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载体对铁基整体式催化剂上丙烯催化还原NO的影响 被引量：3
1
作者 周皞 葛梦瑶 +2 位作者 伍士国 叶必朝 苏亚欣 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第12期4693-4700,共8页
以Al2O3、SiO2和TiO2为载体,采用凝胶-溶胶法和浸渍法制备铁基堇青石整体式催化剂,并对其丙烯选择性催化还原NO性能进行了研究。通过N2物理吸附/脱附、XRD、SEM、H2-TPR、Py-FTIR和原位DRIFTS技术对催化剂进行了表征。不同载体对催化剂... 以Al2O3、SiO2和TiO2为载体,采用凝胶-溶胶法和浸渍法制备铁基堇青石整体式催化剂,并对其丙烯选择性催化还原NO性能进行了研究。通过N2物理吸附/脱附、XRD、SEM、H2-TPR、Py-FTIR和原位DRIFTS技术对催化剂进行了表征。不同载体对催化剂的表面酸性、氧化还原性能、比表面积和表面形貌有显著影响,从而导致丙烯还原NO的催化活性明显差异。C3H6-SCR的催化活性按Fe/Al2O3/CM>Fe/SiO2/CM>Fe/TiO2/CM依次降低。在450℃的有氧条件下,在Fe/Al2O3/CM上催化C3H6还原NO效率可达到100%,这主要是因为较好的氧化还原性能和丰富的Lewis酸性位。基于原位的DRIFTS研究表明,Lewis酸性位的增加有助于促进形成NO2/NO3–物种,从而提高了催化性能。 展开更多
关键词 催化剂载体 选择性催化还原 一氧化氮(NO) 丙烯(C3H6) lewis酸性位
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溶剂化效应对金属-有机骨架材料界面微环境催化性能的影响 被引量：3
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作者 应允攀 曾凡平 +6 位作者 吴平易 阳庆元 刘大欢 兰玲 王少华 张轶 仲崇立 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第5期1652-1659,共8页
金属-有机骨架材料(metal-organic frameworks,MOFs)的纳微结构可根据特定需求进行功能化调控,有望成为良好的工业催化材料。由于溶剂环境可对其界面微环境及催化性能产生较大影响,因此研究溶剂化效应对于MOF材料的影响具有重要的意义。... 金属-有机骨架材料(metal-organic frameworks,MOFs)的纳微结构可根据特定需求进行功能化调控,有望成为良好的工业催化材料。由于溶剂环境可对其界面微环境及催化性能产生较大影响,因此研究溶剂化效应对于MOF材料的影响具有重要的意义。以Cu-BTC和MOP-15两种典型MOF材料作为研究对象,采用密度泛函理论与COSMO溶剂模型相结合的方法,考察了溶剂效应对材料几何结构与电子稳定性的影响,并研究了不同溶剂对其Lewis酸性的影响。结果表明,溶剂环境可以使材料中的电子从不饱和配位金属处转移到有机配体上,进而使材料具有更强的Lewis酸性,并且电负性较大有机配体构成的MOF材料,受溶剂效应的影响更加显著。本工作将有助于深入理解溶剂化对调控MOF材料液相催化活性的影响。 展开更多
关键词 密度泛函理论 催化 lewis酸性位 金属-有机骨架材料 界面 溶剂
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CeTiO_x脱硝催化剂的抗硫中毒性能 被引量：1
3
作者 朱红太 宋丽云 +5 位作者 何洪 尹孟奇 程杰 孙炎明 李世宁 邱文革 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第2期350-357,共8页
分别以Ce_2(C_2O_4)_3和Ce(SO4)2为Ce前驱体,采用固相球磨法制备了Ce基选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂CeTiO_x-A[以Ce_2(C_2O_4)_3为前驱体]和CeTiO_x-B[以Ce(SO4)2为前驱体].将2个催化剂分别在体积分数为0. 15%的SO2的气氛下反应40和60... 分别以Ce_2(C_2O_4)_3和Ce(SO4)2为Ce前驱体,采用固相球磨法制备了Ce基选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂CeTiO_x-A[以Ce_2(C_2O_4)_3为前驱体]和CeTiO_x-B[以Ce(SO4)2为前驱体].将2个催化剂分别在体积分数为0. 15%的SO2的气氛下反应40和60 h,得到高硫条件下SCR反应后的CeTiO_x催化剂,分别记为40CeTiOx-A,60CeTiOx-A,40CeTiOx-B和60CeTiOx-B.考察了反应前后催化剂的NH_3-SCR反应活性.采用X射线衍射(XRD)、X射线荧光光谱(XRF)、比表面积(BET)测试、H2程序升温还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)及SO2程序升温脱附(SO2-TPD)等技术对样品进行了表征.结果表明,CeTiO_x-A系列催化剂比CeTiO_x-B系列催化剂具有更高的NH_3-SCR反应活性和更好的抗硫抗水性能.与CeTiO_x-B系列催化剂相比,CeTiO_x-A系列催化剂具有更大的比表面积和孔容,更多的Ce^(3+)和吸附氧(Oα)物种有助于NO的吸附和活化; CeTiO_x-A系统催化剂还具有更多的Lewis强酸性位数量,可以吸附更多的NH_3分子,有利于催化剂上NH_3-SCR反应的进行,提高了CeTiO_x-A系列催化剂的NO转化率. 展开更多
关键词 固相球磨法 CeTiOx 催化剂 选择性催化还原 lewis酸性位
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多孔层柱磷酸锆在Prins缩合反应中的应用 被引量：1
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作者 王雪燕 华伟明 +1 位作者 乐英红 高滋 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2013年第8期1913-1918,共6页
制备了一系列不同离子交换的多孔氧化硅层柱磷酸锆,利用N2吸附-脱附、扫描电子显微镜和吡啶吸附红外光谱等方法对材料的结构和酸性进行了表征,并应用于β-蒎烯与多聚甲醛的Prins缩合反应合成诺卜醇.结果发现,层柱磷酸锆对此反应具有优... 制备了一系列不同离子交换的多孔氧化硅层柱磷酸锆,利用N2吸附-脱附、扫描电子显微镜和吡啶吸附红外光谱等方法对材料的结构和酸性进行了表征,并应用于β-蒎烯与多聚甲醛的Prins缩合反应合成诺卜醇.结果发现,层柱磷酸锆对此反应具有优异的催化性能,锌离子的引入可进一步提高诺卜醇的选择性,从而得到更高的诺卜醇产率,于80℃反应4 h后β-蒎烯的转化率为91%,诺卜醇产率达到83%.酸性表征结果表明,诺卜醇产率与催化剂表面Lewis酸(L酸)性位的数目以及L酸位/B酸位的比值密切相关.该催化剂还具有较好的重复利用性能,反应5次后产率仅下降12%.催化剂的失活可能是由于酸性位被积碳覆盖所致. 展开更多
关键词 层状磷酸锆 锌离子交换 Prins缩合 诺卜醇 lewis酸性位
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