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通过NiMo氧化物-CoMo氧化物混合物衍生催化剂中的界面相互作用促进甲醇到甲酸盐的电催化氧化
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作者 齐宴宾 朱以华 +1 位作者 江宏亮 李春忠 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第1期139-149,共11页
为应对气候与环境变化及适应未来工业生产需求,近年来,H_(2)O,CO_(2)以及有机小分子等的电催化还原或氢化反应受到广泛的关注.但阳极析氧反应(OER)的缓慢动力学过程导致反应能耗高,限制了其实际应用.近年来,研究人员采用热力学上更有利... 为应对气候与环境变化及适应未来工业生产需求,近年来,H_(2)O,CO_(2)以及有机小分子等的电催化还原或氢化反应受到广泛的关注.但阳极析氧反应(OER)的缓慢动力学过程导致反应能耗高,限制了其实际应用.近年来,研究人员采用热力学上更有利的亲核氧化反应(NOR)代替OER,并与阴极半反应耦合,进而降低总体能耗,同时在阳极获得高附加值产物.其中,设计高效、稳定、易放大制备的催化剂是实现NOR工业化应用的关键.本文采用简便且易于规模化生产的策略制备电催化剂,并用于甲醇氧化反应(MOR).首先,采用沉淀法制备镍钼氧化物水合物和钴钼氧化物水合物;随后,将两种水合物按一定比例物理混合得到MOR催化剂.实验结果表明,混合物中的镍钴两种组分在含有KOH的碱性电解液中快速脱钼并转变为氢氧化物.当混合物中NiMo氧化物与CoMo氧化物的质量比为1:1(记为Ni50Co50-m)时,材料表现出最佳的催化活性.Ni50Co50-m在1 mol L^(–1)KOH+1 mol L^(–1)甲醇电解液中达到100 mA cm^(–2)电流密度仅需约1.51 V施加电位,活性及阳极反应选择性均远远高于单一组分.相比于化学共沉淀法所制备的NiCoMo氧化物,Ni50Co50-m表现出更好的稳定性.为明确混合物催化性能比单一组分材料大幅提高的原因,通过现场原位电化学阻抗谱和工况原位拉曼光谱对单一组分催化剂在服役条件下的反应界面以及催化剂结构演变进行研究.结果表明,单一镍组分催化剂在MOR过程中会被部分氧化为NiOOH,但是由于镍组分导电性很差,电荷转移微弱,因此催化性能较差.单一钴组分催化剂在MOR过程中表面被氧化为CoOOH,OER和MOR均发生在CoOOH表面,但是钴组分的本征活性并不强且对竞争反应OER的选择性较高.通过比较真实混合物(Ni50Co50-m)以及镍钴组分间无接触情况下的原位阻抗谱响应,证明了镍与钴之间存在相互作用.混合物中镍钴组分� 展开更多
关键词 亲核氧化反应 电催化 甲醇电催化氧化 放大制备 界面相互作用
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柔性W-O-C/碳气凝胶电极的制备和电催化氧化性能 被引量:2
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作者 沈忠伟 张健力 +3 位作者 唐谊平 曹华珍 郑国渠 侯广亚 《稀有金属材料与工程》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第4期1303-1310,共8页
本研究使用细菌纤维素为前驱体制备碳气凝胶(CA),以其作为载体,通过浸渍和高温处理制得了柔性W-O-C/CA和WC/CA复合电极材料,研究了制备工艺对材料形貌、物相和对甲醇电催化氧化性能的影响。随着高温处理温度的上升和保温时间的延长,物... 本研究使用细菌纤维素为前驱体制备碳气凝胶(CA),以其作为载体,通过浸渍和高温处理制得了柔性W-O-C/CA和WC/CA复合电极材料,研究了制备工艺对材料形貌、物相和对甲醇电催化氧化性能的影响。随着高温处理温度的上升和保温时间的延长,物相变化为:钨前驱体→钨氧化物(WO_(3)、WO_(3-x)、WO_(2))→W→WCx→WC。在700℃保温2 h制得的柔性电极,负载颗粒主要物相为缺氧钨氧化物(WO_(3-x))、WO_(2)和少量碳化钨(WC),具有良好的甲醇电催化性能和长循环稳定性,0.8 V下电流密度为76.5 mA·cm^(-2),1000次循环后峰电流密度保持初始值的88%,有望用于便携式或微型甲醇燃料电池阳极。 展开更多
关键词 甲醇电氧化 碳气凝胶 催化电极 碳化钨
原文传递
设计电化学综合实验 培养学生创新意识和能力 被引量:2
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作者 李鹏 钟艳飞 +2 位作者 黄莉萍 项东 袁孝友 《阜阳师范学院学报(自然科学版)》 2019年第3期121-124,共4页
为培养大学生的科研创新意识和能力,改革实验教学模式,将科研成果转化为实验教学内容,以期在人才培养中发挥积极作用。基于直接甲醇燃料电池阳极催化剂制备、表征和电化学性能测试内容,设计成综合性实验项目,旨在强化学生专业基础,激发... 为培养大学生的科研创新意识和能力,改革实验教学模式,将科研成果转化为实验教学内容,以期在人才培养中发挥积极作用。基于直接甲醇燃料电池阳极催化剂制备、表征和电化学性能测试内容,设计成综合性实验项目,旨在强化学生专业基础,激发学习兴趣,并了解如何将专业知识应用于实践。同时,通过自主设计实验方案、动手操作及数据处理等环节,增强学生的协作学习、沟通和团队合作技能。 展开更多
关键词 创新意识 教学改革 甲醇电催化氧化
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活性炭负载Pt_m^Au催化剂的制备与甲醇电催化氧化反应活性 被引量:2
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作者 陈伟 郑允民 +2 位作者 廖卫平 金明善 索掌怀 《烟台大学学报(自然科学与工程版)》 CAS 2012年第4期265-268,共4页
采用溶胶负载法制备了Ptm^Au/C催化剂(m代表Pt/Au原子比),通过X射线衍射、紫外-可见吸收光谱及透射电镜对催化剂进行了表征.利用循环伏安法测定了催化剂对甲醇电催化氧化反应的活性.考查了Pt/Au原子比和活性炭载体的预处理方式对甲醇电... 采用溶胶负载法制备了Ptm^Au/C催化剂(m代表Pt/Au原子比),通过X射线衍射、紫外-可见吸收光谱及透射电镜对催化剂进行了表征.利用循环伏安法测定了催化剂对甲醇电催化氧化反应的活性.考查了Pt/Au原子比和活性炭载体的预处理方式对甲醇电催化氧化反应活性的影响.结果表明,Pt0.05^Au/C对甲醇氧化的催化性能明显强于Pt/C催化剂;Pt/Au原子比越小,其催化活性相对越高;与未处理的活性炭相比,经过HNO3和HCl处理的活性炭负载Pt0.05^Au后,其电催化活性有所降低. 展开更多
关键词 活性炭载体 甲醇电催化氧化
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Pt/CNT修饰的TiO_2纳米管在甲醇催化氧化中的应用 被引量:1
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作者 刘绍欢 康青 +1 位作者 杨丽霞 蔡青云 《化学传感器》 CAS 2010年第4期30-35,共6页
为了开发TiO2纳米管在电化学中的应用,该文制备了Pt/CNT/TiO2复合电极,研究其作为高效绿色新能源电极材料的应用。以300nm长的TiO2纳米管阵列为基底,聚乙二醇6000为碳源,镍为碳的催化剂,使无序的碳纳米管(CNT)生长在TiO2纳米管阵列的表... 为了开发TiO2纳米管在电化学中的应用,该文制备了Pt/CNT/TiO2复合电极,研究其作为高效绿色新能源电极材料的应用。以300nm长的TiO2纳米管阵列为基底,聚乙二醇6000为碳源,镍为碳的催化剂,使无序的碳纳米管(CNT)生长在TiO2纳米管阵列的表面,呈现出多孔网络状结构。在CNT/TiO2复合纳米管上应用恒电流法沉积Pt纳米颗粒,使之高度分散在TiO2纳米管的表面。该复合材料具有很好的吸附性和导电性,是一种性能优异的甲醇催化氧化反应(MOR)的新阳极材料。当Pt的负载量为50.52μgcm-2,MOR电流密度高达178.2mA,获得了良好的催化效率。 展开更多
关键词 TIO2纳米管阵列 甲醇催化氧化 碳纳米管 纳米铂
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碳布负载的高分散CoP_(x)纳米粒子及其甲醇电催化氧化反应性能的研究
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作者 张见远 邢双凤 +5 位作者 赵世超 熊咪 张变琴 童希立 覃勇 高哲 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第10期1270-1277,共8页
直接甲醇燃料电池(DMFC)是一种有潜力的商用燃料电池技术,目前贵金属阳极材料昂贵的价格阻碍其发展。开发分散均匀粒径分布窄的金属磷化物催化剂仍然是一个挑战。本研究通过原子层沉积法(ALD)在碳布上沉积CoO_(x),然后经过磷化处理获得C... 直接甲醇燃料电池(DMFC)是一种有潜力的商用燃料电池技术,目前贵金属阳极材料昂贵的价格阻碍其发展。开发分散均匀粒径分布窄的金属磷化物催化剂仍然是一个挑战。本研究通过原子层沉积法(ALD)在碳布上沉积CoO_(x),然后经过磷化处理获得CoP_(x)。通过改变ALD臭氧脉冲(ALD-O_(3))的循环数,调控CoO_(x)(ALD-CoO_(x))在碳布上的成核生长方式,获得粒径小、分布均匀的CoP_(x)纳米粒子。经过优化后的CoP_(x)纳米催化剂(CoP_(x)/40-CC)在碱性溶液中对甲醇电催化氧化反应表现出优异的活性(153 mA/cm^(2)),高于浸渍法制备的催化剂(Imp-CoP_(x)/CC),尽管CoP_(x)/40-CC的CoP_(x)负载量低于Imp-CoP_(x)/CC。结果表明,甲醇电催化氧化过程中的电子转移和传质动力学得到了提高,这得益于CoP_(x)较小的粒径和均匀的分布。 展开更多
关键词 原子层沉积 磷化钴纳米粒子 甲醇电催化氧化
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以方沸石负载Ni(Ⅱ)催化剂修饰的电极电氧化甲醇(英文) 被引量:1
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作者 Seyed Naser Azizi Shahram Ghasemi Neda Salek Gilani 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2014年第3期383-390,共8页
There is a high overvoltage in the oxidation of methanol in fuel cells,and so modified electrodes are used to decrease it.A modified electrode that used Ni(II) loaded analcime zeolite to catalyze the electrooxidation ... There is a high overvoltage in the oxidation of methanol in fuel cells,and so modified electrodes are used to decrease it.A modified electrode that used Ni(II) loaded analcime zeolite to catalyze the electrooxidation of methanol in alkaline solution was proposed.Analcime zeolite was synthesized by hydrothermal synthesis,and Ni(II) ions were incorporated into the analcime structure,which was then mixed with carbon paste to prepare modified electrode.The electrocatalytic oxidation of methanol on the surface of the modified electrode in alkaline solution was investigated by cyclic voltammetry and chronoamperometry.The effects of the scan rate of the potential,concentration of methanol,and amount of zeolite were investigated.The rate constant for the catalytic reaction of methanol was 6 × 103 cm3 mol-1 s-1 from measurements using chronoamperometry.The proposed electrode significantly improved the electron transfer rate and decreased the overpotential for methanol oxidation. 展开更多
关键词 甲醇燃料电池 沸石催化剂 修饰电极 NI 电氧化 方沸石 沸石分子筛 改性电极
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