开更多
关键词 甲烷氧化偶联 活性氧物种 频率脉冲实验 甲烷活化
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甲烷氧化偶联制乙烯Na–W–Mn/SiO_(2)催化剂的研究进展
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作者 高欣 宋佳欣 +2 位作者 范晓强 于学华 赵震 《中国科学:化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期231-249,共19页
乙烯产量是衡量一个国家石油化工行业水平的重要指标.因此,将甲烷高效转化为乙烯的甲烷氧化偶联(OCM)反应成为催化工业和能源领域的热门话题,甲烷氧化偶联工艺也已成为世界各国的研究热点.然而OCM反应是同时结合了多相反应和均相反应的... 乙烯产量是衡量一个国家石油化工行业水平的重要指标.因此,将甲烷高效转化为乙烯的甲烷氧化偶联(OCM)反应成为催化工业和能源领域的热门话题,甲烷氧化偶联工艺也已成为世界各国的研究热点.然而OCM反应是同时结合了多相反应和均相反应的复杂反应网络,使得OCM反应高效催化剂的开发面临着重大挑战.其中, Na–W–Mn/SiO_(2)体系催化剂是目前综合性能最好的催化剂,但Na–W–Mn/SiO_(2)催化剂组分复杂,反应所需温度高,活性中心仍存在争议.因此本文主要总结讨论了该体系催化剂上OCM反应机理,以及氧物种和酸碱性对OCM反应的影响.并详细介绍了体系中各活性组分在反应中的作用,以及各种原位表征手段在OCM机理研究中的应用.最后对OCM反应在高温原位表征,低温可控OCM反应以及化学链循环反应方向进行了展望. 展开更多
关键词 甲烷 催化剂 OCM 反应机理 na–W–mn/sio_(2)活性位
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甲烷氧化偶联Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂——Ⅲ.高温(700—800℃)XRD和XPS研究 被引量:1
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作者 蒋致诚 方学平 +1 位作者 于长江 李树本 《分子催化》 EI CAS CSCD 1992年第6期484-486,共页
【正】 在本工作的研究报导Ⅰ和Ⅱ(见本期477页和481页)中,已对Mn<sub>2</sub>O<sub>3</sub>-Na<sub>2</sub>WO<sub>4</sub>/SiO<sub>2</sub>催化剂活性相的表面分散... 【正】 在本工作的研究报导Ⅰ和Ⅱ(见本期477页和481页)中,已对Mn<sub>2</sub>O<sub>3</sub>-Na<sub>2</sub>WO<sub>4</sub>/SiO<sub>2</sub>催化剂活性相的表面分散状态、表面氧种和表面结构进行了详细表征。但甲烷氧化偶联反应在高温(700—800℃)下进行。本文进一步对该催化剂在此反应高温下的XRD和XPS研究表明,其表面状态较室温下有显著变化,结合前文的室温下表征结果,使我们对高温反应条件下该催化剂组分间协同作用、表面活性氧种和活性位结构性质有了进一步的理解,并有可能对其甲烷催化活化机理进行较为深入的探讨。 展开更多
关键词 甲烷氧化偶联 na2wo4/sio2催化剂 甲烷活化机理 高温XPS/XRD
全文增补中
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